酸素ポテンシャルをコントロールした雰囲気での高温X線回折測定; PuUOの熱膨張率、活性化エネルギ及び状態図の評価

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加藤 正人   ; 菅田 博正*; 高橋 邦明 ; 上村 勝一郎

Kato, Masato; Sugata, Hiromasa*; Takahashi, Kuniaki; Kamimura, Katsuichiro

プルトニウム酸化物燃料に関する物性研究は、広範囲のPu富化度のMOX燃料について行われている。さらに、NpまたはGdを含有した燃料についても実施する計画があり、研究対象となる物質の系は複雑となっている。このようなプルトニウム酸化物燃料の物性研究を進める上で、試料のO/Mをコントロールすることは、得られた物性データの信頼性を高め、物性を正しく理解する上で重要である。本試験は、高温X線回折の測定及び酸素ポテンシャルをコントロールする技術を習得することを目的とし、30%Pu富化度のMOXを用いて酸素ポテンシャルをコントロールし、高温X線回折による格子定数の測定を行った。また、高温X線回折装置による熱膨張率測定、変態速度の測定をも試みた。さらに、今回の試験により得られたデータをもとに、O/Mをコントロールするアニーリングの手法についての検討を行うとともに、既知の状態図の検討を行った。本試験により酸素ポテンシャルをコントロールした雰囲気下で高温X線回折測定を行うための実験手順について確立するとともに、Pu0.28U0.72O2xについて以下のことがわかった。(1)800以下の酸素ポテンシャルと相状態の関係について明らかにすることができ、雰囲気の酸素ポテンシャルをコントロールすることによって、MO2、MO2+x、MO2+x+M4O9、M4O9相の各相を得ることができるようになった。また、O/Mを2.00にコントロールするためのアニーリング方法を確立した。(2)MO2とM4O9相の熱膨張率を求め、それぞれ熱膨張係数を9.510-6/及び10.810-6/を得た。(3)MO2からM4O9相へ酸化するときの活性化エネルギを求め、78KJ/molを得た。(4)ハイパーストイキオメトリーの領域においてMO2+xとM4O9相の2相領域が従来報告されている状態図に比べ広い範囲である可能性を示唆した。

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