高レベル放射性廃棄物地層処分に関わる性能評価計算のためのプルトニウムの熱力学データベースの整備

Database development of chemical thermodynamics of plutonium for performance assessment of HLW geological disposal system

澁谷 朝紀; 澁谷 早苗

Shibutani, Tomoki; Shibutani, Sanae

高レベル放射性廃棄物の地層処分性能評価研究においては、核種移行解析の基礎データとして信頼性の高い、充実した熱力学データが必要とされる。本報告では、熱力学データの基礎となるプルトニウムの熱力学的特性および既存のプルトニウムの熱力学データについてまとめることを目的とし、特に高レベル放射性廃棄物地層処分に関わる性能評価計算の基礎となるプルトニウムの酸化還元反応、水和反応、炭酸錯体生成反応、硫酸錯体生成反応、リン酸錯体生成反応、硝酸錯体生成反応、フッ化物錯体生成反応、塩化物錯体生成反応に関わる熱力学データベースの整備を行った。本報告書を作成するに当たっては、既存の文献を調査し、信頼性の高い文献を選択し、得られている熱力学データを抽出した。また、データの信頼性を補完するために、すでに国際的に信頼性が高いと考えられているU,Am等の熱力学データとを比較することによって個々のデータの妥当性を確認した。整備された熱力学データについては、実験系への適用の可否を検討するために実験条件の明確な文献を用いて確証計算を行った。

In the performance assessment of geological disposal system of high-evel radioactive waste(HLW), solubility and speciation of radioactive elements are important to estimate their migration behavior from vitrified HLW in engineered and natural barrier system. The solubility and speciation of radioactive elements are calculated by using thermodynamic data and geochemical code, so development of reliable thermodynamic data base is important to built confidence for performance assessment. In this report, reaction constants of plutonium oxidation/reduction, hydrolysis, complexation for carbonate, sulphate, phosphate, nitrate, fluoride and chloride are discussed and selected. For the development of the PNC-TDB, existing literature data were surveyed and realistic thermodynamic data were selected under consideration of chemical properties, chemical analogy of other actinide element and the internal consistency with the hole PNC-TDB. Solubilities of plutonium were studied by several researchers, and these measurement have been compared with geochemical calculation for validation of the PNC-TDB. Calculated results shows that the experimental results can be interpreted by geochemical calculation by using the PNC-TDB.