晶析法におけるPu(IV)挙動把握試験

Pu(IV) Nitrate crystallization behavior confirmation experiment

矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*

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晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。

Crystallization procedure is considered to have an advantage in recovering rather pure uranium from contaminated uranium solution and to be applicable for a new reprocessing process. It was confirmed until last year that the reprocessing process with crystallization procedure has a sufficient advantage. But the data for Pu crystallization is very rare. although it is necessary for design of the process with crystallization procedure. In this study, a beaker scale plutonium test was performed in AEA Technology Harwell Laboratory to confirm a behavior of Pu (IV) nitrate under crystallization condition. The results were examined by Mitsubishi Materials Corporation. Test item was a measurement of temperature in case of Pu (IV) nitrate crystallization or freezing of the solution in the following six parameters. (Pu(g/L):200, 100, 50, HNO(m):6, Pu valence:4). (Pu(g/L):200, 100, 50, HNO(m):4, Pu valence:4). Test results were as follows. (1)Pu(IV) nitrate crystallization was not observed even in the case 200g Pu/L and HNO 6M and 4M which were considered to the best condition but crystal of HO and HNO 3HO were observed. (2)Similar results were obtained for the other parameter with lower Pu concentration. (3)We can estimate that Pu(IV) nitrate crystallization will not occurred in the reprocessing process with crystallization procedure. (4)The solubility data of Pu(NO) - HNO-HO system was obtained.