地層処分における酸化還元フロントに及ぼす放射線の影響に関する既往研究調査

Review of the studies on the effect of ionizing radiation for redox front migration in HLW repository

山口 真; 油井 三和

Yamaguchi, Makoto; Yui, Mikazu

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、廃棄体からの放射線が処分システムの化学的環境に与える影響について検討した既往研究を調査した。地下水の放射線分解で生成した過酸化水素や酸素がニアフィールド中を拡散し、含鉄鉱物と反応し酸化還元フロントを形成する可能性は、1980年代にスウェーデンのNeretnieksにより指摘された。1990年代に実施された使用済燃料地層処分の総括的安全性能評価によれば、燃料表面で生成した酸化性化学種の全量が緩衝材に移行するという保守的な仮定では、酸化還元フロントが数百年で岩盤中に達し、酸化還元鋭敏核種の線量当量が数十倍高くなるという結果が得られた。一方、使用済燃料の溶解試験の結果から、燃料表面での地下水の放射線分解による酸化的溶解は、溶存水素の存在下で著しく抑制されることが明らかとなった。また、貯蔵容器の鉄は還元剤として働くことが期待できるが、その量は放射線分解による酸化性化学種に対して著しく過剰であることから、1990年代後半以降に実施された総括的安全性能評価では、地下水の放射線分解による酸化還元フロントの影響はほとんど考慮されていないことがわかった。

Studies on the effect of ionizing radiation for redox front migration in HLW repository were reviewed. The concept of the redox front by groundwater radiolysis around HLW was proposed by Neretnieks in 1982, and it was employed in the performance assessment of spent fuel disposal system executed by Swedish regulatory organization (SKI) in early 90s. With very conservative assumption that all the radiolytic oxidants diffuse into engineered barrier, the redox front reached the bedrock after several hundred years after canister failure, which increased the dose rate of redox-sensitive radioactive elements. However, dissolution tests of spent fuels under various redox conditions indicated that dissolved hydrogen strongly suppress the oxidative dissolution of UO matrix and redox front migration by radiolytic oxidants has not been mentioned in performance assessments since late 90s.