熱力学データベース整備のための熱力学データ系統性に関する調査及び活量係数モデルの差異による溶解度計算結果の比較

Investigations on systematics of thermodynamic data and comparison of estimation of solubility values among different activity coefficient models for development of thermodynamic database

北村 暁  ; 柴田 雅博 ; 山口 徹治 ; 飯田 芳久 ; 油井 三和

Kitamura, Akira; Shibata, Masahiro; Yamaguchi, Tetsuji; Iida, Yoshihisa; Yui, Mikazu

高レベル放射性廃棄物及び地層処分対象のTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備に資することを目的として、熱力学データの系統性に関する調査を実施した。幾つかの元素について、標準生成自由エネルギーと標準生成エンタルピーとの相関関係を調査し、標準生成自由エネルギーから標準生成エンタルピーの推定が可能であることを示した。また、アクチニド元素の錯生成定数の系統性に関する3つのモデルについて、その適用性を比較検討し、最適なモデルを提案するとともに、未報告のアクチニド錯体の生成定数の推定が可能であることを示した。さらに、溶解度計算時に必要な活量係数について、2つのモデルの比較検討を行い、推定される溶解度の差異を調査した。以上の結果は、熱力学データベース整備及び地層処分の性能評価を行ううえで有益なものであると考えられた。

Investigations on systematics of thermodynamic data were performed for performance assessment of geological disposal of high-level and TRU waste. Correlation between standard free energy of formation and standard enthalpy of formation was investigated, and it was shown that estimation of the standard enthalpy of formation from the standard free energy of formation was possible using the correlation. Three models on systematics of formation constant of actinides were compared and the best model was proposed. It was shown that estimation of formation constant for unpublished species was possible using the model. Furthermore, two models for estimation of activity coefficient which was required to estimate solubility of elements of interest and the estimated activity coefficient were compared. It was expected that the obtained results were useful for the performance assessment of geological disposal.