電位規制クーロメトリーによる硝酸プルトニウム溶液の精密分析と不確かさ評価

Precise and accurate determination of plutonium by controlled-potential coulometry and its uncertainty evaluation

山本 昌彦   ; 石橋 篤; 永山 哲也; 駿河谷 直樹 ; 黒沢 明; 檜山 敏明

Yamamoto, Masahiko; Ishibashi, Atsushi; Nagayama, Tetsuya; Surugaya, Naoki; Kurosawa, Akira; Hiyama, Toshiaki

プルトニウムは核燃料取扱施設の計量管理,保障措置において最も重要な元素であり、その分析には、高い精確さが求められる。そこで本研究では、プルトニウムの精密分析を目的として電位規制クーロメトリーを用いた、分析用標準物質の候補となるプルトニウム調製溶液の値付け分析及びその不確かさ評価を実施した。クーロメトリーの測定装置は、最新の国際規格であるISO12183:2005に準拠するように装置及び測定前処理条件を最適化した。プルトニウム金属標準物質NBL CRM-126から調製した測定試料を分析した結果、分析値と表示値の差は0.1%以下であり、相対標準偏差は0.05%(n=19)で良好にプルトニウムの測定ができることがわかった。また、MOX粉末から調製したプルトニウム溶液の分析値は15.59950.0036mgPu/gであり、ISO/BIPM-GUMに基づき本試料の不確かさを算出したところ、信頼区間がおよそ95%を示す包含係数k=2として計算した相対拡張不確かさは0.023%であった。クーロメトリーによる分析値は同位体希釈質量分析法による分析結果とも良好に一致し、MOX粉末から調製したプルトニウム溶液を精確に値付けすることができた。

Precise analysis of plutonium is necessary for material control and safeguards in nuclear facility. Thus, controlled-potential coulometry, which yields absolute results and high precision, was applied for the determination of plutonium. The coulometry system and sample pretreatment procedures were optimized following ISO12183:2005. Plutonium sample prepared from NBL CRM-126 Pu metal was measured and agreed well with certified value. For spike preparation of isotope dilution mass spectrometry (IDMS), plutonium solution was prepared from MOX powder. Plutonium content was 15.5995 mgPu/g. The uncertainty was calculated by ISO/BIPM Guide to the Expression of Uncertainties in Measurements. The relative expanded uncertainty was 0.023% with confidence interval of 95%. The results were in good agreement with those obtained by IDMS. Thus the proposed coulometry method was successfully applied for the determination of plutonium at the highest level of precision and accuracy.