TRU廃棄物処分にかかわる核種移行データ; 有機物(セメント混和剤)共存下におけるプルトニウムの溶解度試験結果

Data on migration analysis for TRU waste repository; Results of the solubility experiments in the presence of organic materials used for cement additives

須黒 寿康; 西川 義朗*; 綿引 聖*; 加川 昭夫 ; 飯島 和毅  

Suguro, Toshiyasu; Nishikawa, Yoshiaki*; Watahiki, Takashi*; Kagawa, Akio; Iijima, Kazuki

TRU廃棄物処分の安全評価上不可欠なプルトニウム(Pu)の有機物(セメント混和剤)共存下における溶解度データを取得するための試験を実施した。試験で使用したセメント混和剤は、TRU廃棄物処分場で使用される可能性のあるナトリウムフォルムアルデヒド酸系化合物及びポリカルボン酸系化合物を選定した。試験は、処分環境を模擬した極低酸素濃度(O濃度1ppm以下),還元条件(還元剤:亜ジチオン酸ナトリウム)でバッチ式溶解度試験を行った。その他の試験条件として、Puの初期添加濃度は10Mの1ケース、液相は(1)蒸留水を水酸化ナトリウムによりpHを12.5に調整した溶液,(2)セメント間隙水を想定した普通ポルトランドセメントの浸漬液及び(3)セメントが固化した後の間隙水中に存在するセメント混和剤の成分を想定し、分子量別に分画(分画分子量5,000の限外ろ過膜を透過する低分子量成分とろ過される高分子量成分に分画)した溶液の3ケースとした。また、温度は室温(2985K)、試験期間は7, 14, 28及び56日を基本とした。その結果、セメント混和剤が存在しない場合のPuの溶解度(約10mol/dm)に対し、セメント混和剤が存在すると、セメント混和剤の種類や濃度にかかわらずPu濃度は23桁上昇した。また、分子量別の試験から高pH条件では、高分子量成分よりも低分子量成分のセメント混和剤の方がPu濃度をより上昇させる傾向が示された。

Cementitious materials are considered to be necessary for the construction of TRU waste repository. The cement additives are used for cements and concretes in order to provide their fluidity. Many kinds of cement additives contain organic compounds which may increase radionuclide solubility by complex formation. Therefore, it is important to obtain the solubility data with cement additives for safety assessment of TRU waste disposal. In this work, two types of cement additives, such as sodium formaldehyde acid polymer and poly carboxylic acid polymer which are expected to be applied to the TRU waste disposal system, are selected. Since the chemical condition of the repository is considered to be reducing, the authors carried out batch-type experiments of plutonium solubility under reducing (NaSO added as reducant) and anoxic condition ([O] 1 ppm). Other experimental conditions are (1)initial plutonium concentration; 10 M, (2) temperature; 2985 K, (3)experimental period; 7, 14, 28 and 56 days and (4) molecular weight of cement additives; without fractionation 5,000 and 5,000. The plutonium concentration in the absence of the cement additives was in the order of 10 mol dm, while, those in the presence of cement additives were two or three orders of magnitude higher. Additionally, low molecular weight fraction of cement additives brought relatively higher plutonium concentration than high molecular weight fraction.