Evaluation of accompanying behavior of cerium with nuclear materials for the establishment of nuclear material accountancy method using passive -ray spectrometry

パッシブ線測定を用いた核物質測定における核分裂生成物の核物質への随伴性検討

石見 明洋 ; 勝山 幸三 ; 三輪 周平  ; 逢坂 正彦  

Ishimi, Akihiro; Katsuyama, Kozo; Miwa, Shuhei; Osaka, Masahiko

福島第一原子力発電所(1F)デブリ中の核物質測定技術の一つとして、核物質に随伴して線を放出する核分裂生成物(FP)をモニター核種としたパッシブ線測定技術の開発が開始された。本技術は、燃焼度等が考慮されたFPと核物質の関係式を用いて線スペクトロメトリーによって線放出核種から核物質量を評価するものである。TMI-2の分析結果より、モニター核種の候補としてEu及びCeが選定されている。この開発の一環として、Ceの核物質への随伴性評価に資する基礎データを取得することを目的として、照射済燃料の溶融ジルカロイ(Zry)による液化・高温化学反応を模擬した高温反応試験及び化学平衡計算を行いCeの挙動について評価を行った。高温反応試験の結果、燃料と溶融Zryの反応部境界においてCeが高濃度化していることを確認した。化学平衡計算の結果、燃料の液化・高温化学反応の進行過程においてCeが一時的に濃化する領域が形成される現象が起こることが分かった。

The passive -ray spectrometry is under development as one of the non-destructive measurement for nuclear material accountancy for the fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station. In this technology, the amounts of nuclear materials are derived from the determined -emitting fission products by the -spectrometry by using predetermined relationships between FPs and the nuclear materials considering burnup, and so on. Based on the results of TMI-2 accident, Eu and Ce were selected as the candidate nuclides which are expected to accompany to nuclear material. The accompanying behavior of Ce to the nuclear material was investigated by the high temperature heating test and the chemical equilibrium calculation. This test was carried out under the simulated condition of severe accident that the irradiated fuel was liquefied by the high temperature reaction with molten zircaloy. Ce was found to exist in high concentration at the boundary of reaction layer between unreacted fuel and molten zircaloy.