線形応答近似を用いて3次元溶媒和理論(MC-MOZ法)とMO法を非反復に結合する方法の開発

Development of a non-iterative combination of MC-MOZ method and MO theory using linear response approximation

城戸 健太朗 

Kido, Kentaro

QM/MM型の溶液内モデルを採用し、自由エネルギーなどの熱力学量に基づきながら化学的挙動を記述することは依然として容易でなく、溶媒の分子論的描像を保持し、尚かつコストの低い枠組みを構築する努力が続けられている。これを実現する有望な方法の一つは、多数の分子から成る溶媒を平均場として取り合うことであるが、MO計算と溶媒が作る平均場との間で溶媒の応答関数が自己無撞着になるまで計算を反復しなければならない。これが計算時間を増大させる要因になっている。一次元の溶媒和理論とMO計算を結合したRISM-SCF-SEDD法では、QM領域に及ぼす溶媒の応答を線形と仮定し、繰り返し計算を経由せずにFock演算子の溶媒和項を評価する方法が考案され、その仮定が良好に成立することが示されている。本研究では、3次元溶媒和理論とMO計算の組み合わせ(MC-MOZ-SCF法)を用いて、この枠組みを3次元に拡張するとともに、複雑な3次元溶媒和においてその線形応答近似がどの程度成立するかについても議論する。

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