Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

有機物共存下での水和セメントへの放射性核種の収着の低減; ISA/EDTA-アクチニド-セメント系における実験データと熱力学計算による比較評価

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男  

Ochs, M.*; Dolder, F.*; Tachi, Yukio

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

Various types of radioactive wastes and environments contain organic substances that can stabilize the aqueous complexes with radionuclides and therefore lead to a decrease of sorption. The present study focuses on testing a methodology to quantify sorption reduction factors (SRFs) in the presence of organic ligands for cement systems. Three approaches for the estimation of SRFs; (1) analogy with solubility enhancement factors, (2) radionuclide speciation based on the thermodynamic calculations, and (3) experimental sorption data in ternary systems, were coupled and tested for the representative organic ligands (ISA and EDTA) and selected key radionuclides (actinides). Our approach allows to critically evaluate the dependence of SRFs for various systems on the chosen method of quantification, in accordance with the data availability for a given systems. The reliable SRFs can only be derived from the sorption measurements in ternary systems. SRF often need to be derived in the absence of such direct evidence, and estimations need to be made based on analogies and speciation information. However, such estimates may be subject to substantial uncertainties.