Numerical reproduction of the seasonal variation in dissolved uranium in Lake Biwa

琵琶湖で観測された溶存U季節変動のイオン交換・限界速度モデルによる数値的再現

齋藤 龍郎  ; 山澤 弘実*; 望月 陽人  

Saito, Tatsuo; Yamazawa, Hiromi*; Mochizuki, Akihito

琵琶湖の溶存ウラン(DU)の季節変動を、以下のモデル・パラメータ研究により再現した。導入したモデルは、水-DUの物質収支と、湖岸土壌におけるUOとHのイオン交換である。最適化されたパラメータは4つであり、湖岸の陽イオン交換容量(CEC)、DUとAU(土壌吸着U)の和である全ウランTU、Uの急速な土壌吸着と脱着時の一次反応速度係数(kadsとkdes)であった。DUを構成する化学平衡を表し、各化学種の寄与を分析した結果、DUの季節変動はpHの季節変動に起因していることが示された。イオン交換平衡に、1日のAU比がkads以上に増加したとき、あるいはkdes以下に減少したときのみ1次速度反応に移行する補正を加えることにより、DU測定の再現性が向上し、DUピークがpHピークから遅れることが再現された。

The seasonal variation of dissolved U (DU) in Lake Biwa was reproduced by the following model and parameter research. The introduced models are the water-DU mass balance, and the ion exchange between UO and H on the lakeshore soil. The optimized parameters were the CEC of the lakeshore, TU as the sum of DU and AU (soil adsorbed U), kads and kdes as the first order reaction rate coefficients during rapid soil adsorption and desorption of U, respectively. Tabulated by the chemical equilibria constituting DU and analyzed the contribution of each chemical species, it is shown that the seasonal variation of DU is caused by the seasonal variation of pH. A correction to the ion-exchange equilibrium to shift to first order rate reaction only when the daily AU ratio increased above kads or decreased below kdes, improved the reproducibility of DU measurements and reproduced the delay of the DU peak from the pH peak.