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論文

Correlation between structure of titanium additives and dehydrogenation reaction of magnesium borohydride studied by continuous observation of X-ray absorption spectroscopy

松村 大樹; 大山 隆啓*; 岡島 由佳*; 西畑 保雄; Li, H.-W.*; 折茂 慎一*

Materials Transactions, 52(4), p.635 - 640, 2011/04

https://doi.org/10.2320/matertrans.MA201018
 被引用回数：13 パーセンタイル：56.42(Materials Science, Multidisciplinary)

Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$中のTi添加物の局所構造をX線吸収分光法を用いて観測した。通常型と分散型の2種類を用いて、Ti添加物の構造とMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の脱水素化反応との相関を解明することを試みた。分散型によるX線吸収分光と昇温脱離反応との同時間軸観測により、塩化Ti添加直後の構造はMgとの複合ホウ素水素化物であり、それが100-150$$^{circ}$$Cで水素放出第一ピークとともにホウ化Tiへと変化することが明らかになった。また、酸化Tiを添加した場合は添加直後はその構造を保ち、母体Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の分解に伴う350$$^{circ}$$Cの水素放出第二ピークより広い温度領域に渡ってゆっくりと低価数状態へと変化していくことがわかった。

口頭

Dispersive XAFS法によるMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の脱水素化反応におけるTi化合物の添加効果の解明

大山 隆啓; 松村 大樹; 岡島 由佳; 西畑 保雄; Li, H.-W.*; 池田 一貴*; 折茂 慎一*; 高橋 功*

no journal, , 

錯体水素化物Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$に対して塩化チタンや酸化チタンを添加することで、脱水素化反応が促進されることが知られている。本研究では分散型XAFSを利用して実時間連続構造解析を行うことで、昇温脱離中のTiの局所構造変化を観測した。結果、塩化チタンドープのときは作成時からTiの周りにBH$$_{4}$$が配位しており、そこから水素が急激に脱離することで放出温度を下げていることがわかった。一方、酸化チタンドープのときは、作成時は投入時と同じく酸化チタンのままで、無添加時の水素放出温度よりやや低い温度からゆっくりTiB$$_{2}$$へと変化していく、触媒的な振る舞いを取っていることがわかった。

口頭

X線吸収分光によるMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の水素貯蔵特性におけるTiCl$$_{3}$$添加効果の解明

松村 大樹; 大山 隆啓*; 岡島 由佳; 西畑 保雄; Li, H.-W.*; 池田 一貴*; 折茂 慎一*

no journal, , 

Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$は14.9%もの高い水素重量密度を有するため、水素貯蔵材料の有力候補として注目されている。最近、Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$に10mol% TiCl$$_{3}$$を添加させることで、水素放出反応の開始温度が260$$^{circ}$$Cから90$$^{circ}$$Cにまで低下することが報告された。本研究では、通常の静的なX線吸収分光(XAFS)法に加えて、分散型XAFS法による実時間連続観察を用いて、Tiのみの局所構造を元素選択的にすることにより、TiCl$$_{3}$$の添加効果を明らかにすることを試みた。結果、150$$^{circ}$$C付近での水素放出はTiCl$$_{3}$$とMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$との反応により生成したTi(BH$$_{4}$$)$$_{3}$$に起因することがわかった。また、200$$^{circ}$$C以上ではTi(BH$$_{4}$$)$$_{3}$$の分解により生成したTiB$$_{2}$$がMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の水素放出反応の触媒として作用することが示唆される。

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