地質環境の長期安定性に関する研究 年度計画書(令和5年度)

丹羽 正和; 島田 耕史; 末岡 茂; 藤田 奈津子; 横山 立憲; 小北 康弘; 福田 将眞; 中嶋 徹; 鏡味 沙耶; 小形 学; et al.

JAEA-Review 2023-017, 27 Pages, 2023/10

JAEA-Review-2023-017.pdf:0.94MB

本計画書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第4期中長期目標期間(令和4年度令和10年度)における令和5年度の研究開発計画を取りまとめた。本計画の策定にあたっては、これまでの研究開発成果や大学等で行われている最新の研究成果に加え、地層処分事業実施主体や規制機関等の動向を考慮した。研究の実施にあたっては、地層処分事業における概要・精密調査や国の安全規制に対し研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を推進する。

Origin of magnetically dead layers in spinel ferrites FeO grown on AlO; Effects of postdeposition annealing studied by XMCD

野中 洋亮*; 若林 勇希*; 芝田 悟朗; 坂本 祥哉*; 池田 啓祐*; Chi, Z.*; Wan, Y.*; 鈴木 雅弘*; 田中 新*; 田中 雅明*; et al.

Physical Review Materials (Internet), 7(4), p.044413_1 - 044413_10, 2023/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.7.044413

We study the electronic and magnetic states of as-grown and annealed FeO(111)/AlO3(111) (Co, Ni) thin films with various thicknesses grown on Si(111) substrates with the -AlO(111)buffer layers by using X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD), to investigate magnetically dead layers in these films. Although the magnetically dead layers in the as-grown samples are formed near the interface with the AlO buffer layer, we reveal that ferrimagnetic order is partially recovered by postdeposition annealing at 973 K for 48 hours in air. By analyzing the line shapes of the XAS and XMCD spectra, we conclude that, in the dead layers, there are a significant number of vacancies at the sites of the spinel structure, which may be the microscopic origin of the degraded ferrimagnetic order in the FeO thin films.

垂直磁気異方性を示す鉄挿入遷移金属ダイカルコゲナイドFeTaSのX線磁気円二色性による研究; FeTiSとの比較

芝田 悟朗; Won, C.*; Kim, J.*; 野中 洋亮*; 池田 啓祐*; Wan, Y.*; 鈴木 雅弘*; 小出 常晴*; 田中 新*; Cheong, S.-W.*; et al.

Photon Factory Activity Report 2022 (インターネット), 2 Pages, 2023/00

https://pfwww.kek.jp/acr/2022pdf/u_reports.html

Feをインターカレートした遷移金属ダイカルコゲナイド化合物FeTiSおよびFeTaSは、巨大な保磁力および垂直磁気異方性を示す強磁性体になることが知られている。我々は以前、FeTiSについてのX線磁気円二色性(XMCD)実験の結果から、Feの凍結していない軌道磁気モーメントが結晶場の1次摂動によって直接磁気異方性エネルギーを生むことを明らかにした。今回、FeTiSよりもさらに強い磁気異方性を示す遷移金属ダイカルコゲナイドFeTaSについて同様にXMCD実験を行い、磁気異方性の強さが何によって左右されているかを探ることを試みた。

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.isci.2022.104763

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

An Automotive intelligent catalyst that contributes to hydrogen safety for the Decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1FD)

田中 裕久*; 正木 清香*; 青谷 拓朗*; 稲川 康平*; 岩田 宗悟*; 相田 樹哉*; 山本 忠亮*; 喜多 知輝*; 大野 瞳*; 竹中 啓恭*; et al.

SAE Technical Paper 2022-01-0534 (Internet), 10 Pages, 2022/03

https://doi.org/10.4271/2022-01-0534

The catalyst called a Passive Autocatalytic Recombiner (PAR) is required to have robustness that can maintain its activity for more than 30 years in an environment where temperature, humidity, gas concentration, etc. cannot be controlled. Here, it is expected that "An Intelligent Catalyst" for automotive emissions control exhibits excellent performance even in such a harsh environment. The intelligent catalyst is the nanostructure designed perovskite catalyst that has the rejuvenating function instead of preventing aging. The authors emphasize that the technology developed as a catalyst for automobiles is expected to be useful not only in other industries but also as a relief technology from the national crisis.

Unique anion-exchange properties of 3,3'-diaminobenzidine resulting in high selectivity for rhodium(III) over palladium(II) and platinum(IV) in a concentrated hydrochloric acid solution

鈴木 智也*; 尾形 剛志*; 田中 幹也*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一*

Analytical Sciences, 35(12), p.1353 - 1360, 2019/12

https://doi.org/10.2116/analsci.19P204

白金族金属の精錬では、Pd(II)やPt(IV)を含む混合物からRh(III)を効果的に回収することは最も難しい課題の1つである。これら元素の塩化物を含む濃塩酸水溶液に3,3'-diaminobenzidine (DAB)を加えることにより、DABからなる固相にRh(III)を隔離し、Pd(II)とPt(IV)から効果的に分離することに成功した。そこで、Rh(III), H, Cl濃度の推定とX線吸収微細構造測定から、Rh(III)に対するDAB選択性の機構を明らかにした。濃塩酸水溶液中でのRh-DAB反応は2つのステップで起こることがわかった。(1)DABのアミノ基がプロトン化されたDAB三塩酸塩が沈殿し、(2)三塩酸塩と塩化物イオンがアニオン交換し、[RhCl]が濃塩酸溶液中の主化学種であることがわかった。一方HCl濃度が5M未満ではDABによる配位錯体形成を介してPdとPtを回収することができるので、Rh(III)とPd(II)やPt(IV)を効果的に分離する要因であると思われる。

Study on evaluation method for entrained gas flow rate by free surface vortex

伊藤 啓*; 伊藤 大介*; 齊藤 泰司*; 江連 俊樹; 松下 健太郎; 田中 正暁; 今井 康友*

Proceedings of 18th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-18) (USB Flash Drive), p.6632 - 6642, 2019/08

本論文では、自由表面渦によるガス巻込み流量を評価するための力学モデルを提案する。本モデルは、ガスコアの非定常伸長に関する理論式とガスコアからの気泡離脱に係る臨界ガスコア長の実験式を含む。ガス巻込み流量は、単位時間当たりの臨界ガスコア長を超えた伸長分として、前述の2式に基づいて計算される。このモデルを単純な水試験体系に適用し、ガス巻込み流量を計算した結果、自由表面渦の強さを決定する作動流体(水)の流量がある閾値を超えると、ガス巻込み流量が急激に増加することを確認した。

Electronic structure of the high- ferromagnetic semiconductor (Ga,Fe)Sb; X-ray magnetic circular dichroism and resonance photoemission spectroscopy studies

坂本 祥哉*; Tu, N. T.*; 竹田 幸治; 藤森 伸一; Hai, P. N.*; Anh, L. D.*; 若林 勇希*; 芝田 悟朗*; 堀尾 眞史*; 池田 啓祐*; et al.

Physical Review B, 100(3), p.035204_1 - 035204_8, 2019/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.100.035204

The electronic structure and the magnetism of the ferromagnetic semiconductor (Ga,Fe)Sb, whose Curie temperature can exceed room temperature, were investigated by means of X-ray absorption spectroscopy (XAS), X-ray magnetic circular dichroism (XMCD), and resonance photoemission spectroscopy (RPES). The line-shape analyses of the XAS and XMCD spectra suggest that the ferromagnetism is of intrinsic origin. The orbital magnetic moments deduced using XMCD sum rules were found to be large, indicating that there is a considerable 3 contribution to the ground state of Fe. From RPES, we observed a strong dispersive Auger peak and nondispersive resonantly enhanced peaks in the valence-band spectra. The latter is a fingerprint of the correlated nature of Fe 3 electrons, whereas the former indicates their itinerant nature. It was also found that the Fe 3 states have a finite contribution to the density of states at the Fermi energy. These states, presumably consisting of majority-spin - hybridized states or minority-spin e states, would be responsible for the ferromagnetic order in this material.

気液界面における不活性ガスの巻込みを考慮した液体金属中低濃度気泡流解析手法の研究

松下 健太郎; 伊藤 啓*; 江連 俊樹; 田中 正暁

第24回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(USB Flash Drive), 5 Pages, 2019/06

ナトリウム冷却高速炉の設計検討において、日本原子力研究開発機構では一次系統内の不活性ガス挙動評価コードSYRENAの開発・検証を行っている。本研究では、仮想的なタンク型炉を対象として、気液界面における不活性ガスの巻込みが一次系統内のガス挙動に与える影響を解析的に調べた。特に、一次冷却系統への気泡巻込みを抑制するために開口部を有する水平版(ディッププレート)を炉内自由界面下に設置した場合における気泡挙動への影響について調べた。その結果、ディッププレートは非凝縮性ガスの挙動に大きな影響を持ち、自由液面におけるガス巻込み量と開口部面積の関係によって一次系統内の不活性ガス量が複雑に変化することを明らかにした。