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論文

X-ray free electron laser observation of ultrafast lattice behaviour under femtosecond laser-driven shock compression in iron

佐野 智一*; 松田 智己*; 廣瀬 明夫*; 寺井 智之*; 掛下 智之*; 犬伏 雄一*; 佐藤 孝弘*; 矢橋 牧名*; 菖蒲 敬久; 他22名*

Scientific Reports (Internet), 13, p.13796_1 - 13796_10, 2023/08

Over the past century, understanding the nature of shock compression of condensed matter has been a major topic. About 20 years ago, a femtosecond laser emerged as a new shock-driver. Unlike conventional shock waves, a femtosecond laser driven shock wave creates unique microstructures in materials. Therefore, the properties of this shock wave may be different from those of conventional shock waves. However, the lattice behaviour under femtosecond laser-driven shock compression has never been elucidated. Here we report the ultrafast lattice behaviour in iron shocked by direct irradiation of a femtosecond laser pulse, diagnosed using X-ray free electron laser diffraction. We found that the initial compression state caused by the femtosecond laser driven shock wave is the same as that caused by conventional shock waves. We also found, for the first time experimentally, the temporal deviation of peaks of stress and strain waves predicted theoretically. Furthermore, the existence of a plastic wave peak between the stress and strain wave peaks is a new finding that has not been predicted even theoretically. Our findings will open up new avenues for designing novel materials that combine strength and toughness in a trade-off relationship.

論文

Kinetic mass transfer behavior of Eu(III) in nitrilotriacetamide-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07

HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。

論文

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 2; Spray drying granulation of silica support for adsorbent

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.

論文

Design of MA(III)/Ln(III) separation process of extraction chromatography technology

阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:33.72(Chemistry, Analytical)

In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.

論文

Kinetics and mechanism of Eu(III) transfer in tributyl phosphate microdroplet/HNO$$_{3}$$ aqueous solution system revealed by fluorescence microspectroscopy

宮川 晃尚*; 草野 祐香*; 長友 重紀*; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 38(7), p.955 - 961, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

本研究では、蛍光顕微分光法を用いて硝酸溶液とリン酸トリブチル(TBP)溶液の界面におけるEu(III)抽出機構を明らかにした。HNO$$_{3}$$とTBPの濃度を変化させて抽出と逆抽出を行った際の蛍光強度変化の解析から、界面での物質移動速度定数を求め、反応機構を検討した。この結果は、1つの硝酸イオンが界面でEu(III)と反応し、TBP分子は界面反応に関与していないことを示しており、前回の研究でNaNO$$_{3}$$溶液を用いて得られた結果とは異なるものであった。このことから、水溶液中のEu(III)と硝酸イオンおよびTBPとの錯体の化学種が抽出機構に重要な役割を担っていることが示された。

論文

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

Acid dissociation constant of bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate impregnated in a polymer layer coated on silica microparticles

宮川 晃尚*; 竹内 正行; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(4), p.566 - 568, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:45.54(Chemistry, Multidisciplinary)

高分子相に含浸させた抽出剤のpKaが、架橋度や他の抽出剤の共存によって変化し、高分子相の疎水性が変化することを実証した。本成果は、新規な固体抽出吸着剤の開発に役立つと考えられる。

論文

抽出クロマトグラフィ用吸着材の安全性評価と放射線劣化が分離操作に及ぼす影響

宮崎 康典; 佐野 雄一

放射線化学(インターネット), (112), p.27 - 32, 2021/11

使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニド(MA: Am, Cm)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。圧力損失を低減する大粒径吸着担体に対し、MAと希土類元素を相互分離する$$N, N, N', N', N'', N''$$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を含浸した吸着材の安全性を評価した。$$gamma$$線照射後の熱的特性や吸着性能の変化、並びに水素ガスの発生量から、MAをランタニド(Ln)から分離可能な線量を1MGyに設定するとともに、分離操作において、現在の想定設備以外で冷却ユニットやオフガスユニット等の予防措置は必要ないことを示した。

論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:47.54(Chemistry, Analytical)

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

論文

Study on gamma-ray-degradation of adsorbent for low pressure-loss extraction chromatography

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*

QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、$$gamma$$線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。

論文

再処理施設におけるジルコニウムの応力腐食割れ評価に関する考察

橋倉 靖明*; 石島 暖大; 中原 将海; 佐野 雄一; 上野 文義; 阿部 仁

保全学, 19(3), p.95 - 102, 2020/10

プルトニウム濃縮缶を対象とし、硝酸及び硝酸ナトリウム水溶液を用いて、印加電位を制御した定荷重引張試験及び電気化学試験を実施した。その結果を用い、硝酸濃度-き裂発生電位マップを作成した。また、応力腐食割れの可能性を評価する際には、硝酸だけでなく、硝酸塩に配位した硝酸イオン濃度も考慮する必要があることが明らかとなった。

論文

同位体分配係数への圧力の影響

佐野 亜沙美; 伊藤 正一*; 鈴村 明政*; 上野 雄一郎*; 八木 晃*; 井上 徹*; 川添 貴章*

高圧力の科学と技術, 30(2), p.85 - 94, 2020/10

鉱物や岩石は、その起源や歴史によって様々な同位体組成を示す。温度などの環境パラメータに依存する平衡同位体分配係数はこれらの同位体組成を解釈する上で重要な鍵となる。これまでは温度に比べて無視できると考えられていた同位体分配係数への圧力の影響が、地球内部の条件では有意であることが最近の研究により明らかになってきた。本論文では、数GPa以上の高圧下での鉄と水素の同位体分配係数を決定するための最近の実験研究の進展をまとめ、その課題と今後の展望について議論する。

論文

Influence of plutonyl ion on electrochemical characterization of zirconium in plutonium nitrate solutions

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則

Radiochimica Acta, 108(9), p.701 - 706, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

再処理施設におけるZr製のプルトニウム蒸発缶の腐食挙動を評価するために、Pu硝酸溶液を用いた電気化学試験によりPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$の影響を評価した。7mol dm$$^{-3}$$ HNO$$_{3}$$のPu硝酸溶液におけるZrの最大自然浸漬電位は約1Vであった。しかしながら、本試験条件下では高いPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$濃度においても重大な変化はみられず、Zrは高い耐食性を示した。

論文

Structural characterization of Eu-HONTA complexes by IBIL and EXAFS analyses

渡部 創; 佐野 雄一; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.60 - 65, 2020/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:36.99(Instruments & Instrumentation)

抽出クロマトグラフィを用いたMA回収技術開発のためのHONTA含侵吸着材中に形成されるEu錯体の局所構造を、EXAFSとIBILとを組み合わせた手法により調査した。本分析により、吸着材中と溶媒中とで形成される錯体構造の微小な変化をとらえることができることが明らかとなった。

論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:41.13(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Effect of seawater components on corrosion behavior of SUS316L in nitric acid solution containing metal ions

安倍 弘; 西塚 雄介*; 佐野 雄一; 内田 直樹; 飯嶋 静香; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.193 - 200, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:11.41(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所の事故において、使用済核燃料プールに多量の海水が冷却剤として投入された。当該使用済燃料が再処理される場合、海水成分が核燃料再処理工程における金属イオンを含む硝酸溶液に混入することが予想される。本研究においては、高レベル放射性廃液(HAW)貯槽に典型的に使用されるSUS316Lの腐食挙動に関して、海水成分の影響を評価した。人工海水と金属イオンを含む模擬HAWを使用し、腐食試験を実施した。HAWを含む硝酸溶液においては、人工海水の有無に関わらず、Ruが腐食電位を過不働態まで貴化させたために生じる粒界腐食が観察された。海水成分濃度の増加は腐食速度を低下させ、粒界腐食を抑制した。広域X線吸収微細構造やサイクリックボルタンメトリーといった分析により、Ru-塩化物イオン間の反応と腐食機構との関与が示されている。

論文

Influences of pore and particle sizes of CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbent on extraction chromatography process

渡部 創; 佐野 雄一; 三田 修平*; 桜井 翔太*; 新井 剛*

日本イオン交換学会誌, 30(1), p.8 - 16, 2019/01

In order to optimize operability of the adsorbents in the extraction chromatography system and to enhance the performance of the adsorbent, CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbents with various pore and particle sizes were prepared, and characteristics of the adsorbents were evaluated through distribution coefficient, adsorption isotherm, adsorption rate, and breakthrough/elution behavior. Adsorption capacity was dominated not by the structure of the adsorbent but by amount of the extractant impregnated. The adsorbent with the largest pore size were revealed to show quick elution with short tail. Enlargement in the pore size must be one of the most effective improvements of the adsorbents to enhance the adsorption/elution performance. Adsorbent with particle size of more than 200 $$mu$$m formed channeling or voids inside the bed. They are suspected to lead slow adsorption/elution behavior, and smaller adsorbents must be desirable in the respect of performance of the column.

論文

回転円筒型液液抽出装置内における流動・分散・物質移動シミュレーション

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*

化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11

高い処理能力や相分離能力などの特徴を有する回転円筒型液液抽出装置に関して、装置の性能向上を目指す上で重要となる装置内部での流動・分散特性について、装置の運転条件の違いが及ぼす影響やこれによる抽出性能の変化について知見を得ることを目的に、乱流数値モデルにもとづいた解析を実施するとともに、実験結果との比較を行った。ロータ回転数の増加や供給液流量の低下により、アニュラー部における液相の存在領域が上下に分断される傾向が示されるとともに、いずれの条件においてもアニュラー下部においてはロータ中心部に向かう流れの形成が確認された。分散相の液滴径は、ロータ回転数の増加および供給液流量の低下により減少する傾向が認められた。以上の結果は、実験により得られた傾向と一致した。さらに、水相/有機相間の物質移動を考慮した解析により、ロータ回転数の違いによる抽出性能の変化が概ね再現できることを確認した。

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