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論文

Isotope-selective microscale imaging of radioactive Cs without isobaric interferences using sputtered neutral mass spectrometry with two-step resonant ionization employing newly-developed Ti:Sapphire lasers

坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.

Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.98(Chemistry, Analytical)

Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.

論文

Comparison of $$^{14}$$C collected by precipitation and gas-strip methods for dating groundwater

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 岩月 輝希; 加藤 利弘

Radiocarbon, 58(3), p.491 - 503, 2016/09

AA2015-0781.pdf:0.96MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.51(Geochemistry & Geophysics)

地下水の$$^{14}$$C年代測定に必要な溶存無機炭酸(DIC)の回収法(沈殿法とガス化法)の違いが、$$^{14}$$C測定値に与える影響について検証を行った。その結果、ガス化法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は理論的に想定される値と同等の値を示した。一方で、沈殿法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は、理論値より高い値を示し、回収処理中に現代炭素による汚染が生じることが確認された。汚染の程度は、使用した試薬の量などから算出することができた。地下水の$$^{14}$$C年代測定については、調査目的に応じてDIC回収方法を選択する必要があると考えられた。

口頭

無機$$^{14}$$Cを用いた地下水年代評価における沈殿法とガス化法の適用限界についての検討

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 岩月 輝希; 加藤 利弘

no journal, , 

地下水の滞留時間(地下水年代)を評価するうえで、地下水に溶存する無機炭素(DIC)の$$^{14}$$C年代は有用な指標である。本研究では、地下水中のDICを回収するための2つの方法(沈殿法, ガス化法)について、NaHCO$$_{3}$$溶液および実地下水に適用したときの$$^{14}$$C年代の値を定量的に比較した結果を示し、それぞれの適用限界について考察した。

口頭

超深地層研究所計画,地球化学に関する調査研究; 地下水年代測定のための溶存無機炭素のガス化回収技術の開発

加藤 利弘; 岩月 輝希; 宗本 隆志; 久保田 満; 林田 一貴; 中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*

no journal, , 

地下水の年代は、岩盤中の地下水の動きを理解する上で重要な情報である。炭素同位体による年代測定は、数万年前まで適用できるため、主に地表からの水の動きを推定する強力なツールとなる。地下水中の炭素は主に溶存無機炭素(DIC)として存在しており、従来は化学的操作により沈殿物として回収(沈殿法)した後に、高純度の固体炭素(グラファイト)を作製していた。この方法では、試料の作製に多くの操作が必要であると同時に、地下水の性状によっては沈殿物が生成しない、あるいは測定年代が著しく異なる等の問題点があった。そこで、従来法に代わる手法としてガス化回収技術に着目し、地下水試料への適用を検討した。その結果、沈殿法に較べて作業効率が向上するとともに、従来は沈殿が生成しないため年代測定が不可能であった地下水試料においても測定が可能となった。また、沈殿法に特有の年代誤差を生じる原因を明らかにし、過去に沈殿法によって得られた地下水年代の補正方法について言及した。

口頭

放射性炭素($$^{14}$$C)濃度に基づく深部地下水の流動状態の推定

加藤 利弘; 岩月 輝希; 中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*

no journal, , 

地下水流動は地下圏における物質循環を考察する上で欠くことのできない情報の一つであり、水理学的な数値解析や化学的指標に基づく滞留時間の推定などの評価手法を併用することにより確度の高い評価が可能となる。日本原子力研究開発機構の瑞浪超深地層研究所においては、これまでに深度500mまでの研究坑道の掘削を通して、地下水流動や地下水の化学特性を把握するとともに大規模地下施設が周辺の地下水に与える影響の評価を行ってきた。本研究では、新たに地下水中の$$^{14}$$C濃度に関わるデータを取得し、その深度分布や水理地質構造などとの関連を基に地下水の滞留状態について考察した。

口頭

Chemical and isotopic study of the impact on groundwater environment by an large underground facility

岩月 輝希; 加藤 利弘; 中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*

no journal, , 

瑞浪超深地層研究所周辺の地下水環境の経時変化について理解するため、約10年間にわたって化学組成や同位体、フロン濃度のモニタリングを行った。その結果、深度200-400mの相対的に割れ目の多い花崗岩領域において、最大で50%程度の浅層地下水が浸透していることが明らかになった。一方、深度500mの割れ目の少ない花崗岩領域においては、浅層地下水の混入は認められず、水理学的な擾乱の程度は小さいと考えられた。この地下水の滞留年代は、放射性炭素濃度に基づいて18-25kaと求めることができた。

口頭

瑞浪超深地層研究所における地下水年代調査

長谷川 琢磨*; 中田 弘太郎*; 富岡 祐一*; 太田 朋子*; 濱 克宏; 岩月 輝希; 加藤 利弘*; 林田 一貴

no journal, , 

瑞浪超深地層研究所の研究坑道内に掘削されたボーリング孔から地下水を採取し、$$^{14}$$C, $$^{4}$$He, 希ガス温度計などによる地下水年代測定を実施した。その結果、$$^{14}$$Cの前処理方法を沈殿法からガス化法に変更することにより、$$^{14}$$C濃度が精度よく評価できるようになった。また、$$^{4}$$Heも流出域で、フラックスの寄与の異なるデータを収集できたことにより、フラックスの寄与を分離して、原位置生成に基づく$$^{4}$$He年代を推定することができた。更に、希ガス濃度から涵養温度を推定することにより、研究坑道周辺の地下水は氷期に涵養した地下水の影響を強く受けていることを確認することができた。このように複数の指標を利用して地下水の滞留時間を推定し、それらの結果を相互に比較することにより、個々の結果の信頼性を向上させる方法は非常に有効であると考えられた。

口頭

電力中央研究所-日本原子力研究開発機構共同研究; 瑞浪超深地層研究所周辺の水理・物質移動特性評価に関する研究

長谷川 琢磨*; 中田 弘太郎*; 富岡 祐一*; 太田 朋子*; 濱 克宏; 岩月 輝希; 加藤 利弘*; 林田 一貴

no journal, , 

超深地層研究所計画の一環として電力中央研究所との共同研究(共同研究件名「瑞浪超深地層研究所周辺の水理・物質移動毒性評価に関する研究」)を実施している。この共同研究は、超深地層研究所計画で進めている、物質移動モデル化技術の開発の一環として実施しているものである。本報告では、地下水年代調査および評価技術の開発のこれまでの結果について報告する。

口頭

放射性核種の微小領域同位体イメージングのためのレーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発,2

富田 英生*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; Sonnenschein, V.*; 加藤 弘太郎*; 鈴木 颯*; 井口 哲夫*; 森田 真人*; 坂本 哲夫*; 金成 啓太*; et al.

no journal, , 

微粒子試料中の同位体分析のために、レーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発を進めている。2色スキームを用いた安定Zr同位体イメージングを実証した。また、放射性同位体分析に向けた高繰り返し率Ti:Sapphireレーザーによる2色共鳴イオン化スキームの検討を行い、Zr/Mo微粒子の混合試料に集束イオンビームを照射し、生成された二次中性原子を2台のTi:Sapphireレーザーにより共鳴イオン化した。飛行時間型質量分析計にて質量数ごとに記録されたイオン計数と、イオンビームのスキャン位置を組み合わせ、マイクロイメージ(イオン計数マップ)を取得した。Zrを共鳴イオン化することで、$$^{92}$$Moによる同重体干渉が抑制された92Zr同位体マイクロイメージ(視野30$$mu$$m)が得られることが示された。

口頭

瑞浪超深地層研究所における地下水年代測定

長谷川 琢磨*; 中田 弘太郎*; 富岡 祐一*; 太田 朋子*; 濱 克宏; 岩月 輝希; 加藤 利弘*; 林田 一貴

no journal, , 

瑞浪超深地層研究所において地下水年代測定を実施した結果、地下水年代はおおむね2万年程度であることを確認できた。また、希ガス濃度から涵養温度を推定した結果、涵養温度は6$$^{circ}$$Cで、現在の気温よりも9$$^{circ}$$C程度低い結果であった。このため、研究所周辺の地下水は氷期に涵養した地下水であると推定できた。このように研究所周辺の地下水年代を$$^{14}$$C, $$^{4}$$He, 希ガス温度計という複数の方法を用いて、整合的に推定することができた。

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