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論文

Odd-parity autoionizing levels of uranium observed by two-color two-step photoionization optogalvanic spectroscopy

宮部 昌文; 佐藤 志彦; 若井田 育夫; 寺林 稜平*; Sonnenschein, V.*; 富田 英生*; Zhao, Y.*; 坂本 哲夫*

Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 54(14), p.145003_1 - 145003_8, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Optics)

高繰返しチタンサファイアレーザーとウランホローカソードランプを用いて、2色2段階光イオン化光ガルバノ分光法により、ウランの2段階共鳴イオン化スキームの探索を行った。基底状態のウラン原子を1段目のレーザー光で5つの偶パリティ励起準位に遷移させ、2段目のレーザー波長をスキャンすることで多くのイオン化遷移を観察した。1段目のレーザー光を遮断することで、単色・2光子イオン化遷移の同定も行った。これらの結果から、イオン化ポテンシャル(49958.4cm$$^{-1}$$)から51150cm$$^{-1}$$までのエネルギー範囲で、50個以上のウランの奇パリティ自動イオン化準位を見出した。得られた準位エネルギーは、これまでに報告されている値と$$pm$$1cm$$^{-1}$$以内で一致した。これらの結果から、工学院大学や名古屋大学と共同開発している共鳴イオン化スパッタ分析装置を用いた放射性微粒子のウラン分析のための基礎データを取得することができた。

論文

Isotope-selective microscale imaging of radioactive Cs without isobaric interferences using sputtered neutral mass spectrometry with two-step resonant ionization employing newly-developed Ti:Sapphire lasers

坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.

Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.98(Chemistry, Analytical)

Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.

論文

Spin and orbital magnetic moments of Fe in the $$n$$-type ferromagnetic semiconductor (In,Fe)As

小林 正起*; Anh, L. D.*; Hai, P. N.*; 竹田 幸治; 坂本 祥哉*; 門野 利治*; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 山上 浩志; 原田 慈久*; et al.

Applied Physics Letters, 105(3), p.032403_1 - 032403_4, 2014/07

AA2015-0418.pdf:0.82MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:26.85(Physics, Applied)

The electronic and magnetic properties of Fe atoms in the ferromagnetic semiconductor (In,Fe)As codoped with Be have been studied by X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the Fe $$L_{2,3}$$ edge. The XAS and XMCD spectra showed simple spectral line shapes similar to Fe metal, but the ratio of the orbital and spin magnetic moments estimated using the XMCD sum rules was significantly larger than that of Fe metal, indicating a significant orbital moment of Fe 3$$d$$ electrons in (In,Fe)As:Be. The XMCD intensity as a function of magnetic field indicated hysteretic behavior of the superparamagnetic-like component due to discrete ferromagnetic domains. VC

論文

Electronic configuration of Mn ions in the $$pi$$-$$d$$ molecular ferromagnetic $$beta$$-Mn phthalocyanine studied by soft X-ray magnetic circular dichroism

片岡 隆史*; 坂本 勇太*; 山崎 陽*; Singh, V. R.*; 藤森 淳*; 竹田 幸治; 大河内 拓雄*; 藤森 伸一; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; et al.

Solid State Communications, 152(9), p.806 - 809, 2012/05

 被引用回数:20 パーセンタイル:61.95(Physics, Condensed Matter)

$$beta$$-Mnフタロシアニン分子は温度8.6K以下で強磁性を示すことが知られている。しかしながら、強磁性を発現する原因について電子構造の立場からの解明がなされていなかった。そこで、元素選択的磁気プローブである軟X線磁気円二色性を用いて、Mnの電子状態を実験的に調べ、さらにその結果をクラスター計算による理論的結果と比較検討することで、Mnイオンの基底状態を決定することができた。

論文

Electronic structure and magnetism of the diluted magnetic semiconductor Fe-doped ZnO nanoparticles

片岡 隆史*; 小林 正起*; 坂本 勇太*; Song, G. S.*; 藤森 淳*; Chang, F.-H.*; Lin, H.-J.*; Huang, D. J.*; Chen, C. T.*; 大河内 拓雄*; et al.

Journal of Applied Physics, 107(3), p.033718_1 - 033718_7, 2010/02

AA2009-0977.pdf:1.0MB

 被引用回数:54 パーセンタイル:86.13(Physics, Applied)

We have studied the electronic structure of Fe-doped ZnO nanoparticles, which have been reported to show ferromagnetism at room temperature, by X-ray photoemission spectroscopy (XPS), resonant photoemission spectroscopy (RPES), X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). From the experimental and cluster-model calculation results, we find that Fe atoms are predominantly in the Fe$$^{3+}$$ ionic state with mixture of a small amount of Fe$$^{2+}$$ and that Fe$$^{3+}$$ ions are dominant in the surface region of the nanoparticles. It is shown that the room temperature ferromagnetism in the Fe-doped ZnO nanoparticles is primarily originated from the antiferromagnetic coupling between unequal amounts of Fe$$^{3+}$$ ions occupying two sets of nonequivalent positions in the region of the XMCD probing depth of $$sim$$2-3 nm.

論文

Experimental observation of bulk band dispersions in the oxide semiconductor ZnO using soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy

小林 正起*; Song, G.-S.*; 片岡 隆史*; 坂本 勇太*; 藤森 淳; 大河内 拓雄*; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 山上 浩志; et al.

Journal of Applied Physics, 105(12), p.122403_1 - 122403_4, 2009/06

BB2009-1947.pdf:0.84MB

 被引用回数:12 パーセンタイル:44.93(Physics, Applied)

ZnO is one of the most promising oxide semiconductors for applications to semiconductor electronics, especially for optical devices. Their inexpensiveness and environmental safety are also advantages for practical applications. The surface electronic structure of ZnO has been investigated so far using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) in the ultraviolet ray region (less than 150 eV), although those measurements are surface sensitive. Considering their potentiality of ZnO for extensive applications, it is desired to investigate the bulk electronic structure of ZnO experimentally. In this work, we have performed soft X-ray (SX) ARPES measurements on a ZnO thin film in order to probe the bulk electronic structure. All the obtained band dispersion reflects the hexagonal Brillouin zone of ZnO, indicating we succeeded in the observation of the band dispersion of ZnO by SX-ARPES.

口頭

軟X線磁気円二色性及び光電子分光による強磁性フタロシアニン分子の電子状態

片岡 隆史*; 坂本 勇太*; 山崎 陽*; 藤森 淳; 竹田 幸治; 大河内 拓雄; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 山上 浩志

no journal, , 

マンガンフタロシアニン[MnPc]は低温($$sim$$10K以下)において強磁性を発現することが知られており、これまで強磁性機構解明のための研究が進められてきた。われわれはMnPcの強磁性発現機構を解明するため、強磁性を示すことが確認されたMnPc多結晶に対して、軟X線磁気円二色性(XMCD)及び共鳴光電子分光(RPES)を行った。低温($$sim$$7K)におけるMnPcのMn 2p-3d XMCDの磁場依存の結果では、XMCDピークの多重構造が観測される。理論計算(クラスターモデル)によるXMCD解析からMnイオンは少なくとも2+, 3+が存在する混合原子価状態であることが明らかになった。また、XMCD強度はH= 0.1Tの低磁場においても微弱ながら観測されることから、この物質における強磁性はMn$$^{2+}$$, Mn$$^{3+}$$イオンに起因すると考えられる。さらにMn 2p-3d RPESにより、フェルミ端近傍にMn 3d由来の状態密度が観測されたことを考慮に入れると、MnPcにおける強磁性起源として、Mn$$^{2+}$$-N-Mn$$^{3+}$$交換相互作用が挙げられる。当日は、反強磁性的なMn$$^{2+}$$-N-Mn$$^{2+}$$, Mn$$^{3+}$$-N-Mn$$^{3+}$$超交換相互作用の存在の可能性について、より詳細に議論する。

口頭

中性子ドシメトリに向けたガスジェットレーザー共鳴イオン化質量分析法に基づく$$^{rm 93m}$$Nb微量分析法の開発,1; チタンサファイアレーザーを用いたNb共鳴イオン化実験

坂本 知佳*; 高塚 卓旦*; Sonnenchein, V.*; 富田 英生*; 園田 哲*; 三田 浩希*; 能任 琢真*; 足立 義貴*; 伊藤 主税; 前田 茂貴; et al.

no journal, , 

原子炉安全性評価のための高速中性子の長期化積算線量評価に有用な$$^{rm 93m}$$Nbと$$^{93}$$Nbの存在比測定に向けた核異性体選択的共鳴イオン化質量分析法の開発に向けて、チタンサファイアレーザーを用いた真空中でのNb共鳴イオン化実験を行った。中性子ドシメトリのための$$^{rm 93m}$$Nb微量分析に対し、注入同期Ti:Saレーザーを用いたRIMSを行うことを念頭に、Ti:Saレーザーを用いてNb共鳴イオン化を試みた結果、Nbの真空中共鳴イオン化を確認した。さらにTi:Saレーザーのスペクトル線幅を抑制した場合では、超微細分裂によるピークのゆがみも確認された。今後は二色二段のイオン化スキームを用いた共鳴イオン化実証実験を行う予定である。

口頭

放射性核種の微小領域同位体イメージングのためのレーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発,2

富田 英生*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; Sonnenschein, V.*; 加藤 弘太郎*; 鈴木 颯*; 井口 哲夫*; 森田 真人*; 坂本 哲夫*; 金成 啓太*; et al.

no journal, , 

微粒子試料中の同位体分析のために、レーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発を進めている。2色スキームを用いた安定Zr同位体イメージングを実証した。また、放射性同位体分析に向けた高繰り返し率Ti:Sapphireレーザーによる2色共鳴イオン化スキームの検討を行い、Zr/Mo微粒子の混合試料に集束イオンビームを照射し、生成された二次中性原子を2台のTi:Sapphireレーザーにより共鳴イオン化した。飛行時間型質量分析計にて質量数ごとに記録されたイオン計数と、イオンビームのスキャン位置を組み合わせ、マイクロイメージ(イオン計数マップ)を取得した。Zrを共鳴イオン化することで、$$^{92}$$Moによる同重体干渉が抑制された92Zr同位体マイクロイメージ(視野30$$mu$$m)が得られることが示された。

口頭

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立,4; 高感度・高精度同位体分析のための共鳴イオン化スキームの開発

岩田 圭弘; 宮部 昌文; 若井田 育夫; 吉村 昌稀*; 松村 珠希*; 森田 真人*; 坂本 哲夫*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃炉作業において、燃料デブリの元素・同位体組成に関する情報が必要不可欠である。本研究では、燃焼率の指標となるネオジム(Nd)元素を対象として、高感度かつ高精度な同位体分析に向けた2波長2段階共鳴イオン化スキームを開発した。

口頭

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立,5; 1F汚染試料の微小領域における同位体組成分析

吉田 健; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 森田 真人*; 坂本 哲夫*; 溝上 暢人*; 平井 睦*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(以下、「1F」という)の廃止措置を着実に遂行するためには、燃料デブリの性状を把握し、技術開発に反映させることが極めて重要である。従来、燃料デブリの性状を把握するための分析法として、SEM-EDSやTEM、ICP-MSを用いて1F汚染試料の分析が実施されてきたが、これらの分析法では構成元素の由来推定や燃料の臨界管理等で重要となる、試料の局所的な同位体組成の情報を取得できないことが課題である。報告者らが研究・開発を進めているFIB-TOF-SIMSでは、固体試料に対して化学的前処理が不要であり、局所的な同位体組成分析が可能であることから、燃料デブリの性状把握における有益な分析手法となることが期待される。本研究では、当該装置での燃料デブリに含まれる可能性の高い元素の検出能力を検証するため、1F汚染試料の微小領域における分析を実施し、測定した微粒子からLi、B、Uの同位体組成イメージングの取得に成功した。

口頭

同位体マイクロイメージングに向けたネオジム原子の共鳴イオン化分光

宮部 昌文; 岩田 圭弘; 富田 英生*; 森田 真人*; 坂本 哲夫*

no journal, , 

ネオジムの同位体組成は核鑑識捜査や核燃料の燃焼度評価など、原子力の広い分野で利用されており、現在の分析手法の主流はTIMSやICP-MSなどである。しかし廃炉作業で得られる分析試料には、発生源の異なる微粒子が混在しており、個別の微粒子を区別しないこれらの分析法では、その起源や履歴の情報が失われてしまう。逆に、微粒子毎の燃焼度から、その起源や履歴を知ることができれば、事故の進展挙動の解明や臨界安全評価を行う上で重要な情報となる。このため、我々は個々の微粒子中の核種分布が測定可能な、イオンスパッタ質量分析イメージング法の適用を進めており、その同重体干渉対策として、レーザー共鳴2次中性原子質量分析法(rL-SNMS)の開発を行っている。本研究では、ネオジムのrL-SNMSに適した2波長2段階イオン化スキームを得るための分光実験を行った。これにより、従来報告されていた電離スキームよりも電離効率の高い電離スキームを見出すことが出来たほか、従来よりも高い精度でネオジム原子のイオン化ポテンシャルを決定することができた。

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