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Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 山田 雅子*; Moussaoui, S. A.*; Makombe, E.*; Meyer, D.*; Berthon, L.*; et al.
Journal of Molecular Liquids, 401, p.124372_1 - 124372_12, 2024/05
Supramolecular organization of extractant molecules impacts metal ions separation behavior. Probing bulk and interfacial structures of the relevant systems is expected to provide key insights into the metal ion selectivity and kinetic aspects. The supramolecular features of two solvent extraction systems based on malonamide extractants, N,N,N′,N′-tetrahexylmalonamide (THMA) in toluene and N,N′-dimethyl-N,N′-dibutyl-2-tetradecylmalonamide (DBMA) in n-heptane, were studied using small-angle X-ray scattering for the organic bulk phases, as well as interfacial tension and neutron reflectivity measurements for the interfaces. In the bulk solution, THMA forms dimeric/trimeric associates but no aggregates in toluene, while DBMA forms large aggregates in n-heptane. On the other hand, THMA accumulates in a diffuse layer at the interface at high THMA concentration, whereas DBMA forms a compact but thinner layer. After Pd(II) extraction, the thickness of interfacial layers decreases in the case of THMA, and totally vanishes in the case of DBMA. Based on these new structural information, two mechanisms are proposed for Pd(II) and Nd(III) extraction with malonamides. In toluene, THMA associates slightly accumulate in the vicinity of the interface, then coordinate Pd(II) and diffuse into the organic bulk phase. In n-heptane, DBMA aggregates adsorb at the interface then pick up Nd(III) cations in their polar cores and finally diffuse into the bulk.
阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 上田 祐生; 元川 竜平; 成田 弘一*
Applied Sciences (Internet), 12(3), p.1215_1 - 1215_10, 2022/02
被引用回数：1 パーセンタイル：26.57(Chemistry, Multidisciplinary)液-液系の界面構造を知ることは、二相系の生物・化学反応の理解には必須である。本研究では、界面の層構造を観察できる中性子反射率(NR)測定用の新しいサンプルセルを開発し、典型的な界面活性剤であるドデシル硫酸ナトリウム(SDS)の重トルエン-重水界面への吸着挙動を調べた。開発したセルは、滑らかな界面を作るためにPTFEフレームを底部に配置し、従来のセルに比べて小型化したことが特徴である。得られたNRプロファイルは容易に解析可能であり、重トルエン-重水系と空気-重水系では界面のSDS吸着層構造にわずかな違いがあることがわかった。これは、界面の条件によってSDS分子の吸着挙動が異なることに起因すると考えられる。
北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.
Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03
被引用回数：44 パーセンタイル：97.1(Astronomy & Astrophysics)2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300
Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。
上田 祐生; Micheau, C.; 元川 竜平; 徳永 紘平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*
no journal, ,
発表者が開発した新規フルオラス抽出系は、優れた抽出分離能力と第三相の抑制能力を有するが、その起源は明らかになっていない。本発表では、フルオラス抽出系と従来の抽出系である有機抽出系における金属イオン抽出能力の違いの起源を明らかにするため、X線吸収微細構造(EXAFS)、中性子反射率法(NR)、及び中性子小角散乱法(SANS)を用いて金属イオン近傍、界面、及び抽出相における構造化学的観点から検証した。EXAFSの結果から、金属イオンの配位構造はフルオラス抽出系と有機抽出系で大きな違いは観られなかったのに対し、NRとSANSの結果から、界面及びバルク抽出相における抽出剤分子の集積構造に及ぼす硝酸分子の影響に違いが観られた。この違いが、フルオラス抽出系の高い抽出能力と第三相生成の抑制に寄与していると推察している。今後は、本研究で得られた知見を基に、フルオラス抽出系の改良を取り組むことを計画している。
