Methodology development and determination of solubility-limiting solid phases for a performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村 暁; 吉田 泰*; 後藤 考裕*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.58 - 71, 2020/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.2_58

高レベル放射性廃棄物および地層処分相当のTRU廃棄物の地層処分における地層処分システムの性能を評価するためには、地下水や緩衝材間隙水中における放射性核種の溶解度評価が必要である。その溶解度評価のためには、溶解度を制限する固相(溶解度制限固相)を選定する必要がある。本報告では、透明性の高い選定過程が示せるように、熱力学データベースを用いて溶解度制限固相の候補となる固相の飽和指数を算出することで溶解度制限固相を判断する選定手法を構築した。本手法では、飽和指数が大きい固相ほど溶解度制限固相の候補になることを基本とするものの、当該固相の生成や溶解度制限が現実的であるかどうかについて、文献調査により判断することとした。併せて、わが国における最新の安全評価報告書で定義された緩衝材およびセメント間隙水組成に対し、種々の組成を類型化した上で性能評価対象元素の溶解度制限固相を選定した。

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化; NUMO-JAEA共同研究報告書(2011年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 早野 明; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2012-032, 298 Pages, 2012/09

JAEA-Research-2012-032.pdf:33.68MB

原子力機構(JAEA)と原子力発電環境整備機構(NUMO)は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて、原子力機構が蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定するとともに、必要な開発課題と今後の計画を明らかにすることを目的として、2011年度に共同研究を実施した。実施テーマと概要は以下の通り。(1)対象母岩の選定に関する検討:母岩特性のうち水理に着目し、母岩特性を評価するための項目、及び地下水移行時間の評価手法について、地質環境の調査・評価と関連付けたうえで整理した。(2)シナリオの構築に関する検討:シナリオ構築手順を具体化するとともに、ガラス固化体の溶解と核種の浸出、オーバーパックの腐食、緩衝材の長期変遷について、現象理解に関する最新の知見を構造的に整理した。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討:緩衝材の分配係数と拡散係数、母岩の分配係数を対象として、パラメータ設定の方法論を検討し、その方法論に従った試行を行った。(4)知識情報の品質確保に関する検討:知識情報の品質を確保するための考え方や手法を、(2)シナリオの構築で検討した状態設定に対する論拠に関する情報を例として検討した。

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,4; 核種移行パラメータ設定に関する検討

舘 幸男; 陶山 忠宏; 北村 暁; 柴田 雅博; 澁谷 早苗*; 後藤 考裕*; 稲垣 学*

no journal, , 

NUMO-JAEA共同研究の一環として、概要調査段階における核種移行パラメータ設定手法を構築するとともに、主要核種の岩石に対する収着分配係数の設定の試行を通じて、その妥当性を確認した。

炭素鋼片および模擬ガラス片の相互作用がガラス溶解挙動に及ぼす影響

後藤 考裕*; 松原 竜太*; 浜本 貴史*; 藤崎 淳*; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹

no journal, , 

ガラスの長期溶解モデルに反映することを目的として、50C及び80C、窒素雰囲気において炭素鋼片および模擬ガラス片の共存条件で浸漬試験を実施した。比較のため、炭素鋼片または模擬ガラス片のみの条件での浸漬試験も実施した。浸漬終了後、液相分析および固相分析を実施し、ガラスの規格化浸出速度を算出するとともに、炭素鋼片表面生成固相を同定した。ガラスの規格化浸出速度(平均値)は、炭素鋼共存条件では50Cで1.110g/m/d、80Cで3.010g/m/dとなった。模擬ガラス片のみの条件では、50Cで2.910g/m/d、80Cで9.210g/m/dが得られており、炭素鋼共存による規格化浸出速度の増加は約3倍となった。また、炭素鋼片の表面をエックス線回折法で分析したところ、50Cおよび80Cのいずれの試料においても磁鉄鉱等の腐食生成物は検出されず、80Cの条件で鉄ケイ酸塩鉱物と推測されるピークが検出された。これは、液相データに基づくGeochemist's Workbenchによる固相の推定結果や炭素鋼共存系での既往研究の結果と一致する。

緩衝材の長期圧密挙動に関する検討,2; 予備長期圧密試験の実施と過剰間隙水圧の散逸遅れに関する解析的検討

高山 裕介; 菊池 広人*; 宮川 龍馬*; 山本 陽一*; 後藤 考裕*

no journal, , 

オーバーパックの自重の作用による緩衝材の長期変形挙動に関しては、従来は粘性的に増加する変形量も含めて時間の経過とともに収束と考えられていたが、緩衝材仕様のベントナイトに対して複数年にわたる圧密試験を行った結果、二次圧密による変形が加速的に増加する傾向が報告されている。この二次圧密の加速挙動については、試験容器の腐食等いくつか要因が考えられ、これらの各要因について検討を行う必要がある。二次圧密が加速した要因の1つとして、載荷による密度増加によって生じる排水面付近の透水性低下によって、過剰間隙水圧の散逸が遅れ、本来一次圧密と定義されていた現象が二次圧密以降も継続している可能性が考えられる。本研究では、二次圧密の加速挙動を確認するために比較的長期の圧密試験(1年程度)を実施するとともに、透水係数の密度依存性を考慮した再現解析を実施し、本来一次圧密と定義されていた現象が二次圧密以降も継続しているかどうか検証した。

緩衝材の長期圧密挙動に関する検討,3; クニゲルV1とカオリナイトの基本特性の比較

高山 裕介; 菊池 広人*; 山本 陽一*; 後藤 考裕*

no journal, , 

オーバーパックの自重の作用による緩衝材の長期変形挙動に関しては、従来は粘性的に増加する変形量も含めて時間の経過とともに収束と考えられていたが、緩衝材仕様のベントナイトに対して複数年にわたる圧密試験を行った結果、二次圧密による変形が加速的に増加する傾向が報告されている。そこで、われわれはベントナイトの二次圧密加速挙動の現象解明に向けて、二次圧密加速挙動の材料依存性を調べるための長期圧密試験を実施している。本報告では、二次圧密加速挙動の材料依存性を調べる際の事前検討として、対象材料に用いるカオリナイトの透水性, 膨潤特性, 圧密特性といった基本特性を室内試験により把握し、膨潤性粘土であるクニゲルV1の基本特性との相違点を分析した。

Fe-silicate and -carbonate formations at C-steel- compacted bentonite interface hinders buffer degradation in high-level radioactive waste disposal

菊池 亮佑*; 藤村 竜也*; 佐藤 努*; 大竹 翼*; 大友 陽子*; 後藤 考裕*; 鈴木 覚*; 谷口 直樹; 鈴木 宏幸*

no journal, , 

In this study, corrosion products in the bentonite in contact with carbon steel coupon under anaerobic artificial seawater at 80 degree for 3 years was investigated using microscopic analysis (SEM, EPMA and FIB-TEM). Corrosion products in compacted bentonite near the interface with carbon steel were identified as Ca-rich siderite, low-crystalline Fe-silicate and montmorillonite with Fe-enriched octahedral sheet. The low-crystalline Fe-silicate was estimated to be a ferrous iron-silicate-hydrate (F-S-H) with an Fe/Si composition of ~1.3 and a structural similarity to a 2:1 type clay with interlayer Na and Ca cations, not the non-swelling 7angstrom phases (greenalite, berthierine and cronstedtite) reported in the literature. The siderite and F-S-H formation were observed over a distance approximately 150 micrometers or less from the interface. The dense formation of siderite and F-S-H at the carbon steel-bentonite interface could suppress the migration of Fe in bentonite and limit the transformation of montmorillonite to 7 angstroms. Unlike previous Fe-clay studies in systems with large reaction surface areas of Fe sources, the experimental system in the present study with a smaller reaction surface area suggests that the decrease in buffer performance is suppressed. Based on thermodynamic calculation, the competition between siderite and F-S-H formation was found to be essentially governed by the pH change near the interface, but an improved database for F-S-H may be needed for more accurate predictions of its formation. The formation of porous F-S-H with large specific surface area in the bentonite interstitial should also be considered in predicting the interaction of electroactive radionuclides such as U and Se, and their migration.