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林 博和; 津幡 靖宏; 佐藤 匠
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(3), p.97 - 107, 2023/08
加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換技術開発において、高濃度MA含有窒化物燃料及びその再処理に関する研究開発が行われている。本研究では、燃料に含まれる超ウラン元素(TRU)の崩壊熱が乾式再処理プロセスに与える影響を評価するため、各物質の発熱量及びアルゴンガス雰囲気での各物質の温度上昇値を推定し、これらの計算結果及び各物質の制限温度の設定値を用いて、乾式再処理プロセスにおける各物質の取扱制限量を検討した。さらに、この検討結果を基に、直径26cm塩浴深さ13cmの溶融塩電解槽25基によって、ADS1基分の使用済MA燃料を200日間で処理することを提案した。また、TRUを回収したCd陰極から窒化物を製造する蒸留窒化工程については、直径4cm高さ4cmのCd陰極を4分割したCd-TRU合金を原料とすることを提案した。これらの物質量及び装置規模と台数に関する検討結果から、MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学規模装置の実現性は高いことが示唆された。
(M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd using cadmium chloride林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu
型GdPd
(
= 0.4081 
0.0001nm)及びNpPd ( = 0.4081 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi型NpPdも含まれていた。本研究で得られたMPd (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。
佐藤 理花*; 西 剛史*; 太田 弘道*; 林 博和; 菅原 隆徳; 西原 健司
第43回日本熱物性シンポジウム講演論文集(CD-ROM), 3 Pages, 2022/10
溶融塩の密度および粘度は溶融塩を用いた加速器駆動核変換システム等を検討する上で必要不可欠な物性値である。本研究では、溶融塩を用いた物性値測定の手始めとして塩化鉛および硝酸カリウムを対象とし、粘度を測定するための装置の整備を行い、粘度および密度を測定した。
村上 毅*; 林 博和
Journal of Nuclear Materials, 558, p.153330_1 - 153330_7, 2022/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Multidisciplinary)使用済TRU窒化物燃料の再処理方法として研究開発が行われている化学溶解法は、塩素化剤を用いて溶融塩へ使用済燃料の溶解を行い、還元抽出法などによって溶融塩からTRUを分離回収する方法である。使用済燃料溶解の工程(化学溶解工程)では、窒化物等との化学反応によって消費されるよりも多くの量の塩素化剤(CdCl
及びZrCl
)を使用する必要があることが知られており、これらの成分が還元抽出法によるTRU分離に影響を及ぼすことが懸念されている。本論文では、化学溶解工程後に溶融塩中に残存するZr及びCdを選択的に回収する電解回収プロセスを付加することによってこれらの成分の影響を低減すること、及び回収したZr及びCdを塩素化剤として再利用することを提案した。また、化学溶解工程の条件及び電解回収の進行に伴い変化する溶融塩中のCdClとZrClの濃度比が電解回収プロセスへ与える影響を確認するため、LiCl-KCl共晶溶融塩(723K)中のZrとCdの電解挙動を明らかにする試験を行った。ZrとCdを選択的に回収するため、液体Cdを陰極として用い、TRUの還元電位よりも高い電位(-1.05V (vs. Ag/AgCl))において定電位電解を行い、広い範囲のCdCl/ZrCl濃度比においてZr及びCdの回収が可能であり、その電流効率はほぼ100%であることを確認した。
柴田 裕樹; 齋藤 裕明; 林 博和; 高野 公秀
JAEA-Data/Code 2019-023, 138 Pages, 2020/03
JAEA-Data-Code-2019-023.pdf:6.99MB
放射性廃棄物の減容・有害度低減のため、使用済核燃料中に含まれる長寿命放射性核種のうち、マイナーアクチノイドを加速器駆動システム(ADS)で核変換する技術の開発が進められており、その炉心における照射中の窒化物燃料のふるまいを理解することが必要である。そこで、窒化物燃料物性データベース、9Cr-1Moフェライト鋼(T91鋼)被覆管、Pi-Bi冷却材の物性、各種モデル式を組み込んだFEMAXI-7を基にした窒化物燃料ふるまい解析モジュールを開発し、いくつかの変数をパラメータとした試計算を実施した。その結果、その優れた熱伝導度により照射挙動が極めて安定することが判明した。しかし、核種変換に伴うHe放出による内圧増加、低温での窒化物燃料ペレットの低クリープ性、T91鋼被覆管の873K以上での高クリープ性などから、燃料ペレット-被覆管間機械的相互作用(PCMI)の増加による被覆管健全性が担保できるかがADSの燃料設計における懸念事項であることを見出した。
舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.224 - 235, 2020/03
被引用回数：6 パーセンタイル：55.67(Nuclear Science & Technology)階層型燃料サイクル概念に基づく、加速器駆動システムを用いた長寿命マイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発が行われている。MA核変換用燃料としては、窒化ジルコニウムを不活性母材とするMAとPuの窒化物固溶体が第一候補とされている。乾式再処理は、高い比放射能及び崩壊熱を有する使用済窒化物燃料から残留MAを回収する方法として適している。再処理プロセスの主工程である溶融塩電解精製により、使用済窒化物燃料が陽極溶解され、アクチノイドが液体カドミウム陰極に一括回収される。その際、MA回収率と回収MA中の不純物(希土類元素)濃度の目標値が達成できるように再処理プロセスを設計する必要がある。本研究では、プロセス設計において重要な知見を得るために、使用済窒化物燃料の乾式再処理における物質収支評価を行った。処理条件の変更による物質フロー及び発生廃棄物量への影響を調べた。
林 博和; 千葉 力也*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11
原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110
Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏
NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11
原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。
and (U,Zr)O solid solution using MoCl
佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10
被引用回数：6 パーセンタイル：45.92(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoClを用いてUO及び(U,Zr)O模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO及び(U,Zr)Oは300Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O高密度焼結体については、300Cと400Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500Cでは生成したUCl
が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUClから蒸留分離された。
辻本 和文; 佐々 敏信; 前川 藤夫; 松村 達郎; 林 博和; 倉田 正輝; 森田 泰治; 大井川 宏之
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.657 - 663, 2015/09
原子力エネルギーを持続的に利用していくための最も重要な課題の一つは高レベル放射性廃棄物(HLW)の取扱である。分離変換技術は、HLWの潜在的有害度やHLWの地層処分に関する管理負担を低減有効であると考えられ、原子力機構ではHLW中の長寿命核種の核変換システムの一つとして加速器駆動核変換システム(ADS)を用いた階層型分離変換システムの各構成要素に対する研究開発を行ってきている。原子力機構が提案しているADSは、熱出力800MWの液体鉛ビスマス冷却システムであり、燃料にはマイナーアクチノイドを主成分とした窒化物燃料を想定している。ADS及び関連する燃料サイクル技術(MA分離、ADS用窒化物燃料の製造及び再処理)の実現には多くの解決すべき技術課題があり、これらの技術開発課題に関して、原子力機構では様々な研究開発を実施している。本発表では、原子力機構における研究開発の現状及び将来計画について報告する。
林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09
原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。
柴田 裕樹; 林 博和; 小山 正史*
電気化学および工業物理化学, 83(7), p.532 - 536, 2015/07
被引用回数：1 パーセンタイル：1.67(Electrochemistry)本研究では、ホットセル中で1-20mg程度の少量の高放射性マイナーアクチノイドを含む溶融塩での電気化学測定が実施可能な電気化学セルを設計し、LiCL-KCl溶融塩中におけるキュリウムの電気化学特性を718-823Kの温度範囲で調べた。得られたキュリウムの標準酸化還元電位はOsipenkoらが報告している値と一致したが、Maritinotらの値より低かった。そこで、得られたキュリウムの標準酸化還元電位と報告値の妥当性について議論し、得られた値とOsipenkoらの報告値が妥当であると結論づけた。
林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝
NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06
加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1331 - 1334, 2015/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)NaCl-2CsCl溶融塩(823K)中のアメリシウムの電気化学的挙動を、サイクリックボルタンメトリ法及びディファレンシャルパルスボルタンメトリ法によって測定した。Am(III)イオンはAm(II)イオンを経てAmイオンに還元されること、及びAm(III)/Am(II)反応及びAm(II)/Am(0)反応の式量電位はそれぞれ-2.73及び-2.97(V vs Cl/Cl
)であることを示した。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫
Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11
被引用回数：5 パーセンタイル：5.84(Chemistry, Multidisciplinary)窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。
柴田 裕樹; 林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 倉田 正輝
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(8), p.972 - 976, 2014/08
被引用回数：18 パーセンタイル：59.26(Chemistry, Multidisciplinary)塩化物溶融塩を媒体とする金属燃料や窒化物燃料の乾式再処理では、電解精製により大部分のウランを固体陰極に、残りのウランと超ウラン元素を液体Cd陰極に回収することが提案されている。回収した液体Cd陰極は973
1173K程度で加熱され、陰極中のCdが蒸発により除去される。その過程で陰極中に生成しているアクチノイドとCdとの金属間化合物は次第にアクチノイド分率の大きい金属間化合物へと変化していくと考えられるため、金属間化合物の生成自由エネルギーの変化に伴いCd蒸発速度にも影響する。そのため、金属間化合物の熱力学性質を把握することは、プロセスの理解や最適化のために重要である。そこで本発表では、Cd中で超ウラン元素と類似の挙動をとるランタノイドの一つであるCeとCdの金属間化合物の生成自由エネルギーを電気化学的手法で測定し、その温度依存性を評価した。
高野 公秀; 林 博和; 湊 和生
Journal of Nuclear Materials, 448(1-3), p.66 - 71, 2014/05
被引用回数：2 パーセンタイル：16.44(Materials Science, Multidisciplinary)結晶格子の熱膨張データ取得を目的とし、酸化物の炭素熱還元により窒化キュリウム(CmN)の粉末試料を調製した。Cmの純度は96%で、不純物として0.35%のPuと3.59%のAmを含有する。室温で自己照射損傷による格子定数の時間変化を測定した結果、3日間で0.43%膨張して一定値に飽和した。この値は超ウラン元素の蛍石型構造の二酸化物より大きい。また、これにより297Kでの未損傷状態の格子定数として0.50261nmを得た。次に高温X線回折測定により、室温から1375Kの範囲で格子定数を温度の関数として定めた。その結果、293Kから1273Kまでの線熱膨張は0.964%で、平均線熱膨張係数は9.84
10
K
であった。他のアクチノイド窒化物のデータと比較して、CmNは高熱膨張の窒化物(PuN及びAmN)と低熱膨張の窒化物(UN及びNpN)のほぼ中間に位置することを明らかにした。
林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝; 湊 和生
Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.477 - 479, 2013/09
被引用回数：5 パーセンタイル：38.62(Materials Science, Multidisciplinary)酸化ネプツニウムを原料として炭素熱還元法によって調製した窒化ネプツニウムと塩化カドミウムの反応によって高純度の三塩化ネプツニウムを調製した。粉末X線回折法によって測定した六方晶の三塩化ネプツニウムの格子定数はa=0.74210.0006nm及びc=0.42680.0003nmで、これまでの報告値(a=0.7420.001nm, c=0.42810.0005nm)とよく一致した。約1mgの試料を金製の容器中に密封し、示差熱分析装置を用いて測定した融解温度は10703Kであった。これは、これまでに実測値の報告がないために推奨値として採用されているUClの融解温度(1115K)とPuClの融解温度(1041K)の中間値である107530Kに近い値である。
林 博和; 高野 公秀; 音部 治幹; 小山 正史*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 297(1), p.139 - 144, 2013/07
被引用回数：2 パーセンタイル：18.63(Chemistry, Analytical)窒化キュリウムと塩化カドミウムを真空中で748K以下で加熱し、三塩化キュリウム試料を固体反応によって調製した。調製した六方晶
CmClの格子定数はa=0.73850.0005nm、c= 0.42010.0005nm、示差熱分析法によって測定した融解温度は9703Kであり、これらの物性値は、既報告値とよく一致した。分離精製したキュリウム酸化物試料を原料としてmgスケールのCmCl試料を腐食性の試薬を使用せずに調製できることを示した。
林 博和; 萩谷 弘通; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 赤堀 光雄; 湊 和生
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(3), p.1275 - 1286, 2013/06
被引用回数：4 パーセンタイル：32.48(Chemistry, Analytical)Cmの壊変によってCm-
Pu混合酸化物となった40年前に製造されたCm酸化物試料を硝酸溶液中に溶解し、陰イオン交換樹脂カラムを用いてプルトニウムイオンを除去し、3級ピリジン型樹脂及び硝酸-メタノール溶液を用いたクロマトグラフ法によってAm不純物を除去したCm溶液を用いてCm酸化物の原料となるCmシュウ酸塩を調製した。調製したCmシュウ酸塩試料はCm化合物の調製及び物性測定用試料として供給した。
