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論文

Isotope-selective microscale imaging of radioactive Cs without isobaric interferences using sputtered neutral mass spectrometry with two-step resonant ionization employing newly-developed Ti:Sapphire lasers

坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.

Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:32.37(Chemistry, Analytical)

Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.

論文

Extraction and flow sheet studies for U and Pu separation by N,N-di(2-ethyl)hexylbutanamide

伴 康俊; 萩谷 弘通; 佐藤 真人; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

N,N-ジアルキルアミド(モノアミド)化合物は4価及び6価のアクチノイドを抽出することから、TBPの代替抽出剤として提案されている。本研究では、フローシート研究としてN,N-ジ(2-エチル)ヘキシルブタンアミド(D2EHBA)のU(VI)及びPu(IV)に対する分離能力をシミュレーション計算にて評価し、硝酸濃度の調整によって99.9%のPuをUから分離するのに必要な条件を把握した。さらに、バッチ法によるマクロ濃度のU(VI)(0.63-1.22mol/dm$$^{3}$$(M))及びPu(IV)(6.3mM)の抽出試験を行い、n-ドデカンで1.5Mに希釈したD2EHBAが沈殿や第三相を生成することなくU(VI)を0.8Mの濃度まで抽出すること、及びPu(IV)の分配比がトレーサー濃度で得られた値よりも高くなる結果を得た。

報告書

シュウ酸ブチルアミン洗浄剤の劣化溶媒洗浄特性(融合研究)

今泉 浩文; 伴 康俊; 佐藤 真人; 朝倉 俊英; 森田 泰治

JAERI-Research 2005-025, 94 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-025.pdf:13.61MB

使用済燃料の再処理において、溶解,分離・抽出後にて発生した劣化溶媒中のリン酸ジブチル(DBP)・金属イオンを洗浄する手法として、無塩で焼却処分,電気分解が可能なシュウ酸ブチルアミンを用いた洗浄試験を実施しその特性を把握した。試験では、模擬劣化溶媒を用いたコールド試験にて、洗浄特性及び洗浄挙動の把握を行い最適洗浄条件を摘出し、その洗浄条件をもとに、実劣化溶媒を用いた連続洗浄試験を実施した。コールド試験では、模擬劣化溶媒として30%TBP/70%nDDに約2000ppmのDBPと金属イオンとしてZrイオンを添加した溶媒を、同容積のpH,濃度を変えたシュウ酸ブチルアミン溶液と混合し、その洗浄効果を確認した。その結果、0.25M濃度でのシュウ酸ブチルアミン(pH2)で金属イオンを、0.25Mシュウ酸ブチルアミン(pH4)でDBPを洗浄する方法がもっとも効果的でありDBP, Zrイオン共約95%の洗浄効果を得られた。この洗浄条件をもとに、実劣化溶媒を使い小型ミキサーセトラを用いた連続洗浄試験を実施し、洗浄特性データを取得した。なお、本研究は、核燃料サイクル開発機構と原研との融合研究「高度化湿式再処理要素技術開発研究」の一環として実施したものである。

論文

Simulation codes of chemical separation process of spent fuel reprocessing; Tool for process development and safety research

朝倉 俊英; 佐藤 真人; 松村 正和; 森田 泰治

JAERI-Conf 2005-007, p.345 - 347, 2005/08

本報告では、高度化再処理のための抽出システムシミュレーションコード(ESSCAR)についてのこれまでの開発と利用についてレビューする。開発においては、使用済燃料試験を実施して計算を行うことによって、分離プロセスにおける物理化学現象をより深く理解することが必須である。燃焼サイクル施設のプロセス安全性の観点からは、痕跡量程度しか存在しないが、反応活性の高い物質のプロセス挙動を知ることが重要である。

論文

New composite composed of boron carbide and carbon fiber with high thermal conductivity for first wall

神保 龍太郎*; 西堂 雅博; 中村 和幸; 秋場 真人; 鈴木 哲; 後藤 純孝*; 鈴木 康隆*; 千葉 秋雄*; 山木 孝博*; 中川 師夫*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 233-237(PT.A), p.781 - 786, 1996/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:72.41(Materials Science, Multidisciplinary)

新複合材料は、高熱伝導炭素繊維で作った平織りクロスを積層し、その間に多量のB$$_{4}$$Cを均一に充填して焼成した。B$$_{4}$$Cを20~35vol.%添加し、1700$$^{circ}$$Cで焼結した材料は、250W/m・K前後の室温熱伝導率を示す。開発材の熱伝導率は、温度依存性が小さく、400$$^{circ}$$C以上になると、室温で300W/m・K以上の高熱伝導フェルトC/C材の値より高くなり、高温材料として望ましい特性を示す。800Kにおける重水素イオンによるスパッタリング試験では、B$$_{4}$$Cが35vol.%以上の材料は、エロージョン率がC/C材の40%に低下し、B$$_{4}$$C添加の効果が明らかである。電子ビームによる熱負荷試験では、22MW/m$$^{2}$$を5秒間照射し、表面温度が2500$$^{circ}$$Cになっても割れの発生は起らなかった。リサイクリング特性は、黒鉛に比して、B$$_{4}$$Cの添加量と共に向上する。以上により、本複合材料は、C/C材とB$$_{4}$$Cの長所を併せ持つ複合材料であることがわかる。

口頭

高度化再処理プロセス研究,3; 使用済MOX燃料によるNpの抽出分離試験

宝徳 忍; 朝倉 俊英; 佐藤 真人; 伴 康俊; 森田 泰治

no journal, , 

PUREXフローシートにTc及びNp分離工程を付加した条件によって、使用済MOX燃料(平均燃焼度40GWd/t)溶解液を用いた抽出分離試験を行った。試験はミキサセトラ型抽出器(アクリル製,段数:20段,抽出器容量:約700ml)3基に共除染$$sim$$U/Pu分配工程までの各工程を設けて行った。試験に先立ち、添加する試薬の流量等を決定するのに抽出計算コードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)によって、主な成分の移行挙動のシミュレーション計算を行った。この計算でNp分離工程における、Npの逆抽出率が99%以上であると示された条件を適用した。試験の結果、Uは、その大部分が共除染工程で30%TBP/nDDに抽出されて、製品であるU負荷溶媒に移行するが、Np溶液に9.7%、Pu溶液に3.1%が移行した。PuはNp溶液に55.7%、Pu溶液に44.1%が分かれて移行し、想定したよりも多い量のPuがNp溶液に移行した。Npの抽出残液への移行率は24.0%であった。また、共除染工程で抽出されたNpの99.2%がNp分離工程で分離されていることがわかった。Np還元剤として使用するヒドラジン及び硝酸濃度などの使用条件についての検討が必要であるが、ヒドラジンによるNpの選択的分離を行うことの可能性が見いだされた。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発

野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 丸山 幸一*; 高橋 宏明*; Kim, S.-Y.; 佐藤 真人; 峯尾 英章; et al.

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本報告では、本研究開発の概要とこれまでの主要な成果を紹介する。本研究開発では、新規沈殿剤を用いることによるシステムの分離性・安全性・経済性向上を目指しており、これまでに低配位性・低疎水性新規沈殿剤であるN-ブチルピロリドン(NBP)あるいはN-プロピルピロリドン(NProP)を用いることで選択的U沈殿工程の効率化が可能であることを明らかにした。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,8; 新規高疎水性沈殿剤によるU-Pu共沈挙動

森田 泰治; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 佐藤 真人; 池田 泰久*; 鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 西村 建二*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。以前の研究でN-シクロ-2-ヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的により経済的にするため、ほかのピロリドン誘導体の適用を検討している。本研究では、U及びPuを共沈させる第2沈殿工程の効率化を目指し、新規高疎水性沈殿剤であるN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-(1,2-ジメチルプロピル-2-ピロリドン(NDMProP)によるPu沈殿挙動に関する試験をU(VI)-Pu(IV)共存溶液で行った。試験の結果、U(VI)はいずれの場合も非常に高い沈殿率を示し、Pu(IV)は沈殿剤添加量が大きくなるほど沈殿率が上昇し、同じ添加量ではNNpP$$>$$NCP$$>$$NDMProP順で沈殿率が高いことがわかった。NNpPでは、モル比2.5倍量の添加で99.5%のPu沈殿率が得られた。また、NNpPの沈殿物が最も取り扱いやすい性状であることもわかり、本試験では、NNpPが第2沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることが示された。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,12; 実燃料溶解液による沈殿試験

川田 善尚; Kim, S.-Y.; 佐藤 真人; 森田 泰治; 池田 泰久*; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、使用済燃料溶解液を用い、低配位性・低疎水性沈殿剤であるN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)によるUを選択的に沈殿させる第1沈殿工程,濃縮工程,高配位性・高疎水性沈殿剤であるN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)による残りのU及びPuを共沈させる第2沈殿工程の一連の試験を実施した。試験の結果、第1沈殿工程試験では、Uの1.8倍モル量の沈殿剤(NBP)を添加し、ほぼ想定通りのUの沈殿率が得られた。濃縮工程では、一部のPuがVI価に酸化される現象が観測された。第2沈殿工程試験では、[U]+[Pu]の2.5倍モル量の沈殿剤(NNpP)を添加し、この場合でも、ほぼ想定通りのUの沈殿率が得られた。Puの挙動については、濃縮工程の影響等が表われていることが示唆される結果であった。

口頭

放射性核種の微小領域同位体イメージングのためのレーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発,2

富田 英生*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; Sonnenschein, V.*; 加藤 弘太郎*; 鈴木 颯*; 井口 哲夫*; 森田 真人*; 坂本 哲夫*; 金成 啓太*; et al.

no journal, , 

微粒子試料中の同位体分析のために、レーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発を進めている。2色スキームを用いた安定Zr同位体イメージングを実証した。また、放射性同位体分析に向けた高繰り返し率Ti:Sapphireレーザーによる2色共鳴イオン化スキームの検討を行い、Zr/Mo微粒子の混合試料に集束イオンビームを照射し、生成された二次中性原子を2台のTi:Sapphireレーザーにより共鳴イオン化した。飛行時間型質量分析計にて質量数ごとに記録されたイオン計数と、イオンビームのスキャン位置を組み合わせ、マイクロイメージ(イオン計数マップ)を取得した。Zrを共鳴イオン化することで、$$^{92}$$Moによる同重体干渉が抑制された92Zr同位体マイクロイメージ(視野30$$mu$$m)が得られることが示された。

口頭

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立,4; 高感度・高精度同位体分析のための共鳴イオン化スキームの開発

岩田 圭弘; 宮部 昌文; 若井田 育夫; 吉村 昌稀*; 松村 珠希*; 森田 真人*; 坂本 哲夫*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃炉作業において、燃料デブリの元素・同位体組成に関する情報が必要不可欠である。本研究では、燃焼率の指標となるネオジム(Nd)元素を対象として、高感度かつ高精度な同位体分析に向けた2波長2段階共鳴イオン化スキームを開発した。

口頭

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立,5; 1F汚染試料の微小領域における同位体組成分析

吉田 健; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 森田 真人*; 坂本 哲夫*; 溝上 暢人*; 平井 睦*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(以下、「1F」という)の廃止措置を着実に遂行するためには、燃料デブリの性状を把握し、技術開発に反映させることが極めて重要である。従来、燃料デブリの性状を把握するための分析法として、SEM-EDSやTEM、ICP-MSを用いて1F汚染試料の分析が実施されてきたが、これらの分析法では構成元素の由来推定や燃料の臨界管理等で重要となる、試料の局所的な同位体組成の情報を取得できないことが課題である。報告者らが研究・開発を進めているFIB-TOF-SIMSでは、固体試料に対して化学的前処理が不要であり、局所的な同位体組成分析が可能であることから、燃料デブリの性状把握における有益な分析手法となることが期待される。本研究では、当該装置での燃料デブリに含まれる可能性の高い元素の検出能力を検証するため、1F汚染試料の微小領域における分析を実施し、測定した微粒子からLi、B、Uの同位体組成イメージングの取得に成功した。

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