Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
山口 尚人*; 小川 修一*; 渡辺 大輝*; 穂積 英彬*; Gao, Y.*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 藤田 武志*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; et al.
Physica Status Solidi (A), 213(9), p.2380 - 2386, 2016/09
被引用回数:13 パーセンタイル:52.21(Materials Science, Multidisciplinary)本論文では加熱による酸化グラフェンの還元過程について報告する。酸化グラフェンにおいて酸素官能基の修飾度合いは加熱温度により制御できるため、加熱温度による価電子帯構造の変化をリアルタイム光電子分光で調べた。600C以上の加熱により、フェルミ準位近傍の状態密度の顕著な増加が確認された。この結果は、600Cにおいてバンドギャップが存在する酸化グラフェンからギャップが存在しない酸化グラフェンへと変化したことを示している。この成果は酸化グラフェンの光電子工学への応用を期待させるものである。
Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Surface and Interface Analysis, 46(12-13), p.1147 - 1150, 2014/12
被引用回数:1 パーセンタイル:1.66(Chemistry, Physical)Long-time oxidation on Si(111)77 surfaces at room temperature has been investigated by real-time photoelectron spectroscopy to clarify the mechanism of the interface oxidation. It is found that the oxidation mode gradually transformed from oxygen adsorption on the Si(111)77 surface in the initial stage to SiO amorphous-like oxidation on the Si(001)21 surface in the interface oxidation. The self-accelerating oxidation with a significant increase of oxidation rate occurred during the interface oxidation on the Si(111)77 surface, where the strained Si atoms were obviously generated at the SiO/Si interface. The strains generated at interface layers induce the emission of Si atoms from the interface when strain is over a critical value, which contributes to the interface oxidation due to the reaction activities of both the vacancy sites and emitted Si atoms.
Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 11, p.116 - 121, 2013/11
The kinetics of the initial oxide growth on the Si(111) surface have been investigated using real-time photoelectron spectroscopy and density functional theory calculations. Including SiO desorption into the description of the transition from Langmuir-type adsorption to two-dimensional oxide island growth reveals that oxidation at high temperature and low oxygen pressure is not governed by 2D oxide island growth despite sigmoidal oxygen uptake curves. Because SiO desorption during the initial oxide growth depends strongly on temperature and oxide coverage in the transition region, an initial oxidation model for the transition region is proposed. According to O-pressure dependent experimental results and theoretical calculations, the SiO desorption is due to the formation of the transition state tri-ins2 species, SiO desorption during the initial oxidation is suppressed by the most thermally stable oxygen adsorption species tri-ins3 formed on Si(111)77.
Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
第18回ゲートスタック研究会予稿集, p.191 - 194, 2013/01
Oxygen pressure dependence of the initial oxide growth kinetics on Si(111)- 77 surfaces has been investigated by real-time photoelectron spectroscopy and molecular orbital (MO) calculations. A nonlinear relationship between initial oxidation rate and oxygen pressure was found, which is quite different from the linear results on Si(001)-2771 surfaces. It was also observed that a larger amount of oxygen adsorption species 3 were formed in the Si(111)-77 subsurface at higher leading to an obstacle for the diffusion of O atoms into Si bulk due to its high potential energy barrier. Further a reaction path of oxygen adsorption states on Si(111)- 77 surfaces at room temperature was proposed based on the experimental and theoretical calculation results.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
表面科学, 33(8), p.449 - 454, 2012/08
絶縁膜上グラフェンの形成は次世代カーボントランジスタ作製に不可欠である。グラフェンの下地絶縁膜として、バンドギャップや絶縁破壊電圧がSiCよりも大きいダイヤモンドが注目されているが、非破壊でダイヤモンド表面のグラフェン形成を評価することが難しいため、ダイヤモンド表面におけるグラフェン形成過程は未だ明らかになっていない。そこで本研究ではバンドベンディングによる光電子スペクトルのシフトに着目し、グラフェン形成過程を調べた。その結果、ダイヤモンドC(111)表面のグラファイト化は約1120K以上で進行することがわかった。この温度はSiC(0001)表面におけるグラフェン形成温度よりも低温である。また、グラフェン/ダイヤモンド界面には遷移層が存在することが確認された。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Diamond has been attracted as a substrate for graphene growth. It has been reported the graphitization of diamond C(111) surface by annealing in vacuum. The aim of this study is to identify the sp-bonded carbon layer and to clarify the formation mechanism of a graphene layer on the diamond C(111) surface (GOD). In order to achieve this aim, real-time photoemission spectroscopy using synchrotron radiation (SR-XPS) and ultraviolet He I resonance line (UPS) was employed for investigation of vacuum annealing processes of C(111) surface. Graphitization of diamond surface is clearly observed from the analysis of C 1s energy loss spectra. The sp component comes out as a 21 reconstruction structure component goes in by annealing. This is also confirmed by UPS measurement. In the UPS spectra, the surface state peaks derived from dangling bonds can be clearly observed at low temperature. Based on these results, formation processes of GOD is proposed.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
ダイヤモンド単結晶の(111)面を真空中で加熱すると基板表面にグラフェンが形成されることが知られている。しかし、その化学反応過程は明らかにされていない。本研究ではリアルタイム光電子分光法によってダイヤモンド(111)面を観察することで、グラフェン化の反応機構を研究した。実験にはSPring-8の原子力機構専用ビームラインBL23SUの表面化学実験ステーションを用いた。C-1s光電子スペクトル,そのエネルギー損失スペクトル,価電子帯スペクトルの温度依存性を測定した。1123Kでグラフェンが形成されると結論した。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚人*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
本研究ではHN処理による酸化グラフェンの化学結合状態と電子状態の変化を調べるため、酸化グラフェンンの加熱還元過程のリアルタイム光電子分光観察を行った。800Cに加熱後の酸化グラフェンのC1s光電子スペクトルから、HN処理した酸化グラフェンはspに起因するアモルファス成分並びに点欠陥が著しく減少していることがわかった。酸化物もHN処理によって減少することが明らかとなった。以上よりHN処理によって酸化グラフェンの抵抗率や透過率が改善するのは酸化物が減少するだけでなく、点欠陥やアモルファスも低減するためとわかった。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
グラフェンはその高い電子移動度から透明電極への応用が期待されているが、大面積グラフェン形成法として酸化グラフェン(GO)の還元法が提案されている。GOは面内に結合した水酸基を加熱処理によって取り除くことで、伝導率と透過率が回復する。また、ヒドラジン(HN)雰囲気中に曝したGOは、晒していないGOよりもより低温で伝導率が改善される。しかし、その還元過程及びHN処理効果については明らかになっていない。本研究では、高輝度放射光を用いた光電子分光法によりGOの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態を調べた。HN処理を行うことで酸化成分,アモルファス成分が減少し、また、加熱により点欠陥成分も減少することが、GOの抵抗率や透過率の改善に寄与することを明らかにした。
小川 修一*; 山田 嵩壽*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Graphene on a diamond layer is required for fabrication of a graphene transistor. It has been reported the graphitization of diamond C(111) surface by annealing in vacuum. The aim of this study is to identify the sp2-bonded carbon layer and to clarify the grafitization mechanism on the diamond C(111) surface. Real-time photoemission spectroscopy using synchrotron radiation and ultraviolet was employed during annealing. The C 1s photoelectron spectra showed two peaks. The high binding energy (HBC) peak is attributed the bulk diamond, and the low binding energy (LBC) peak corresponds to the surface component of diamond C(111)-21 structure. The increase of LBC above 1173 K is not due to the increase of surface photoemission, but increase of sp2 component of graphene carbon. The graphitization of diamond was also indicated in C 1s energy loss spectra and ultraviolet spectra. Based on these results, the formation process of graphene on diamond is proposed.
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
The reduction of graphene oxide (rGO) is the most applicable method to obtain the large-area graphene, which is used for a transparence electrode. In order to improve the electric property of rGO, the reduction process of GO must be clarified. In this study, we have investigated the vacuum-annealing induced changes of the chemical bonding states and electronic states of GO, which was treated with and without hydrazine using real-time photoelectron spectroscopy. After annealing, all of oxides and sp components of C1s photoelectron peak decrease while sp and defect components increase. These facts indicate that carbon vacancies are generated by reduction of GO, implying that these vacancies make rGO poor electric property. Fermi edge can be clearly observed in rGO. This result also supports the assumption that the atomic vacancies are generated in the graphene sheets.
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
グラフェンの透明電極応用として、還元された酸化グラフェン(rGO)の利用が検討されている。GOを加熱することにより、水酸基などがGOから脱離し、抵抗率や透過率が回復する。しかし、rGOはその他の形成方法で作成されたグラフェンと比較して電気抵抗率が低いことが問題となっている。これはGOに吸着している官能基が完全に脱離していないためと考えられるが、還元過程における酸化物の挙動については明らかになっていない。そこで、本研究では放射光光電子分光法により真空加熱によるrGO作製過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態の変化を調べることで、ヒドラジン(HN)処理の有無によるGOの還元過程について検討した。C1s光電子スペクトルから、HN処理したGOはsp成分,アモルファス成分,欠陥成分並びに酸化物が著しく減少していることがわかった。NN処理を行うことによって官能基は室温でもHOとしてGOより脱離するためと考えられる。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
高輝度放射光を用いた光電子分光法により、ヒドラジン(HN)処理及び無処理の酸化グラフェンの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、化学結合状態の変化を比較し、還元過程におけるHN処理の効果について調べた。HN処理後の加熱還元過程では、空孔などの欠陥成分の増加が大きく抑制されていることが明らかとなった。HN処理によって酸化グラフェンの電気特性が改善するのは、酸化物が減少するだけでなく、アモルファス成分と空孔欠陥成分も低減するためとわかった。
Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Lifetime of metastable oxygen molecule (O) is so long on a Si(111)-77 surface that the reaction kinetics is significantly affected with respect to the saturated oxide thickness. In this study, dependence of oxygen adsorption states on the Si(111)-77 surface was investigated by photoelectron spectroscopy with changing surface sensitivity: work function, O 1s level, and O 2p bands to clarify the initial oxide growth kinetics. This is because the DAS structural model of Si(111)-77 is composed of three Si layers (about 1 nm) in depth, so that adsorbed oxygen is likely distributed down to 1 nm. Based on the dependence of oxygen adsorption states obtained from the curve fitting analysis of O 1s, we propose a reaction model of O adsorption on Si(111) by taking account of O.
Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
The dynamics of oxidation on Si(001) surfaces has been elucidated by DOS model, in which the SiO desorbed from the surface just as 2D island growth started and no desorption was reported during the Langmuir type adsorption, and a thermal activation of SiO desorption was found during the phase transition. However, the mechanism of SiO desorption during the phase transition on Si(111)-77 surfaces is still far from understanding. In this study, SiO desorption process depends on the temperature and oxygen pressure and the relation between oxygen adsorption and SiO desorption during the phase transition have been investigated by real-time photoelectron spectroscopy. It is suggested that SiO desorption occurs during the high temperature Langmuir-type adsorption. It is proposed to be affected by the substable oxygen adsorption states on the surface in the initial oxidation, which is strongly depends on the temperature and oxygen pressure.
西本 究*; Tang, J.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Si(111)77表面酸化では準安定吸着酸素分子が長い寿命をもち、Si(001)21表面酸化とは顕著に異なる酸化反応様式を示す。本研究ではSi(111)77表面室温酸化過程におけるOの挙動を解明するために、酸素吸着曲線,仕事関数,バンドベンディング,酸素原子とSi原子の化学結合状態を光電子分光によりリアルタイム観察した。それらの観察結果の相関から、初期酸化途中でO供給停止後のSi(111)表面酸化状態変化について詳しく検討した。Si表面のアドアトムに吸着したOは解離して内部に潜り込み、酸素吸着状態がpaul構造からins/tri構造に変化したと考えられる。
西本 究*; Tang, J.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Si(111)-77表面の酸化では準安定吸着酸素分子(O)が長い寿命をもち、Si(001)-21表面の酸化とは顕著に異なる酸化反応様式を示す。本研究ではSi(111)-77表面の室温での酸化過程におけるOの挙動を解明するために、酸素吸着曲線,仕事関数,バンドベンディング,酸素原子とSi原子の化学結合状態を光電子分光によりリアルタイム観察した。それらの観察結果から、初期酸化途中でO供給停止後のSi(111)表面の酸化状態の変化について詳しく検討した。Oが解離して内部に潜り込み、酸化状態がpaulからins/triに変化したことがわかった。
西本 究*; Tang, J.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Si(111)-77表面酸化では準安定吸着酸素分子(O)が長い寿命を持ち、Si(001)-21表面酸化とは異なる酸化反応様式を示すことがわかっている。本研究ではSi(111)-77表面室温酸化過程におけるO分子の挙動を解明するため、酸素吸着曲線、仕事関数、バンドベンディング、OとSi原子の化学結合状態を光電子分光によりリアルタイム観察した。Oガスの供給停止後に酸素吸着状態が顕著に変化することがO2pとO1s光電子スペクトルから観察され、また、仕事関数も変化することから、O分子が解離してシリコン表面内部に潜り込み、酸化状態が分子状吸着からバックボンド酸化状態に変化することがわかった。
西本 究*; Tang, J.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Metastable oxygen molecule has long lifetime of dissociation on Si(111) surface. We reported that the number of adsorbed oxygen atoms at the completion of Langmuir-type adsorption on Si(111) surface increases about three times with increasing temperature from room temperature to 873 K. In this study to clarify the role of metastable oxygen molecules in the initial oxide growth, real-time photoelectron spectroscopy techniques were used to measure time evolutions of oxygen uptake on partially oxidized Si(111) surface after oxygen supply was stopped. We concluded that the decrease of work function is ascribed to dissociation of metastable oxygen molecules, suggesting metastable oxygen molecules are concerned with the oxide growth until Langmuir-type adsorption is completed.
西本 究*; Tang, J.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究ではSi(111)77表面室温酸化過程におけるOの挙動を解明するために、酸素吸着曲線,仕事関数,バンドベンディング,酸素原子とSi原子の化学結合状態を光電子分光によりリアルタイム観察した。酸化実験は東北大学の紫外線光電子分光とSPring-8/BL23SUのX線光電子分光装置を用いて行った。p型Si(111)77表面を純度99.99%の乾燥酸素を用いて酸化させた。基板温度は室温で、酸素圧力は1.510Paである。O2p光電子強度から求めた酸化膜被覆率が20%のときO供給を停止した。O供給停止後、酸素被覆率はわずかな増加にもかかわらず、急激な0.6eVの仕事関数の変化が見られた。Si2p光電子スペクトルから求めたバンドベンディングは0.04eVであるので、仕事関数の変化は表面電気二重層の変化によりもたらされたことが示唆された。また、O供給停止後に酸素吸着状態が顕著に変化することが、O1s光電子スペクトルから観察された。光電子スペクトル解析と仕事関数の変化から、Oが解離して内部に潜り込み、酸化状態がpaulからins/triに変化したことがわかった。