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論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Analysis on ex-vessel loss of coolant accident for a water-cooled fusion DEMO reactor

渡邊 和仁; 中村 誠; 飛田 健次; 染谷 洋二; 谷川 尚; 宇藤 裕康; 坂本 宜照; 荒木 隆夫*; 浅野 史朗*; 浅野 和仁*

Proceedings of 26th IEEE Symposium on Fusion Engineering (SOFE 2015), 6 Pages, 2016/06

水冷却方式の核融合原型炉において、真空容器外でブランケット冷却配管が破断した場合、高温・高圧の蒸気が建屋区画内に放出されるため、加圧により放射性物質が建屋区画外に放散される可能性がある。そこで、本研究ではこの事象(真空容器外冷却材喪失事象)に対し、3つの閉じ込め障壁案を提案した。これらの案に対して事故解析コードである「MELCOR」の核融合向け改良版を使用した熱水力解析を実施し、各案が成立する条件を明らかにした。

口頭

長半減期核種を持つSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出分離,2; 異なる抽出剤を用いる4元素の系統分離

佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

no journal, , 

高レベル廃液に含まれる核分裂生成元素の中に半減期が極めて長く、ガラス固化体に含まれた場合環境中への長期的な危険性を有する元素が含まれる。ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)プロジェクトはこれら元素を効率的に回収し、有効な処分法の適用、又は資源再利用を目指すものである。対象となる元素はSe, Zr, Pd, Csである。主要な処分法に核変換があり、これを適用するためには対象元素の純度を高める必要もある。我々はこれら元素の高効率・高純度回収法として溶媒抽出法を選択し、簡便な分離回収法の開発を目指している。ここでは、各元素の抽出・逆抽出の結果を使って、プロセスフローを組み、相互分離を行なった結果について報告する。

口頭

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化; 再処理・リサイクルの観点から,1; 高レベル放射性廃液からのLLFP分離回収

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

ImPACTプロジェクトでPd, Cs, Zr, Seの高効率・高純度回収法として溶媒抽出法を選択し、簡便な分離回収法の開発を目指している。Zrは電解で回収することが難しく、溶媒抽出での回収が求められている。HDEHP又はTODGAで抽出し、シュウ酸で逆抽出、その後水酸化物沈殿として回収、焼成することでZr酸化物として得ることができた。発表ではその他金属の回収方法と併せて報告する。

口頭

高レベル廃液からLLFP回収技術,3; ドデカンに代わる希釈剤の特性

佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 小林 徹; 伊藤 圭祐*; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

ImPACTプロジェクトでは、高レベル廃液から長半減期核種の分離回収後、核反応を用いる核変換処理を施し、より安全かつ効率的な処分を検討している。模擬廃液中の高濃度ZrをHDEHP又はTODGAを用いて溶媒抽出法で効率的に回収するため、ドデカンに代わる希釈剤の特性について調査した。ここではそれぞれの溶媒系にn-ドデカンを加えて、TODGAを溶解した抽出溶媒を用いて、$$gamma$$線照射を行い、耐放射線性を調べた。$$gamma$$線照射した5種の抽出溶媒を用いてNd分配比を測定した結果、分配比は照射量が増えるに従い減少することを確認した。

口頭

高レベル廃液からLLFP回収技術,4; Zr回収のための新規抽出剤の検討

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)の研究開発プロジェクトの核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化では、高レベル廃液中の長半減期核種を回収し、同位体分離や核変換等を適用、効率的な処分や産業利用を目指している。本研究の一環として、高レベル廃液からの長寿命核種であるPd, Se, Zr及びCsの分離回収プロセスの開発を行っている。この中で、我々はZrの分離回収プロセスに溶媒抽出法を採用し、新規抽出剤として2-hydroxy-${it N}$,${it N}$-didodecylacetamideを見出したので、その抽出特性及び利用可能性について検討を行った。

口頭

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化,2-3; 高レベル廃液からの電解法と溶媒抽出法を用いた長寿命核種の分離回収技術の開発(3)溶媒抽出を用いたZrの回収

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

高レベル廃液から長半減期核種を含む元素のPd, Se, Cs及びZrを回収する手法として、電解法, 吸着法, 溶媒抽出法を選定し、分離回収プロセスの研究を行っている。このうち、電解法及び吸着法によりPd, Se及びCsが回収された後の模擬高レベル廃液から溶媒抽出法を用いたZrの回収について検討した。Zrに高い選択性を示す${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を抽出剤、ドデカンを溶媒に用いる抽出系は、高濃度のZr溶液に適用した場合に水相が懸濁する現象が生じるが、2-エチルヘキシルアミン(EHA)及び2-エチルヘキサノール(EH-OH)を共存させることで水相の懸濁及び第三相の生成を抑制できることを見出した。HAA, EHA及びEH-OHを含むドデカンを抽出溶媒、電解・吸着後の模擬濃縮高レベル廃液を供給液として、多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、Zr及びMoが定量的に抽出されることを確認した。

口頭

高レベル廃液からの長寿命放射性核種分離技術の開発; 電解法, 吸着法, 溶媒抽出法を用いた分離回収技術

高橋 優也*; 大森 孝*; 山下 雄生*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*; 森田 圭介; 鈴木 英哉*; 松村 達郎

no journal, , 

核変換による高レベル廃棄物の大幅な低減・資源化を目指すためには、高レベル廃液中のLLFPを回収し、同位体分離や核変換等による効率的な処分や産業利用が必要となる。回収対象のLLFP元素(Pd, Se, Cs, Zr)はそれぞれ化学的性質が異なるため、それぞれに適した分離回収方法を選定する必要がある。Pd, Seの回収は、前処理が不要で標準電極電位が貴なため直接金属形態で回収可能な電解法を選択した。電解回収が困難なCs, Zrについては、Csはゼオライトによる吸着・溶離を、Zrは溶媒抽出・逆抽出を選択した。電極反応、再利用可能な吸着材、焼却可能な抽出剤の利用を基本とし、二次廃棄物発生量を低減し、後段の核変換で必要とされる金属形態で回収可能なプロセスを組んだ。模擬高レベル廃液(29元素含有の2M硝酸溶液)から電解法、ゼオライトによる吸着・溶離、溶媒抽出・逆抽出試験を実施し、それぞれの分離回収率や平衡到達時間などを評価した。その結果、有効な分離回収性能を確認した。また800t/年のPUREX再処理からの高レベル廃液処理を想定し、LLFP分離回収施設の概念構築を実施した。

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