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論文

マイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料の乾式再処理における崩壊熱の影響

林 博和; 津幡 靖宏; 佐藤 匠

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(3), p.97 - 107, 2023/08

加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換技術開発において、高濃度MA含有窒化物燃料及びその再処理に関する研究開発が行われている。本研究では、燃料に含まれる超ウラン元素(TRU)の崩壊熱が乾式再処理プロセスに与える影響を評価するため、各物質の発熱量及びアルゴンガス雰囲気での各物質の温度上昇値を推定し、これらの計算結果及び各物質の制限温度の設定値を用いて、乾式再処理プロセスにおける各物質の取扱制限量を検討した。さらに、この検討結果を基に、直径26cm塩浴深さ13cmの溶融塩電解槽25基によって、ADS1基分の使用済MA燃料を200日間で処理することを提案した。また、TRUを回収したCd陰極から窒化物を製造する蒸留窒化工程については、直径4cm高さ4cmのCd陰極を4分割したCd-TRU合金を原料とすることを提案した。これらの物質量及び装置規模と台数に関する検討結果から、MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学規模装置の実現性は高いことが示唆された。

論文

Kinetic mass transfer behavior of Eu(III) in nitrilotriacetamide-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:71.3(Chemistry, Multidisciplinary)

HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。

論文

Formation of MPd$$_{3+x}$$ (M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd$$_{3+x}$$ using cadmium chloride

林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu$$_3$$型GdPd$$_{3.3}$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)及びNpPd$$_3$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi$$_3$$型NpPd$$_3$$も含まれていた。本研究で得られたMPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。

論文

Material balance evaluation of pyroprocessing for minor actinide transmutation nitride fuel

舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.224 - 235, 2020/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.67(Nuclear Science & Technology)

階層型燃料サイクル概念に基づく、加速器駆動システムを用いた長寿命マイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発が行われている。MA核変換用燃料としては、窒化ジルコニウムを不活性母材とするMAとPuの窒化物固溶体が第一候補とされている。乾式再処理は、高い比放射能及び崩壊熱を有する使用済窒化物燃料から残留MAを回収する方法として適している。再処理プロセスの主工程である溶融塩電解精製により、使用済窒化物燃料が陽極溶解され、アクチノイドが液体カドミウム陰極に一括回収される。その際、MA回収率と回収MA中の不純物(希土類元素)濃度の目標値が達成できるように再処理プロセスを設計する必要がある。本研究では、プロセス設計において重要な知見を得るために、使用済窒化物燃料の乾式再処理における物質収支評価を行った。処理条件の変更による物質フロー及び発生廃棄物量への影響を調べた。

論文

Research and development on pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation in JAEA

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏

NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11

原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。

論文

Effect of hydrocarbons on the efficiency of catalytic reactor of detritiation system in an event of fire

枝尾 祐希; 佐藤 克美; 岩井 保則; 林 巧

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(11), p.1831 - 1838, 2016/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:60.26(Nuclear Science & Technology)

Detritiation system of a nuclear fusion plant is mandatory to be designed and qualified taking all the possible extraordinary situations in addition to that in a normal condition carefully into consideration. We focused on the change in efficiency of tritium oxidation of a catalytic reactor in an event of fire where the air accompanied with hydrocarbons, water vapor and tritium is fed into a catalytic reactor at the same time. Our test results indicated; (1) tritiated hydrocarbon produces significantly by reaction between tritium and hydrocarbons in a catalytic reactor; (2) there is little possibility of degradation in detritiation performance due to tritiated hydrocarbons produced in the catalyst reactor are combusted; (3) there is no possibility of uncontrollable rise in temperature of the catalytic reactor by heat of reactions; and (4) saturated water vapor enables to poison the catalyst temporarily and degrades the detritiation performance. Our investigation indicated a saturated water vapor condition without hydrocarbons would be the dominant scenario to determine the amount of catalyst for the design of catalytic reactor of the detritiation system.

論文

Deuterium permeation behavior for damaged tungsten by ion implantation

大矢 恭久*; Li, X.*; 佐藤 美咲*; 湯山 健太*; 小柳津 誠; 林 巧; 山西 敏彦; 奥野 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(3), p.402 - 405, 2016/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:68.36(Nuclear Science & Technology)

3keV重水素イオンと10keV炭素イオンを照射したタングステンの重水素透過挙動を調べた。重水素イオンと炭素イオンを照射したタングステンにおいては、未照射タングステンと比して、重水素透過が明確に減少した。しかし、重水素のみを照射したタングステンでは1173Kまで加熱することにより未照射タングステンと同等にまで重水素透過が回復した一方で炭素イオンのみを照射したタングステンでは回復しなかった。このことから、タングステン中の炭素の存在はタングステン中の重水素の透過経路回復を妨げることが示唆された。さらに、TEM分析から1173Kではボイドの成長がみられるものの消滅していないことから、タングステン中の照射ダメージが回復してないことがわかり、この照射ダメージが水素透過挙動に大きな影響は及ぼさないことが示された。

論文

R&D activities of tritium technologies on Broader Approach in Phase 2-2

磯部 兼嗣; 河村 繕範; 岩井 保則; 小柳津 誠; 中村 博文; 鈴木 卓美; 山田 正行; 枝尾 祐希; 倉田 理江; 林 巧; et al.

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1792 - 1795, 2015/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

幅広いアプローチ活動は、2007年の日本と欧州との合意により開始され、第1期と第2-1期(2010-2011)、第2-2期(2012-2013)、第2-3期(2014-2016)に分けることのできる第2期からなる。トリチウム技術の研究開発は、原型炉に向けた重要な課題の1つであり、タスク1の施設の準備、タスク2の計量管理技術、タスク3のトリチウム安全基礎研究、タスク4のトリチウム耐久性試験の4つのタスクからなる。第1期から原子力機構と大学との共同研究が開始され、これまでに多くの成果をあげてきた。トリチウム技術研究開発の第2-2期も成功裏に進捗して終了した。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Tracing temperature in a nanometer size region in a picosecond time period

中嶋 薫*; 北山 巧*; 林 宏明*; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; Toulemonde, M.*; Bouffard, S.*; 木村 健二*

Scientific Reports (Internet), 5, p.13363_1 - 13363_8, 2015/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.15(Multidisciplinary Sciences)

Irradiation of materials with either swift heavy ions or slow highly charged ions leads to ultrafast heating on a timescale of several picosecond in a region of several nanometer. This ultrafast local heating result in formation of nanostructures, which provide a number of potential applications in nanotechnologies. These nanostructures are believed to be formed when the local temperature rises beyond the melting or boiling point of the material. Conventional techniques, however, are not applicable to measure temperature in such a localized region in a short time period. Here, we propose a novel method for tracing temperature in a nanometer region in a picosecond time period by utilizing desorption of gold nanoparticles around the ion impact position. The feasibility is examined by comparing with the temperature evolution predicted by a theoretical model.

論文

Recent progress and future R&D plan of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06

加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。

論文

Effect of tritium on corrosion behavior of chromium in 0.01N sulfuric acid solution

小柳津 誠; 磯部 兼嗣; 林 巧

Fusion Science and Technology, 67(3), p.519 - 522, 2015/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.57(Nuclear Science & Technology)

SUS304ステンレス鋼のトリチウムによる自己不動態化阻害効果がSUS304ステンレス鋼の不動態被膜の主成分の一つであるクロムの溶出によることが考えられたため、クロムの腐食挙動に及ぼすトリチウムの影響に関し、電気化学手法のひとつであるアノード分極曲線を測定することにより調べた。トリチウム濃度、溶存酸素濃度をパラメータとし、トリチウム水を加えていない条件下では溶存酸素によるクロムの自己不動態化が観察できる、0.01N硫酸水溶液中にて実験を行った結果、SUS304ステンレス鋼と同様、クロムにおいても自己不動態化が抑制されていた。この結果より、トリチウム水中におけるSUS304ステンレス鋼の自己不動態化抑制効果は、不動態被膜の主成分の一つであるクロムが溶出に起因することが示唆された。

論文

Recent progress on tritium technology research and development for a fusion reactor in Japan Atomic Energy Agency

林 巧; 中村 博文; 河村 繕範; 岩井 保則; 磯部 兼嗣; 山田 正行; 鈴木 卓美; 倉田 理江; 小柳津 誠; 枝尾 祐希; et al.

Fusion Science and Technology, 67(2), p.365 - 370, 2015/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:9.74(Nuclear Science & Technology)

Tritium Process Laboratory (TPL) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA) was constructed in1985, and started in 1988, in order to develop key technologies for fusion fuel cycle, and also to demonstrate safety handling technologies. TPL has a license, which can handle 9.25 PBq of tritium per day and store 22.2 PBq of total tritium. DEMO Design and R&D building was also newly constructed at Rokkasho-Aomori establishment of JAEA in 2011. This R&D building has a license, which can handle 3.7 TBq of tritium per day and store 7.4 TBq of total tritium, and also can handle other major neutron induced radioactive isotopes. Recently, our activities have been focused as follows; (1) Detritiation system R&D as an ITER task, specially for wet scrubber column development as a pilot scale; (2) Tritium tasks of DEMO R&D in the IFERC project of BA activities, such as (a) tritium accountancy, (b) tritium interactions with various materials, which will be used for DEMO, and (c) tritium durability; (3) Recovery works from the 2011 earthquake and tsunami in Tohoku Japan: This paper summarizes the above recent progress of tritium technology R&D for fusion reactor in JAEA and summarized also the lessons of learned through the recovery & maintenance work after the earthquake.

論文

Measurement of tritium penetration through concrete material covered by various paints coating

枝尾 祐希; 河村 繕範; 倉田 理江; 深田 智*; 竹石 敏治*; 林 巧; 山西 敏彦

Fusion Science and Technology, 67(2), p.320 - 323, 2015/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

コンクリート壁へのトリチウムの移行挙動及びトリチウムと塗料の相互作用についての基礎的な現象を把握することを目的とし、エポキシ塗料及びウレタン塗料を塗布したセメントペーストのトリチウム浸透、浸出挙動を測定した。実験の結果、裸のセメントペーストし試料のトリチウム浸透量は2日で飽和に達したのに対し、塗料塗布試料の浸透量は2か月経過後も増加し、セメントペーストのそれを上回る傾向にあった。また、いずれの試料においてもトリチウムの浸透及び浸出挙動が定常になるまでの過渡変化は拡散律速モデルの解析により評価できることが分かった。したがって、短期間のトリチウム曝露においては浸透遅延効果を発揮するが、長期間においてはトリチウムの浸透量は塗料の分だけ増加することが示唆された。本研究は九州大学との共同研究として実施された。

論文

Correlation of rates of tritium migration through porous concrete

深田 智*; 片山 一成*; 竹石 敏治*; 枝尾 祐希; 河村 繕範; 林 巧; 山西 敏彦

Fusion Science and Technology, 67(2), p.99 - 102, 2015/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

What affects tritium migration through porous concrete walls coated with a hydrophobic paint is reviewed from the viewpoint of tritium safety. Being taken into consideration of multi-structural concrete composed of aggregates, sand, water and cement which contents are CaO, SiO$$_{2}$$, Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$, MgO, CaSO$$_{4}$$ and so on, tritium path is discussed in terms of the HTO diffusivity and adsorption coeffcient on porous walls. Measures to predict rates of tritium leak from laboratory walls to the environment and residual tritium amounts in concrete are estimated based on previous data. Three cases of accidental or chronic tritium release to laboratory air are discussed using the diffusion-adsorption model.

論文

Pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫

Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:5.84(Chemistry, Multidisciplinary)

窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。

論文

R&D status on water cooled ceramic breeder blanket technology

榎枝 幹男; 谷川 尚; 廣瀬 貴規; 中島 基樹; 佐藤 聡; 落合 謙太郎; 今野 力; 河村 繕範; 林 巧; 山西 敏彦; et al.

Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1131 - 1136, 2014/10

 被引用回数:21 パーセンタイル:84.18(Nuclear Science & Technology)

我が国の原型炉ブランケット開発の最重要ステップとして、水冷却固体増殖テストブランケット・モジュール(TBM)の開発が進められている。TBM試験と原型炉ブランケット開発のために、モジュール製作技術開発、増殖増倍材ペブル製作技術、トリチウム生成率評価試験と構造設計が行われている。実機構造材F82Hを用いた製作技術開発は、F82Hの工学物性値の評価結果に基づいて実施され、実規模のモジュールの第一壁,側壁,増殖材充填容器、の製作に成功するとともに、第一壁と側壁の接合、厚さ90mmの後壁の実規模モックアップの製作に成功した。モジュール筐体モックアップの製作を検討している。また、トリチウム生産のために必要な技術として、高温での耐久性に優れた先進増殖・増倍材ペブル製作技術の開発を進めた。また、核融合中性子研究施設(FNS)を用いたトリチウム生成回収試験による、トリチウム生産技術開発についても進展した。本報告ではこれらのTBM開発の最新の成果を報告する。

論文

Study of safety features and accident scenarios in a fusion DEMO reactor

中村 誠; 飛田 健次; Gulden, W.*; 渡邊 和仁*; 染谷 洋二; 谷川 尚; 坂本 宜照; 荒木 隆夫*; 松宮 壽人*; 石井 響子*; et al.

Fusion Engineering and Design, 89(9-10), p.2028 - 2032, 2014/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:70.2(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故を受けて、日本国内の核融合研究コミュニティにおいて、核融合炉の安全性に対する関心が高まっている。そこで幅広いアプローチ原型炉設計活動(BA-DDA)では、核融合炉の安全性研究に着手した。本論文は、BA-DDAで行っている核融合原型炉安全性研究の進展について報告するものである。まず本研究での安全確保の考え方を明確化し、事故時の放射性物質放出に対する敷地境界での公衆被ばく線量の目標値を設定した。次に、核融合原型炉が内包する放射性物質とエネルギーの量の評価を行った。ここでの原型炉は、我が国で開発しているブランケット工学技術(水冷却、固体ペブル増殖ブランケット)に基づくものとする。さらに、マスター・ロジック・ダイアグラム法と機能FMEA法を用いて原型炉で考えられる事故シナリオの分析を行った。分析したシナリオのうち、とりわけ重要な事故事象を選定した。

論文

Hydrogen and water vapor adsorption properties on cation-exchanged mordenite for use to a tritium recovery system

河村 繕範; 枝尾 祐希; 岩井 保則; 林 巧; 山西 敏彦

Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1539 - 1543, 2014/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:53.31(Nuclear Science & Technology)

吸着や同位体交換反応プロセスを用いたトリチウム回収システムが、固体増殖ブランケットのトリチウム回収システムとして提案されている。ゼオライトは吸着材や交換反応触媒の担体として用いられるが、カチオンを交換することで容易に性質を変えることができる。本研究では、モルデナイト型ゼオライトのカチオンを遷移金属イオンで交換した試料について、77Kでの水素同位体吸着量、298Kでの水蒸気吸着量について調べた。Ag-モルデナイトが低圧部においてかなり大きな水素同位体の吸着容量を持つこと、水蒸気吸着容量はカチオン交換の影響が水素同位体吸着ほど大きくないことがわかった。Ag-モルデナイトを用いると、トリチウム回収システムの低温吸着カラムの容量を大幅に低減できる可能性がある。

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