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論文

Magnetic ordering and structural phase transitions of Nd $_{3}$ $_{4}$ Sn $_{13}$ ( = Rh and Ir)

下田愛海*; 岩佐和晃*; 桑原慶太郎*; 佐賀山基*; 中尾裕則*; 石角元志*; 大原高志; 中尾朗子*; 星川晃範*; 石垣徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 38, p.011091_1 - 011091_6, 2023/05

https://doi.org/10.7566/JPSCP.38.011091

Synchrotron X-ray diffraction study revealed that Nd $_{3}$ $_{4}$ Sn $_{13}$ ( = Rh and Ir) undergo structural phase transitions characterized by the wave vector $_{rm L}$ =(1/2,1/2,0). Neutron diffraction study revealed antiferromagnetic ordering below $_{rm N}$ = 1.65 and 1.42 K for Nd $_{3}$ Rh $_{4}$ Sn $_{13}$ and Nd $_{3}$ Ir $_{4}$ Sn $_{13}$ , respectively, which is similar to that previously reported for Nd $_{3}$ Co $_{4}$ Sn $_{13}$ . These compounds show a magnetic susceptibility saturation behavior below approximately 3 K. The results indicate emergence of anomalous electronic correlation in Nd $_{3}$ $_{4}$ Sn $_{13}$ ( = Co, Rh, and Ir) above $_{rm N}$ .

論文

Local disorder in proton conductor BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ analyzed by neutron diffraction/ atomic pair distribution function

井川直樹; 樹神克明; 田口富嗣*; 吉田幸彦*; 松川健*; 星川晃範*; 石垣徹*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(6), p.329 - 332, 2018/12

https://doi.org/10.14723/tmrsj.43.329

プロトン伝導体BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ の電気的特性に及ぼす結晶構造の影響を理解するため、本材料における局所構造乱れを中性子回折/原子対分布関数(PDF)法を用いて解析した。本材料の局所構造は、 0.6nmの原子間距離範囲内では、リートベルト解析によって推定された平均構造と同様の立方晶構造(空間群))である。一方、 0.6nmの範囲のPDFプロファイルは、立方晶構造よりも空間群4/の正方晶構造によって良い一致をみた。これらの結果は、格子内の局所構造乱れの存在を示している。本発表では、BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ の平均構造と局所構造との関係の詳細について考察する。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島健次; 川北至信; 伊藤晋一*; 阿部淳*; 相澤一也; 青木裕之; 遠藤仁*; 藤田全基*; 舟越賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

https://doi.org/10.3390/qubs1030009

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Time-of-flight elastic and inelastic neutron scattering studies on the localized 4d electron layered perovskite LaMoO $_{16}$

飯田一樹*; 梶本亮一; 水野雄介*; 蒲沢和也*; 稲村泰弘; 星川晃範*; 吉田幸彦*; 松川健*; 石垣徹*; 河村幸彦*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 86(6), p.064803_1 - 064803_6, 2017/06

https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.064803

被引用回数：1 パーセンタイル：12.03(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic structure and spin wave excitations in the quasi-square-lattice layered perovskite compound LaMoO $_{16}$ were studied by a combination of neutron diffraction and inelastic neutron scattering techniques using polycrystalline sample. Neutron powder diffraction refinement revealed that the magnetic structure is ferrimagnetic in the plane with antiferromagnetic stacking along the -axis. The inelastic neutron scattering results display strong easy-axis magnetic anisotropy along the -axis due to the spin-orbit interaction in Mo ions. The model Hamiltonian consisting of in-plane anisotropic exchange interactions, the interlayer exchange interaction, and easy-axis single-ion anisotropy can explain our inelastic neutron scattering data well. Strong Ising-like anisotropy and weak interlayer coupling compared with the intralayer exchange interaction can explain both the high-temperature magnetoresistance and long-time magnetization decay recently observed in LaMoO $_{16}$ .

論文

Rapid measurement scheme for texture in cubic metallic materials using time-of-flight neutron diffraction at iMATERIA

小貫祐介*; 星川晃範*; 佐藤成男*; 徐平光; 石垣徹*; 齋藤洋一*; 轟秀和*; 林眞琴*

Journal of Applied Crystallography, 49(5), p.1579 - 1584, 2016/10

AA2016-0186.pdf:1.13MB

https://doi.org/10.1107/S160057671601164X

被引用回数：28 パーセンタイル：88.44(Chemistry, Multidisciplinary)

The authors have developed texture measurement system on a time-of flight neutron diffractometer, iMATERIA (BL20, MLF/J-PARC, Japan). Quantitative Rietveld texture analysis for a duplex stainless steel was possible with one neutron beam exposure for several minutes without sample rotation. The minimum number of diffraction spectra required for the Rietveld texture analysis was experimentally determined as 100. The suggested rapid measurement scheme used 132 spectra and determined volume fractions of texture components in both ferrite and austenite phases, quantitatively. This quantitative and rapid measurement scheme was established by utilizing the features of iMATERIA as a powder diffractometer, i.e. fairly high resolution in d-spacing and numerous detectors equipped in a wide range of scattering angle.

論文

Local lattice distortion caused by short-range charge ordering in transition metal oxides

樹神克明; 井川直樹; 社本真一; 池田一貴*; 大下英敏*; 金子直勝*; 大友季哉*; 鈴谷賢太郎; 星川晃範*; 石垣徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.034002_1 - 034002_6, 2015/09

https://doi.org/10.7566/JPSCP.8.034002

Cubic spinel compound LiMnO with the mixed valence of Mn $^{3.5+}$ has non-metallic conductivity. The local structure determined by the PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes inequivalent Mn $^{3+}$ and Mn $^{4+}$ sites. YBaCoO also exhibits non-metallic conductivity although the Co has the mixed valence of +2.5 above 220 K which corresponds with charge ordering temperature. The PDF obtained at 450 K is not reproduced by the PDF calculated for the averaged structure and can be reproduced by the PDF calculated for the structure model corresponding to the charge ordering state. These results suggest that the valence electrons are localized with short-range periodicity, resulting in the non-metallic conductivities in these materials.

論文

飛行時間法中性子回折によるバルク材料集合組織測定技術の開発

徐平光; 星川晃範*; 林真琴*; 秋田貢一; 森井幸生*; 石垣徹*

日本材料学会第48回X線材料強度に関するシンポジウム講演論文集, p.7 - 9, 2014/07

Time-of-flight neutron diffraction may evidently accelerate the bulk texture measurement speed through the proper combination of multiple orientations distributed neutron detectors and the simultaneous multiple diffraction peak acquisition, and only few sample rotations are needed to be carried out. In addition to the omega-axis rotatable sample changer, a dedicated omega/chi two-axis rotatable goniometer is under urgent development. It is highly expected to play an important role to evaluate the bulk texture evolution of advanced materials during thermomechanical controlling process. Though the intrinsic difference in neutron diffraction spectra from different orientations (determined by each set of Bragg angle/azimuthal angle) evidently increases the technical difficulty in rapid texture analysis, the development of Materials Analysis Using Diffraction (MAUD, developed by Luca Lutterotti, et al.) and other relevant software/programs are bringing us much convenience. Moreover, in order to increase the accessibility to neutron diffraction bulk texture measurement instruments, the various cooperative researches and the mail-in services are being planned.

論文

Local structural analysis by using atomic pair distribution function on mixed valence compound LiMnO

樹神克明; 井川直樹; 社本真一; 池田一貴*; 大下英敏*; 金子直勝*; 大友季哉*; 鈴谷賢太郎; 星川晃範*; 石垣徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.013012_1 - 013012_6, 2014/06

https://doi.org/10.7566/JPSCP.3.013012

LiMnO has a cubic spinel structure with a single Mn site whose valence is +3.5. Below about 260 K, the compound exhibits a charge ordering and has inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4. However, even in the cubic phase without the charge ordering, temperature dependence of the electrical conductivity is non-metallic. We have performed PDF (atomic pair distribution function) analysis on powder neutron diffraction data of LiMnO obtained above 300 K where the compound has cubic structure. The local structure determined by PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes the inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4 up to, at least, about 450 K. These results indicate that valence electrons are localized at Mn sites with short range periodicity, resulting in the non-metallic electrical conductivity. It can be regarded as a glass state of valence electrons whereas a charge ordering can be regarded as a crystallization of valence electrons.

論文

Spin state of Co $^{3+}$ in LaCo $_{1-x}$ Rh $_{x}$ O $_{3}$ investigated by structural phenomena

浅井晋一郎*; 岡崎竜二*; 寺崎一郎*; 安井幸夫*; 小林航*; 中尾朗子*; 小林賢介*; 熊井玲児*; 中尾裕則*; 村上洋一*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(11), p.114606_1 - 114606_6, 2013/11

https://doi.org/10.7566/JPSJ.82.114606

被引用回数：6 パーセンタイル：43.5(Physics, Multidisciplinary)

LaCo $_{1-x}$ Rh $_{x}$ O $_{3}$ について中性子および放射光X線回折実験を行い、Co $^{3+}$ イオンのスピン状態と結晶構造との関連を調べた。10KにおけるLaCo $_{0.8}$ Rh $_{0.2}$ O $_{3}$ では、Co(Rh)O $_{6}$ 八面体のCo(Rh)-O間距離は理論値と一致し、格子体積は温度低下によって減少した。また、この格子体積の減少に伴って高スピン状態の比率は減少した。これらの結果から、Co $^{3+}$ イオンのスピン状態は高スピン状態と低スピン状態が混在したものであり、高スピン状態は、Rh $^{3+}$ イオンの置換によって生じたピン止め効果に加え熱励起によって発現することがわかった。

論文

Neutron diffraction study on the Xe behavior in clathrate hydrate analyzed by Rietveld/maximum entropy method

井川直樹; 田口富嗣; 星川晃範*; 山内宏樹; 美留町厚; 石井慶信*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 18, p.022021_1 - 022021_4, 2011/05

https://doi.org/10.1088/1757-899X/18/2/022021

10Kから245Kの温度域におけるキセノンガスハイドレートの結晶構造を粉末中性子回折によって調べ、最大エントロピー法によって、ハイドレート中のXeに焦点を当てた中性子散乱長密度分布図を求めた。ハイドレートの小ケージ中では、Xeの散乱長密度はケージの中心に球状に分布している。一方、大ケージ中では、Xeの散乱長密度はケージの中心として、ケージの六員環方向に向かった回転楕円体状に分布している。この傾向は温度によって影響を受けないことがわかった。

論文

Low temperature structure of FeSr $_{2}$ YCu $_{2}$ O $_{6+delta}$ magnetic superconductor

茂筑高士*; 畑慶明*; Wuernisha, T.*; 井川直樹; 星川晃範*; 石垣徹*; 安岡宏*; 平田和人*

Physica C, 470(Suppl.1), p.S158 - S159, 2010/12

https://doi.org/10.1016/j.physc.2009.12.047

被引用回数：2 パーセンタイル：12.12(Physics, Applied)

FeSr $_{2}$ YCu $_{2}$ O $_{6+}$ $_{delta}$ 系超伝導体における結晶構造と超伝導物性との相関を明らかにするため、超伝導体FeSr $_{2}$ YCu $_{2}$ O $_{6+}$ $_{delta}$ とCuサイトの一部をZnで置換することで超伝導を発現しない試料FeSr $_{2}$ Y(Cu $_{0.95}$ Zn $_{0.05}$ ) $_{2}$ O $_{6+}$ $_{delta}$ について中性子回折実験を行った。その結果、本超伝導体中では磁気超格子に起因する反射は観察されず、磁気秩序は長距離秩序を持たないことが明らかになった。この超伝導体では30K付近で非超伝導体では観測されないCuに関連する特異点が見られたことから、この温度で電荷分布変化が生じている可能性がある。

論文

CO $_{2}$ motion in carbon dioxide deuterohydrate determined by applying maximum entropy method to neutron powder diffraction data

井川直樹; 田口富嗣; 星川晃範*; 深澤裕; 山内宏樹; 内海渉; 石井慶信*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 71(6), p.899 - 905, 2010/06

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2010.03.039

被引用回数：10 パーセンタイル：43.49(Chemistry, Multidisciplinary)

10Kから200Kの温度における炭酸ガスハイドレートの結晶構造を粉末中性子回折によって調べ、最大エントロピー法によって、ハイドレート中のCO $_{2}$ に焦点を当てた中性子散乱長密度分布図を求めた。小ケージ中では、CO $_{2}$ の炭素はケージの中心に存在し、その周りを酸素が一様に自由回転していることが明らかになった。一方、大ケージ中では、炭素はケージの中心に存在し、酸素はケージの六員環に平行で炭素を含む面上において炭素を中心に回転していることがわかった。

論文

Existence of ferroelectric ice on planets; A Neutron diffraction study

深澤裕; 星川晃範*; Chakoumakos, B. C.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 600(1), p.279 - 281, 2009/02

https://doi.org/10.1016/j.nima.2008.11.044

被引用回数：12 パーセンタイル：62.36(Instruments & Instrumentation)

氷には14種類以上の結晶構造が存在し、複数の準安定状態,アモルファル状態が存在する。氷の多様な状態は、水素結合系の物性研究の対象として興味深いことに加えて、最近では、天体観測や惑星探査による氷天体の惑星科学からも注目されている。現在、150K以下で生じるさまざまな構造相転移について、オークリッジ国立研究所の研究用原子炉の中性子ビームを用いて研究している。本講演では、これまでの取り組みで得られた成果を発表するとともに、今後の研究展開の概要について報告する。

論文

粉末中性子回折によるメタンハイドレートの水素原子の観測

星川晃範

日本結晶学会誌, 49(4), p.219 - 224, 2007/08

https://doi.org/10.5940/jcrsj.49.219

メタンハイドレートは水分子の水素結合によってカゴ状に形成されたホストケージ構造の中にゲスト分子であるメタン分子が内包された水和化合物である。CHハイドレートとCDハイドレートの2種類のメタンハイドレートに関して、粉末中性子回折による結晶構造解析を行った。Rietveld解析とマキシマムエントロピー法を組合せることによって得られた散乱長密度分布で、水分子とメタン分子にそれぞれに含まれている水素原子に着目した。その結果、特定の水分子の水素原子の広がりが大きくなっていること、及び内包されているメタンの水素原子の広がりが内包されているカゴの構造に依存していることが明らかになった。これらの結果から、ホストケージ構造の水素結合が部分的に弱い可能性があること、メタン分子は自由に回転しているわけではなく、ホストケージ構造に依存していることが明らかになった。以上の研究結果の紹介を行った。

論文

Magnetic structural characterization of Mg-Co-Cr ferrite by neutron diffraction

Yunus, S. M.*; 山内宏樹; Zakaria, A. K. M.*; 井川直樹; 星川晃範; 石井慶信

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part3), p.2722 - 2724, 2007/03

https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2006.10.951

被引用回数：2 パーセンタイル：12.52(Materials Science, Multidisciplinary)

スピネル酸化物系MgCo $_{1-x}$ CrFe $_{2-x}$ O(, 0.25, 0.50, 0.75, 1.0)の粉末中性子回折の温度依存性を調べた。データは10-810Kの温度範囲で測定し、リートベルト法を用いて結晶構造及び磁気構造を解析した。解析の結果、の異なる5つの組成すべてにおいて副格子磁気モーメントの秩序化が見られた。置換によるの増加に伴って、秩序化した磁気モーメントの大きさは減少する傾向を示した。これはの増加によりフェリ磁性秩序が徐々に弱まっていることを意味する。一方、組成=1.0のキュリー温度以下での測定において、1,1,1ブラッグ反射の近傍に大きな散漫散乱が見られた。これは、短距離磁気スピンのクラスターが温度の変化に伴って成長していると考えられる。以上の特徴から、組成0.75の範囲では磁気モーメントの傾いたフェリ磁性秩序が、組成=1.0ではスピングラス様の転移が起きていると考えられる。

論文

Existence of ferroelectric ice in the universe

深澤裕; 星川晃範; 石井慶信; Chakoumakos, B. C.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Astrophysical Journal, 652(1, Part2), p.L57 - L60, 2006/11

https://doi.org/10.1086/510017

被引用回数：47 パーセンタイル：72.23(Astronomy & Astrophysics)

強誘電体の氷は低温で安定構造として存在するのだろうか?この問題は固体物理の分野はもとより天文学の分野(例えば、冥王星に強誘電体の氷は存在するのか?)でも関心が高い。私たちは、中性子回折の研究から、最も少ないレベルの不純物のドープによって最大の強誘電体氷が形成される温度条件を見いだした。この発見は、強誘電体の氷が安定構造であることを明瞭に示している。したがって、本研究で見いだした温度条件を満たす宇宙空間において自然に発生した強誘電体の氷が存在するものと予見される。

論文

Deuteron ordering in ice containing impurities; A Neutron diffraction study

深澤裕; 星川晃範; 山内宏樹; 山口泰男*; 井川直樹; 石井慶信

Physica B; Condensed Matter, 385-386(1), p.113 - 115, 2006/11

https://doi.org/10.1016/j.physb.2006.05.177

被引用回数：3 パーセンタイル：17.99(Physics, Condensed Matter)

通常の氷であるIce Ihの水素原子は無秩序に配置しているが、低い温度で無限の時間を経過させると、水素原子の配置が秩序化した構造(Ice XI)へ変化すると予測されている。このIce XIの形成過程を調べるために、KOD等の水酸化物を含有させて変化に要する時間を短縮させた氷結晶の中性子回折を測定した。相転移点(76K)以下の特定の温度域(62-70K)において、氷の中性子回折が時間の経過に伴って変化する過程を観測した。また、回折プロファイルのリートベルド解析を行い、Ice XIへの相転移に伴う構造パラメーターの変化を温度と時間の関数として分析した。この分析結果に基づいて、さまざまな条件下(温度や不純物濃度等)におけるIce XIの発生と成長の過程の特徴について発表する。そして、無限の時間経過において、完全に水素原子が秩序化した構造の氷が自然界に存在しうるのかについての洞察を述べる。

論文

Observation of hydrogen in deuterated methane hydrate by maximum entropy method with neutron powder diffraction

星川晃範; 井川直樹; 山内宏樹; 石井慶信

Journal of Chemical Physics, 125(3), p.034505_1 - 034505_6, 2006/07

https://doi.org/10.1063/1.2215606

被引用回数：18 パーセンタイル：52.36(Chemistry, Physical)

メタンハイドレートのStructure Iと呼ばれる構造では、水分子が水素結合により12面体と14面体の二種類のカゴを作り、これらのカゴを積み重ねた結晶構造をしている。しかし、カゴを構成する水分子や、内包されたメタン分子中の水素原子の様子はよくわかっていない。そこで、内包されたメタンの構造を明らかにするため、原子力機構のJRR-3に設置してあるHRPDを用いて回折パターンを測定し、Rietveld法による精密構造解析を行った。これまで、カゴを構成するすべての水分子の水素は一様な空間的広がりを持つと考えられていたが、一部の特定の原子位置において特に広がっていることが明らかになった。さらに、内包されているメタン分子の水素原子の位置はカゴを構成する面の中心付近に高い密度分布が観測され、温度の上昇に伴い、メタン分子中の水素原子の分布が特定の向きを除いて、広がっていくことが明らかになった。

論文

中性子回折によるメタンハイドレートの精密構造解析

井川直樹; 星川晃範; 石井慶信

波紋, 16(2), p.116 - 119, 2006/04

https://doi.org/10.5611/hamon.16.116

メタンハイドレートは水分子が水素結合により2種類のカゴ(12面体及び14面体)を形成し、それらが積み重なった結晶構造であることが明らかにされているが、カゴの中に内包されたメタンの挙動や形成・分解過程などの原子レベルでの基礎物性については必ずしも明確ではない。本報告では、メタンハイドレートを形成する2種類のカゴの中のメタン分子の挙動を解明することを目的に、原子力機構のJRR-3に設置してある高分解能粉末中性子回折装置を用いて回折パターンを測定し、Rietveld法及びマキシマムエントロピー法による解析を行った。水素と重水素では中性子散乱長の符号が異なる性質を利用し、本研究ではメタン分子の水素とカゴを形成する水分子の水素を明確に識別するために重水(D $_{2}$ O)と一般のメタン(CH $_{4}$ )からメタンハイドレートを合成した。その結果、メタンハイドレート中のカゴの構造からメタン分子を浮き上がらせることに成功し、これをもとにさらに詳細な構造解析を行うことで、カゴの種類によりメタン分子の挙動に違いがあること、また、この挙動は温度によって変化することを明かにした。

論文

Neutron powder diffraction study of methane deuterohydrate by the maximum entropy method

星川晃範; 井川直樹; 山内宏樹; 石井慶信

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(10), p.1810 - 1814, 2005/10

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2005.07.012

被引用回数：5 パーセンタイル：26.14(Chemistry, Multidisciplinary)

メタンハイドレートのStructure Iと呼ばれる構造では、水分子が水素結合により12面体と14面体の二種類のカゴを作り、これらのカゴを積み重ねた結晶構造をしている。しかし、カゴに内包されたメタン分子中の水素の原子座標などは特定されていない。そこで、内包されたメタンの構造を明らかにするため、原研のJRR-3に設置してあるHRPDを用いて回折パターンを測定し、Rietveld法とマキシマムエントロピー法による精密構造解析を行った。水素と重水素では中性子散乱長の符号が異なることから、重水とメタン(CH)でメタンハイドレート試料を合成し、カゴ中の重水素とメタンの水素を区別した。カゴの種類によりメタンの構造に違いがあり、さらに中性子散乱長密度分布がカゴの種類により違うことが明らかになった。