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勝田 長貴*; 梅村 綾子*; 内藤 さゆり*; 益木 悠馬*; 板山 由依*; 丹羽 正和; 城野 信一*; 吉田 英一*; 川上 紳一*
Spectrochimica Acta, Part B, 210, p.106817_1 - 106817_11, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Spectroscopy)湖成堆積物から過去の気候変動を読み取る上で、蛍光X線分析による化学組成マッピングは非常に有効な分析手法の一つとなっている。ただしその際、粒子径や鉱物組成がX線強度に及ぼす影響、すなわち「不均一効果」の評価が課題となっていた。本研究では、組成既知のいくつかの2種混合粉末試料、およびバイカル湖の湖成堆積物を対象とした走査型X線顕微鏡による分析を行い、X線強度や粒子径などとの関係を検証した。その結果、粒子径が小さい場合において、不均一効果の影響が大きくなることが分かった。
Cs plumes from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant; Evaluation of the model intercomparison data of the Science Council of Japan北山 響*; 森野 悠*; 滝川 雅之*; 中島 映至*; 速水 洋*; 永井 晴康; 寺田 宏明; 斉藤 和雄*; 新堀 敏基*; 梶野 瑞王*; et al.
Journal of Geophysical Research; Atmospheres, 123(14), p.7754 - 7770, 2018/07
被引用回数：25 パーセンタイル：69.04(Meteorology & Atmospheric Sciences)日本学術会議のモデル相互比較プロジェクト(2014)で提供された、福島第一原子力発電所事故時に大気中に放出されたCsの計算に用いられた7つの大気輸送モデルの結果を比較した。本研究では、東北及び関東地方に輸送された9つのプルームに着目し、モデル結果を1時間間隔の大気中Cs濃度観測値と比較することにより、モデルの性能を評価した。相互比較の結果は、Cs濃度の再現に関するモデル性能はモデル及びプルーム間で大きく異なることを示した。概してモデルは多数の観測地点を通過したプルームを良く再現した。モデル間の性能は、計算された風速場と使用された放出源情報と一貫性があった。また、積算Cs沈着量に関するモデル性能についても評価した。計算されたCs沈着量の高い場所はCsプルームの経路と一致していたが、大気中Cs濃度を最も良く再現したモデルは、沈着量を最も良く再現したモデルとは異なっていた。全モデルのアンサンブル平均は、Csの大気中濃度と沈着量をともに良く再現した。これは、多数モデルのアンサンブルは、より有効で一貫したモデル性能を有することを示唆している。
impacts北山 巧*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 354, p.183 - 186, 2015/07
被引用回数：2 パーセンタイル：17.52(Instruments & Instrumentation)According to an inelastic-thermal-spike (i-TS) model, which is regarded as the most promising among several models proposed to explain the formation of an ion track, a part of the energy deposited to electrons in a solid by a swift heavy ion is gradually transferred to target atoms via electron-phonon coupling. The temperature of target atoms rises along the ion path and consequently an ion track is formed when the temperature exceeds the melting point. Therefore, the temperature of target atoms along the ion path is regarded as a key parameter for the i-TS model; however, such a spatiotemporally-localized temperature is difficult to measure because the processes involved occur in a very short period (
10
s) and in a very localized area. In this study, the temperature of target atoms along the ion path is estimated experimentally with transmission-electron-microscope (TEM) observation of desorption of Au nanoclusters (the melting point 
1300 K) on an amorphous Si
N
thin film under 1.1-MeV C-ion irradiation to the fluence of 5
10
ions/cm
. TEM images show that Au nanoclusters, deposited at the areal density of 1.1610
particles/cm, disappear in a surface area with a diameter of 20 nm around each ion track, whose diameter is 4 nm, after irradiation. This indicates that the temperature at the film surface rises locally to at least 1300 K by the ion bombardment.
大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02
被引用回数：10 パーセンタイル：64.26(Chemistry, Analytical)超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種
Moならびに
Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。
-orbital symmetry of the ground state in Yb compounds by linear dichroism in core-level photoemission森 健雄*; 北山 賢*; 金井 惟奈*; 内免 翔*; 藤原 秀紀*; 東谷 篤志*; 玉作 賢治*; 田中 新*; 寺嶋 健成*; 今田 真*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 83(12), p.123702_1 - 123702_5, 2014/12
被引用回数：16 パーセンタイル：68.37(Physics, Multidisciplinary)正方晶YbRh
Si及びYbCuSiに対して、角度分解内殻光電子分光における直線偏光線二色性を発見し、それにより、基底状態の強相関4軌道の対称性を明らかにした。理論計算から、この線二色性は結晶場効果に由来する異方的な電荷分布を反映することが示された。結晶場の第一励起エネルギーよりもはるかに低温での測定により、両物質の基底状態の4波動関数の決定に成功した。更に、温度依存性測定により、励起状態の対称性についても調べた。
ions observed using high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 藤居 義和*; 木村 健二*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.117 - 121, 2014/08
被引用回数：7 パーセンタイル：48.18(Instruments & Instrumentation)Our previous observation that an impact of sub-MeV C ion makes an ion track in a thin amorphous silicon nitride (a-SiN) film suggests emission of thousands of atoms from the cylindrical region. Sputtering yields of a-SiN films by C ions were evaluated in order to confirm this observation. A-SiN films deposited on Si(001) were irradiated with 540-keV C ions at fluences from 2.510
to 110
ions/cm. The compositional depth profiles of the irradiated samples were measured with high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy, and the sputtering yields were estimated at 3900 
500 N atoms/ion and 1500 1000 Si atoms/ion. The sputtering yield of N was two orders of magnitude larger than the elastic sputtering yield by the SRIM code or than the measured electronic sputtering yield of a-SiN by 50-MeV Cu ions previously reported. Such a large sputtering yield cannot be explained either by the elastic sputtering or by the electronic sputtering. However, an estimation of the synergistic effect based on the inelastic thermal spike model roughly explains the observed large sputtering yield, indicating that the synergistic effect of the nuclear and electronic stopping powers plays an important role.
平野 史生; 佐藤 正知*; 小崎 完*; 稲垣 八穂広*; 岩崎 智彦*; 大江 俊昭*; 加藤 和之*; 北山 一美*; 長崎 晋也*; 新堀 雄一*
Journal of Nuclear Science and Technology, 49(3), p.310 - 319, 2012/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)軽水炉から取り出したMOX使用済燃料を再処理した後に発生するハルエンドピース廃棄体について、地層処分に対する廃棄体の発熱の影響を検討した。MOX使用済燃料の発熱率と、その再処理後に生じるハルエンドピース廃棄体の発熱率は、MOX燃料を軽水炉に装荷する前の履歴に依存して変化する。ここでの履歴とは、再処理してプルトニウムを取り出す前のウラン燃料の燃焼度,冷却期間、及び再処理後に製造されたMOX燃料の貯蔵期間を指す。これらMOX使用済燃料の再処理に伴い発生するハルエンドピース廃棄体の発熱率は、使用済ウラン燃料を長期に渡り冷却した後に(例えば50年間)再処理し、MOX燃料を製造する場合等においても、燃焼度45GWd/tのウラン燃料の再処理で発生するハルエンドピース廃棄体と比較すると極めて高い。こうした廃棄体をセメント固化して地層処分する場合、セメントの温度上限値を80
Cとし、MOX燃料の燃焼度を45GWd/tとすると、1体の廃棄体パッケージに収納できるハルエンドピース廃棄体の量は、キャニスターの本数に換算すると0.7-1.6本となり、ウラン燃料の場合の4本と比較すると極めて少ないとの結果が得られた。
杉田 裕*; 高橋 美昭*; 浦上 学*; 北山 一美*; 藤田 朝雄; 油井 三和
JAEA-Research 2007-023, 70 Pages, 2007/03
JAEA-Research-2007-023.pdf:26.16MB
高レベル放射性廃棄物の地層処分における安全評価においては、処分場の閉鎖性能が極めて重要である。原子力発電環境整備機構と日本原子力研究開発機構は、地層処分システムに求められる閉鎖性能の考え方を示し、そこで示される坑道の埋め戻し材や粘土プラグ等の閉鎖要素の設計要件を明らかにするとともに今後の技術開発等の方向性を導出することを目的に、協力協定に基づき、共同で検討していくための場として2004年度から「処分場の閉鎖技術に関する検討会」を設置した。2005年度である本件等は、初年度に坑道交差部を対象として得られた知見をもとに、水理解析の対象を坑道交差部から処分場パネル規模へと拡張を行った。処分場パネル規模での水理解析では、処分パネルを構成する35本の処分坑道をモデル化する必要があり、モデルの構造が複雑になることから、坑道周囲に対して等価透水係数の考え方を適用した。解析では、粘土プラグの設置位置、埋め戻し材の透水係数、処分坑道の透水係数、動水勾配の方向をパラメータとした。その結果、処分坑道の流量は、動水勾配の方向、処分坑道への粘土プラグの設置の有無、主要坑道の透水係数の大きさが影響することがわかった。
杉田 裕; 藤田 朝雄; 高橋 義昭*; 川上 進; 梅木 博之; 油井 三和; 浦上 学*; 北山 一美*
Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.32 - 41, 2007/00
被引用回数：6 パーセンタイル：20.66(Geosciences, Multidisciplinary)本論文はPhysics and Chemistry of the Earth Tours 2005 Meeting特集号に投稿する論文である。日本の処分事業を進めるうえでのアプローチについて紹介するとともに、処分場概念の設計へ反映する材料の要件の検討の一例として、処分場の閉鎖にかかわる材料と人工バリア材料との関連について水理解析の結果を示している。処分事業を進めるうえでのアプローチとしては、公募方式の採用に基づき、処分場が決まっていない前提条件でどのように処分場の性能を確保するか、その確からしさが段階を追って精度を増すという考え方を示したものである。
北山 一美*; 油井 三和
日本原子力学会誌, 45(12), p.787 - 797, 2003/00
被引用回数：1 パーセンタイル：10.87(Nuclear Science & Technology)連載講座「放射性廃棄物」の第3回原稿である。高レベル放射性廃棄物地層処分に関する工学技術を取り上げ、地層処分の概念に基づく人工バリアの設計や長期挙動評価、処分場の設計、建設・操業・閉鎖について技術の現状等を紹介する。
大江 一弘; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 宮下 直; 永目 諭一郎; Sch
del, M.; 金谷 佑亮*; Lerum, H. V.*; et al.
no journal, ,
超重元素研究グループでは、溶媒抽出法及び電気化学的手法を用い、106番元素シーボーギウム(Sg)の酸化還元電位を決定することを目的に研究を進めている。Sg実験では化学実験装置としてフロー電解カラムと迅速溶媒抽出装置SISAKを組合せて利用する計画であるが、現状では両装置が対応可能な溶液流速に大きな差があるため、SISAKを低流速で利用するための開発が必要である。そこで本研究ではその最初の取り組みとして、ガスジェット搬送物を水溶液に低流速でも連続溶解できる新しい連続溶液化装置の開発を行った。新たに開発した溶液化装置は、疎水性のテフロンメンブレンフィルターを利用して気液の分離を行う特徴を持つ。この装置の性能評価試験として、原子力機構タンデム加速器においてガスジェット搬送物の溶液化テストを行った。その結果、SISAKの通常の流速である0.4mL/s及びより低流速である0.1mL/sにおいて80%以上の高い溶液化効率を、0.03mL/sにおいても70%程度の溶液化効率を得た。これらの結果は、SISAKにおける新しい連続溶液化装置がフロー電解カラムの対応流速で利用可能であり、Sg研究に利用可能であることを示している。
宮下 直; 大江 一弘; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Schdel, M.; 金谷 佑亮*; Omtvedt, J. P.*; et al.
no journal, ,
SISAKを利用したSgの実験に適応できる迅速な溶媒抽出を用いた分離法開発を目的に、di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP), 1-phenyl-3-metyl-4-benzoyl-5-pyra-zolone (PMBP), N-benzoyl-N-phenylhydroxylamine (BPHA)及び4-isopropyltropolone (HT)の4種類の抽出剤を用いて、Sgの同族元素であるMo(VI)とW(VI)を用いた溶媒抽出を行い、その抽出挙動を調べた。
Wを用いた実験ではHDEHP, PMBPを抽出剤として用いた場合、抽出速度は遅く平衡到達時間はそれぞれ5時間と1時間であった。一方、BPHA及びHTを用いた場合、BPHA, HTどちらの抽出剤においても平衡到達時間は60秒と速い抽出反応であることがわかった。速い抽出反応であったBPHA, HTを用いて
Moを対象に抽出実験を行った結果、平衡到達時間はBPHAで10分、HTで3分であり、どちらの抽出剤においてもWと比べ遅い抽出反応であることがわかった。これらの平衡到達時間はSISAKを用いた抽出に適応可能であると考えられる。
宮下 直; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Schdel, M.; 金谷 佑亮; 羽場 宏光*; et al.
no journal, ,
4-イソプロピルトロポロン(ヒノキチール: HT)を用いた
Mo及びWの溶媒抽出を行い、その抽出挙動をスロープアナリシスにより調べた。その結果、HT濃度に対する分配比の傾きはMoで1.88、Wで1.54となり、金属イオンと抽出剤が1:2で抽出化学種を形成していることがわかった。
宮下 直; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Schdel, M.; 金谷 佑亮; 羽場 宏光*; et al.
no journal, ,
0.1 M HCl/0.9 M LiCl水溶液系におけるトレーサーレベルでの6価及び還元後のMoとWの4-イソプロピルトロポロン(ヒノキチール)による抽出挙動を調べた。Wの場合は分配比は還元に利用したフロー電解セルで実験可能な電圧範囲で分配比はほとんど変化しなかったが、Moでは0から-0.2V近傍で分配比が10から1に変化することがわかった。以上の結果から、ヒノキチオールを抽出剤とした溶媒抽出により、6価のMoと還元後のMoを分離することが可能であることがわかった。
イオン照射によって形成された非晶質SiN薄膜中のイオントラックの膜厚依存性中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*
no journal, ,
物質にイオンを照射すると、入射イオンの経路やその周辺領域において物質の密度や構造が変化することがある。こうしたイオン照射痕跡をイオントラックと呼ぶ。これまでのイオントラックに関する研究は、その形成に大きなエネルギー付与を必要とするため数百MeVからGeVに及ぶ極めて高いエネルギーの重イオンを用いて行われてきた。また、イオントラックの直径などの形状観察を行う場合には、単結晶試料を使い、照射による結晶性の変化を透過型電子顕微鏡(TEM)などで観察する手法が主であった。これに対して、最近我々は数百keVのCイオンを非晶質のSiN薄膜、SiO薄膜に照射(阻止能は200MeVのAuイオンの場合にほぼ相当する)し、形成されたイオントラックをTEMで直接観察することに成功した。さらに高角度暗視野走査型透過電子顕微鏡(HAADF-STEM)観察により、そのイオントラックの密度が中心部で大きく低下する一方、周辺部でわずかに上昇しているコア-シェル構造であることを明らかにした。本発表では、SiN薄膜に形成されたイオントラックの長さに着目し、その膜厚に対する依存性を調べた結果、照射したCイオンのエネルギーが同じでも、膜が厚いほどイオントラックが短くなる傾向が観測されたことを報告する。この傾向は、イオンが与えたエネルギーが熱化した際、膜の厚さによってトラック末端での熱伝導が異なることに起因しているものと考えられる。
豊嶋 厚史; 宮下 直*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; Schdel, M.; Lerum, H. V.*; et al.
no journal, ,
生成率が低く短寿命のSgに対して連続電解実験行うため、我々はメンブレンデガッサー(MDG)、フロー電解カラム、連続液液抽出、ならびに液体シンチレーション測定システム(SISAK)から成る新しい化学装置を開発している。最近、Sgの同族元素であるMoとWを用いた様々な準備実験を行った。MoとWの短寿命核種を含むキャリアーガスと水溶液をMDGを用いて混合し、水溶液に効率よく溶解することに成功した。また、CV測定や紫外可視吸光測定により、Mo(VI)/Mo(V)とW(VI)/W(V)の酸化還元反応を同定した。さらに、バッチ法を用いたMo(VI)とW(VI)の塩酸水溶液からヒノキチオールへの抽出実験やSISAKならびにMDGを用いたオンライン抽出実験に成功した。発表ではこれらの結果を含む現状について報告する。
中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 石川 法人; 北條 喜一; 辻本 将彦*; et al.
no journal, ,
物質にイオンを照射すると、イオンの経路やその周囲の領域で物質の密度変化や構造変化が生じることがあり、物質中に形成されたこのような痕跡をイオントラックと呼ぶ。イオントラックに関する研究では、その形状や大きさ、トラック内の原子密度の分布などを知ることが課題となるため、透過型電子顕微鏡(TEM)や高角度暗視野走査型透過電子顕微鏡(HAADF-STEM)などの空間的な分解能をもつ手法で観察することが望まれる。しかし、結晶性の物質中に形成されるイオントラックは結晶性の変化として捉えることができ、TEMによる直接観察が容易であるのに対して、非晶質物質中に形成されるイオントラックはTEM像にコントラストの差がつきにくいことなどから、TEMによる直接観察はほとんど試みられなかった。我々は、非晶質中に形成されるイオントラックの構造等を明らかにするために、厚さ20nmの非晶質SiN薄膜、非晶質SiO薄膜に120-720keVのC
, Cイオンを照射した試料に対してTEMによる直接観察を行った。その結果、非晶質絶縁体中に形成されたイオントラックをTEMで直接観察することに初めて成功した。さらに、トラック内の密度分布を定量的に評価するためにHAADF-STEMによる観察を行い、イオントラックの中心部は密度が約20%低下し、それに対して周辺部は約12%密度が上昇していることを明らかにした。
照射による非晶質SiNのスパッタリング北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; et al.
no journal, ,
サブMeV Cイオン照射によって非晶質SiN膜中に形成されるイオントラックの微細構造を調べる研究の過程で、Cイオン1個で数千個の標的原子がスパッタリングされることを示唆する実験結果を得た。そこで、この現象を詳細に調べるために、Si基板上の非晶質SiN膜(厚さ30nm)に540keV Cイオンを照射し、高分解能ラザフォード後方散乱(RBS)法によってそのスパッタリング収量を評価した結果、およそ5000atoms/ionであった。一方、弾性衝突によるスパッタリングを模擬するSRIMコードで計算すると約80atoms/ionである。このことは、本研究で考えるスパッタリングが単純な弾性衝突によるスパッタリングでは説明できないことを示している。また、SiNの電子的阻止能が540keV Cイオンに対する値(8keV/nm)よりも大きい19keV/nmの100MeV Xe
によるスパッタリング収量を同様の方法で測定すると、C照射に比べて非常に小さくなり、電子的阻止能のみによる単純な電子的スパッタリングでも、540keV Cによるスパッタリング収量は説明できない。そこで、本発表では電子的阻止能と核的阻止能の相乗効果により説明が可能であることを議論する。
豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.
no journal, ,
Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサーMoと
Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。
irradiation北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; et al.
no journal, ,
Our previous observation of an ion track by sub-MeV C-ion bombardment of a thin amorphous silicon nitride (a-SiN) film with transmission-electron microscopy has shown a large density reduction in the core region, and it suggests emission of thousands of atoms from the cylindrical region. Sputtering yields of a-SiN films by C ions were evaluated in order to confirm this suggestion. A-SiN films deposited on Si(001) were irradiated with 540-keV C ions at fluences up to 110 ions/cm. The sputtering yields were estimated to be 3900500 N atoms/ion and 15001000 Si atoms/ion from the compositional depth profiles measured with high-resolution Rutherford-backscattering spectroscopy. The sputtering yield of N was two orders of magnitude larger than the elastic sputtering yield by the SRIM code, indicating that the observed sputtering yield cannot be explained by elastic collisions. The sputtering yield of an a-SiN film by 100-MeV Xe ions was also measured in order to confirm a possibility of electronic sputtering. Although the electronic stopping power for 100-MeV Xe is more than twice larger than that for 540-keV C, the observed sputtering yield was only 500200 atoms/ion. This indicates that the huge sputtering yield for the impact of C cannot be explained by the simple electronic sputtering, either. A possible explanation might be a synergistic effect of the nuclear and electronic stopping powers.
