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論文

Computational chemical analysis of Eu(III) and Am(III) complexes with pnictogen-donor ligands using DFT calculations

木村 太己*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Dalton Transactions (Internet), 47(42), p.14924 - 14931, 2018/11

https://doi.org/10.1039/C8DT01973H
 被引用回数：9 パーセンタイル：49.17(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイド(MA)と希土類の分離メカニズム解明を目的として、密度汎関数計算を用いたEu(III)もしくはAm(III)とニクトゲンドナー(X)配位子(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$X-CH$$_{2}$$-CH$$_{2}$$-X(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$ (X=窒素,リン,ヒ素,アンチモン)との錯体に対する計算化学解析を試みた。配位子との錯体生成ギブズエネルギーを解析した結果、リンドナー配位子がEu(III)と比較してAm(III)と安定に錯体を生成することが示唆された。金属(Eu(III)もしくはAm(III))とニクトゲンドナーとの化学結合を解析した結果、Am(III)とリンとの共有結合性が他のニクトゲンに比べて高く、リンドナー配位子が高いAm(III)選択性を有することが示唆された。

論文

First direct mass measurements of nuclides around $$Z$$ = 100 with a multireflection time-of-flight mass spectrograph

伊藤 由太*; Schury, P.*; 和田 道治*; 新井 郁也*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 石澤 倫*; 加治 大哉*; 木村 創大*; 小浦 寛之; et al.

Physical Review Letters, 120(15), p.152501_1 - 152501_6, 2018/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.120.152501
 被引用回数：60 パーセンタイル：93.36(Physics, Multidisciplinary)

冷たい核融合反応および熱い融合反応によって生成した変形閉殻中性子数152の近傍に位置する原子核$$^{246}$$Es, $$^{251}$$Fm、および超フェルミウム原子核$$^{249-252}$$Md, $$^{254}$$Noの質量の直接測定を、多反射時間飛行質量分析装置(MR-TOF)を用いて実施した。$$^{246}$$Esおよび$$^{249,250,252}$$Mdの質量測定は世界で初めての成果である。さらに$$^{249,250}$$Mdの質量を$$alpha$$崩壊連鎖のアンカーポイントとして用いて$$^{261}$$Bhおよび$$^{266}$$Mtまでの重い原子核の質量を決定した。これらの新測定された質量を理論質量計算と比較し、巨視的・微視的模型の予測値と良い一致が見られることを示した。近接する3つの質量値から求められる経験的殻ギャップエネルギー$$delta_{2n}$$を今回の質量値から求め、MdおよびLrに対する変形閉殻中性子数$$N=152$$の存在を裏付ける結果を得た。

論文

Observation of doubly-charged ions of francium isotopes extracted from a gas cell

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 木村 創大*; 小浦 寛之; MacCormick, M.*; 宮武 宇也*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 407, p.160 - 165, 2017/06

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2017.06.014
 被引用回数：14 パーセンタイル：78.05(Instruments & Instrumentation)

Ac, Ra, FrやRnといった様々な同位体を$$^{48}$$Caビームを用いた原子核融合-蒸発反応にて生成した。エネルギーを持ったイオンはヘリウムガスセル内で止まり、そして引き出される。引き出された個々のイオンは多反射時間飛行質量分光器を用いて同定されるが、アルカリ金属であるFrを含むイオンの荷電状態の主要な価数が(+1価でなく)+2価となるという結果を観測した。

論文

First online multireflection time-of-flight mass measurements of isobar chains produced by fusion-evaporation reactions; Toward identification of superheavy elements via mass spectroscopy

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 新井 郁也*; MacCormick, M.*; Murray, I.*; 羽場 宏光*; Jeong, S.*; 木村 創大*; et al.

Physical Review C, 95(1), p.011305_1 - 011305_6, 2017/01

AA2016-0638.pdf:0.71MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.95.011305
 被引用回数：48 パーセンタイル：96.07(Physics, Nuclear)

多反射時間飛行質量分析装置を理化学研究所設置の気体充填型反跳分離装置-II型(GARIS-II)と連結したガスセルに配置し、$$alpha$$崩壊連鎖を伴う重原子核の質量の直接測定を実施した。融合-蒸発反応で生成された原子核をGARIS-IIを用いて分離し、ヘリウムガスセルで止めて目的の原子核を捕集した。本実験で$$^{204}$$Fr-$$^{204}$$Rn-$$^{204}$$At-$$^{204}$$Po, $$^{205}$$Fr-$$^{205}$$Rn-$$^{205}$$At-$$^{205}$$Po-$$^{205}$$Bi及び$$^{206}$$Fr-$$^{206}$$Rn-$$^{206}$$Atの3つの同重体鎖の時間飛行スペクトルが観測された。その結果、$$^{204-206}$$Fr, $$^{204,205}$$Rn、そして$$^{204,205}$$Atの原子質量値が精密に決定された、今回の解析において、$$^{205}$$Bi, $$^{204,205}$$Po, $$^{206}$$Rn、そして$$^{206}$$Atの同定は10個以下という少量のイオン数でなされた。この成果は 次のステップとして実施する予定である(生成量が極少量の)超重元素イオンの質量分析につながる成果となる。

口頭

MA分離性能予測コード開発に向けた化学結合データベースの構築

金子 政志; 木村 太己; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

no journal, , 

分離変換において重要であるMAと希土類及びMA間の分離研究の一環として、計算シミュレーションによるMAの分離メカニズムの解明に取り組んできた。本件では、性能予測のために重要である金属と分離試薬の化学結合を網羅的に評価し、分離性能予測や新規分離試薬の開発のためのデータベースを構築することを目的としている。密度汎関数法を用いたエネルギー解析によって、15族元素と16族元素配位子によるAm/Eu分離挙動は、Hard and Soft Acids and Bases則によるソフト酸の分離と関連付けられることを明らかにした。また、化学結合解析によって、Amとより強く結合する配位子が、より高いAm選択性を有することが示唆された。

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