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論文

地層処分研究開発における出土金属製遺物の知見の活用; 「地層の力」を示す長期の実例

三ツ井 誠一郎

金属, 93(3), p.211 - 218, 2023/03

地層処分研究開発の一環として、地層処分で想定される現象に類似した、天然類似現象(ナチュラルアナログ)を対象とする研究、「ナチュラルアナログ研究」が実施され、地層処分で想定される現象の予測モデルの概念や評価手法の妥当性の検証に利用されている。日本原子力研究開発機構が実施してきた金属製遺物を対象としたナチュラルアナログ研究の成果を通じ、出土金属製遺物から得られる知見を地層処分研究開発にどのように活用しているかを紹介する。

論文

平城宮・京出土鉄製遺物の腐食に及ぼす埋蔵環境の影響; 埋蔵時における鉄製遺物内部への塩化物塩集積に関する検討

柳田 明進*; 浦 蓉子*; 三ツ井 誠一郎; 石寺 孝充; 川喜田 竜平

奈良文化財研究所創立70周年記念論文集; 文化財論叢,5, p.843 - 856, 2023/03

鉄製遺物内部への塩化物塩の集積の有無とその要因を検討するため、平城宮・京より出土した3点の鉄製遺物に対して、蛍光X線分析による元素マップ、微小部X線回折分析、X線CTによる非破壊分析を実施した。さらに、既報の平城宮跡の環境調査結果に基づき、鉄製遺物の埋蔵環境を推定した。その結果、3点は、(1)酸化的な環境に埋没していたと推定され、針鉄鉱/磁鉄鉱の腐食層を有し、内部に赤金鉱が生成した鉄製遺物、(2)酸化的な環境に埋没していたと推定され、内部の金属鉄が溶出し、針鉄鉱のみの腐食層が形成された鉄製遺物、(3)還元的な環境に埋没していたと推定され、菱鉄鉱を含む腐食層が形成された鉄製遺物、であることが認められた。このうち、塩化物塩の集積が確認された鉄製遺物は(1)のみであった。平城宮跡の水質観測孔におけるCl$$^{-}$$濃度は観測点によって顕著な差異は認められないことから、Cl$$^{-}$$濃度以外の環境因子が塩化物塩の集積に影響を及ぼしていることが認められた。塩化物塩の集積は、針鉄鉱/磁鉄鉱からなる腐食層が形成されたことでアノードとカソードが分離し、局部腐食が生じたことが要因である可能性が考えられた。

論文

Electrochemical behavior of carbon steel with bentonite/sand in saline environment

北山 彩水; 谷口 直樹; 三ツ井 誠一郎

Materials and Corrosion, 72(1-2), p.211 - 217, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

Current designs for the geological disposal of high-level radioactive wastes in Japan use carbon steel overpack containers surrounded by a mixed bentonite/sand buffer material, which will be located in a purpose built repository deep in the underground. There are suitable sites for a repository in Japan, however coastal areas are preferred from a logistics point of view. It is therefore important to perform the long-term performance of the carbon steel overpack and mixed bentonite/sand buffer material in the saline groundwaters of coastal areas. In the current study, the passivation behavior and initial corrosion rates of carbon steel with and without mixed bentonite/sand were tested as a function of pH in representative saline groundwaters. The main findings of the current study indicate that passivation of carbon steel with buffer material will be difficult in a saline environment, even at high pH = 12 conditions, and that the corrosion rate of carbon steel was more strongly affected by the presence of buffer material than by the concentration.

論文

Interaction of Fe$$^{rm II}$$ and Si under anoxic and reducing conditions; Structural characteristics of ferrous silicate co-precipitates

Francisco, P. C. M.; 三ツ井 誠一郎; 石寺 孝充; 舘 幸男; 土井 玲祐; 塩飽 秀啓

Geochimica et Cosmochimica Acta, 270, p.1 - 20, 2020/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:76.71(Geochemistry & Geophysics)

The interaction of Fe$$^{rm II}$$ and S$rm IIs at the heart of many critical geochemical processes in diverse natural and engineered environments. The interaction of these elements results in the formation of Fe$^{rm II}$$-silicate phases, which play important roles in regulating the solubility and bioavailability of both Fe$$^{rm II}$$ and Si, as well as serve as sinks for trace elements. Therefore, a detailed understanding of their structural characteristics may provide insights that may help in predicting their reactivity and stability under different conditions. In this work, co-precipitates with different Si/Fe$$^{rm II}$$ ratios (0.5, 1.0 and 2.0) were synthesized under anoxic and reducing conditions at different solution pH (7, 9 and 11). The co-precipitates were studied using X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy and Fe $$K$$-edge X-ray absorption spectroscopy (XAS). The results show the immediate and rapid formation of phyllosilicate-like local structures from solution. These incipient structural units lack long-range order but may serve as the precursors of crystalline phases.

論文

長野県柳沢遺跡における青銅器の埋蔵環境と青銅器由来成分の挙動

三ツ井 誠一郎; 村上 隆*; 上田 典男*; 平林 彰*; 廣田 和穂*

文化財科学, (77), p.1 - 14, 2018/10

長野県中野市の柳沢遺跡から出土した弥生時代の銅鐸及び銅戈の埋蔵環境を調査した結果、赤銅鉱が安定に存在しうる、比較的酸素の影響を受けにくい条件であったことが確認できた。また、土壌中の青銅器由来成分の分布を調査した結果、Cu及びPbは、埋納坑から少なくとも2m程度離れた場所まで移動しているのに対し、Snは青銅器近傍に残存する傾向があることが確認できた。これらの挙動の違いは各元素の溶解度の違いによって説明することができる。また、Snの挙動は青銅器の長期腐食状態に影響している可能性がある。

論文

地層処分研究開発における出土遺物の知見の活用

三ツ井 誠一郎

埋蔵文化財ニュース, (171), p.10 - 17, 2018/03

地層処分研究開発の一環として、地層処分で想定される現象に類似した天然現象(ナチュラルアナログ)を対象とする研究、「ナチュラルアナログ研究」が実施され、予測モデルの概念や評価手法の妥当性の検証に利用されている。原子力機構が実施してきた金属製遺物等を対象とした研究を含め、国内外でのナチュラルアナログ研究の成果を通じ、出土遺物から得られる知見を地層処分研究開発にどのように活用されているかを紹介する。

論文

Volume reduction of cesium contaminated soil by magnetic separation; Pretreatment of organic matters

堀江 裕貴*; 行松 和輝*; 三島 史人*; 秋山 庸子*; 西嶋 茂宏*; 関山 富男*; 三ツ井 誠一郎; 加藤 貢

Journal of Physics; Conference Series, 871, p.012102_1 - 012102_7, 2017/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:49.63(Physics, Applied)

By the accident of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, a large amount of soil was contaminated by radioactive cesium. We developed a new volume reduction method of contaminated soil combining classification and magnetic separation. In magnetic separation, 2:1 type clay minerals, which adsorb cesium strongly and show paramagnetism, are removed from soil suspension of silt and clay, and then the contaminated soil can be separated into two groups that is high and low dose soil. However, there is an issue that the clay aggregates induced by organic matters prevent 2:1 type clay minerals from selective separation magnetically. The purpose of this study is to disperse aggregates by means of the alkaline K$$_{2}$$CO$$_{3}$$ solution treatment for selective separation of 2:1 type clay minerals. Firstly, particle size distribution was measured and the dispersion by K$$_{2}$$CO$$_{3}$$ treatment was investigated. Moreover, the radioactivity of passed soils after magnetic separation was measured to investigate the effect of dispersion treatment before magnetic separation. The result showed the possibility of more selective separation for 2:1 type clay minerals by treatment of organic matters.

論文

Development of performance assessment models for glass dissolution

後藤 考裕*; 三ツ井 誠一郎; 高瀬 博康*; 黒澤 進*; 稲垣 学*; 柴田 雅博; 石黒 勝彦*

MRS Advances (Internet), 1(63-64), p.4239 - 4245, 2016/00

原子力発電環境整備機構と原子力機構は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマを対象に2011年度から共同研究を進めている。我々は、この共同研究の一環として、鉄オーバーパックの腐食に伴うFeケイ酸塩の生成やオーバーパックの亀裂内の腐食生成物を通じたSiの移行など、様々なプロセスを考慮したガラス溶解モデルを開発している。モデル開発の目的は、ガラス溶解に関連するプロセスの相対的重要度の評価及び説得力のあるセーフティケースの作成に向けた更なる研究開発課題の特定である。感度解析では、1千年から1千万年を超える範囲のガラス固化体寿命が見積もられた。これはFeケイ酸塩の生成やガラス変質層内の物質移行特性など、主要なプロセスに関する現時点での理解に不確かさによるものである。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

論文

鳥取市良田中道遺跡出土袋状鉄斧の埋蔵環境と腐食

三ツ井 誠一郎

一般国道9号(鳥取西道路)の改築に伴う埋蔵文化財発掘調査報告書,17; 良田中道遺跡, p.221 - 230, 2015/03

2012年6月に鳥取市良田中道遺跡の古墳時代以降の水田土壌から出土した袋状鉄斧は、原形を留めるなど遺存状態が良好であった。この要因を調べるため、埋蔵環境と腐食状態に関する調査・分析を実施した。埋蔵環境として、湧水水質(酸化還元電位、溶存酸素濃度等)の分析、鉄電極の腐食速度(自然腐食速度)等の測定を現地で実施した。鉄斧の腐食状態については、X線CT装置を用いた腐食層厚の計測、ポータブルX線回折・蛍光X線分析装置を用いた鉄斧表面の腐食生成物等の分析を実施した。その結果、腐食生成物層の厚さはおおむね1mm前後であり鉄斧内部は金属鉄であること、表面に生成した菱鉄鉱(FeCO$$_{3}$$)が腐食反応を抑制していた可能性があることなどを確認した。

論文

妻木晩田遺跡出土鉄器の埋蔵環境と腐食

三ツ井 誠一郎

妻木晩田遺跡発掘調査研究年報2014, p.27 - 44, 2015/03

AA2014-0727.pdf:4.39MB

鳥取県西伯郡大山町富岡・妻木・長田から米子市淀江町福岡に所在する国内最大級の弥生集落遺跡である妻木晩田遺跡からは鉄製品が多数出土している。これら出土した鉄製品の腐食状態を把握するため、蛍光エックス線(XRF)及びエックス線回折(XRD)、エックス線コンピュータトモグラフィ(X線CT)を用いた非破壊分析を行った。また、腐食と埋蔵環境の関係の参考情報とするため、発掘調査が実施されていた箇所において埋蔵環境調査を行った。その結果、X線CT分析により測定した腐食層厚は遺跡にて測定したプローブ腐食速度から推定される腐食量と較べて1$$sim$$2桁程度小さく、鉄遺物表面に検出された腐食生成物が腐食反応を抑制していたことが示唆された。

論文

境矢石遺跡出土鉄器の非破壊分析

三ツ井 誠一郎

一般財団法人米子市文化財団埋蔵文化財発掘調査報告書,6; 一般国道180号(南部バイパス)道路改良工事に伴う埋蔵文化財発掘調査報告書V; 鳥取県西伯郡南部町; 境矢石遺跡,2, p.35 - 48, 2015/00

鳥取県南部町境矢石遺跡からは見掛け上保存状態の良い考古学的鉄製品が多数出土している。これら出土した鉄製品の腐食状態を把握するため、蛍光エックス線(XRF)及びエックス線回折(XRD)、エックス線コンピュータトモグラフィ(X線CT)を用いた非破壊分析を行った。また比較のため、保存状態の悪い博労町遺跡から出土した鉄製品についてもあわせて分析を行った。その結果、境矢石遺跡と博労町遺跡の鉄製遺物の腐食状態の違いは両遺跡の立地場所の違い、すなわち丘陵部と海浜部における埋蔵環境条件の違い、を反映していることが示唆された。

報告書

平成23年度福島第一原子力発電所事故に係る福島県除染ガイドライン作成調査業務報告書

木原 伸二; 天澤 弘也; 坂井 章浩; 仲田 久和; 久語 輝彦; 松田 規宏; 大泉 昭人; 笹本 広; 三ツ井 誠一郎; 宮原 要

JAEA-Research 2013-033, 320 Pages, 2014/07

JAEA-Research-2013-033.pdf:119.17MB

自治体等による除染計画の策定及び除染活動の実施の際に必要となる知見・データの蓄積をすることを目的に、森林に隣接した家屋、傾斜地等を含む南相馬市ハートランドはらまち、並びに家屋,畑,牧草地,果樹園等を含む伊達市下小国地区を対象として面的除染を実施した。除染エリアの地形、土地の利用状況等に応じて容易に実施可能な除染方法を用いた結果、除染後の空間線量率の平均値はおおむね除染前の1/2まで低減した。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,2; NUMO-JAEA共同研究報告書(2012年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 早野 明; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2013-037, 455 Pages, 2013/12

JAEA-Research-2013-037.pdf:42.0MB

原子力機構(JAEA)及び原子力発電環境整備機構(NUMO)は、平成24年度に引き続き、JAEAがこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に直接適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくことを目的として、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて検討した。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討については、平成24年度に引き続き、結晶質岩を対象とした地下水移行時間の評価ツリーを拡充するとともに、新たに堆積岩を対象とした評価ツリーを作成した。(2)シナリオの構築に関する検討については、平成24年度の状態設定手順を実務的な観点から見直し、緩衝材を対象として試行した。また、安全機能への不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討については、母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の条件変換手法を含む設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。さらに、溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

論文

本高弓ノ木遺跡5区出土鉄器の非破壊分析

三ツ井 誠一郎

一般国道9号(鳥取西道路)の改築に伴う埋蔵文化財発掘調査報告書,8; 本高弓ノ木遺跡(5区)I,3, p.241 - 258, 2013/10

鳥取県鳥取市本高弓ノ木遺跡の古墳時代前期(4世紀)の水路遺構から出土した鉄製鋤先の腐食状況について、X線CT装置を用いた腐食状態の観察、ポータブルX線回折・蛍光X線分析装置を用いた表面の腐食生成物等の分析を実施した。また比較のため、同時代の宮谷26号墳より出土した刀子並びに良田中道遺跡より出土した鉄斧についても同様な分析を実施した。その結果、鋤先と鉄斧については腐食生成物として菱鉄鉱を検出するとともに、遺物の内部に金属鉄が残存することを確認した。菱鉄鉱による腐食反応の抑制が既往の実験的研究で確認されており、鋤先と鉄斧の腐食状態についても菱鉄鉱の形成が関係している可能性がある。

論文

Decontamination of school facilities in Fukushima-city

吉川 英樹; 飯島 和毅; 笹本 広; 藤原 健壮; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 操上 広志; 時澤 孝之; 油井 三和; 中山 真一

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1518, p.269 - 275, 2013/10

福島県東京電力福島第一原子力発電所で発生した事故に起因する児童生徒等への放射能・放射線の影響をできるだけ低減させるため、直ちに講ずることが可能な対策を検討することを目的として、日本原子力研究開発機構は、福島市内に位置する中学校及び幼稚園を対象に調査を行った。今回の事故に伴い放出され、土壌中に残留している主な放射性元素は分析の結果、$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csであった。放射性物質の大部分が存在すると考えられる表層付近の土を剥離し、それを敷地内の別の場所に掘削した穴に入れた後、遮蔽のため別の穴から採取した放射性物質を含まない深部の土で覆った方法を試験的に実施した。1mでの高さによる線量が2.5$$mu$$Sv/hから0.15$$mu$$SV/hに低減することができた。

論文

An International initiative on long-term behavior of high-level nuclear waste glass

Gin, S.*; Abdelouas, A.*; Criscenti, L.*; Ebert, W.*; Ferrand, K.*; Geisler, T.*; Harrison, M.*; 稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; Mueller, K. T.*; et al.

Materials Today, 16(6), p.243 - 248, 2013/06

 被引用回数:377 パーセンタイル:99.18(Materials Science, Multidisciplinary)

ガラスの長期溶解速度の支配機構に関する共通認識を得るため、使用済燃料の再処理に伴い発生する高レベル廃棄物の閉じ込め材料としてホウケイ酸ガラスを採用している国々が科学的協力を強化することとなった。共通認識の獲得は、性能評価及び地層処分の安全性実証に利用される信頼性の高い予測モデルの開発に向けて最も重要な課題である。この協力構想には、材料科学分野の最新ツールを利用して基礎又は応用研究を行っている多数の研究機関が参加している。本論文では、この協力構想に参画している6か国におけるガラス固化に関する経緯、現在の政策、地層処分計画を紹介し、ガラスの長期挙動に関する共通及び各国のニーズを示す。また、この協力構想の提案及びこれまでに得られた成果を概括する。

論文

大阪府八尾市大竹西遺跡出土鉄剣の非破壊分析

三ツ井 誠一郎

八尾市立歴史民俗資料館研究紀要, (24), p.73 - 80, 2013/03

AA2013-0015.pdf:2.54MB

大阪府八尾市大竹西遺跡より出土した弥生時代の鉄剣の腐食状態を把握するため、X線CT分析による腐食層の厚さの測定、及びX線回折・蛍光X線(XRDF)分析による腐食生成物の同定と腐食層の組成分析を実施した。その結果、腐食層の平均的な厚さはほぼ全体に均一であった。また腐食生成物として菱鉄鉱(FeCO$$_{3}$$)及び針鉄鉱($$alpha$$-FeOOH)を確認した。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化; NUMO-JAEA共同研究報告書(2011年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 早野 明; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2012-032, 298 Pages, 2012/09

JAEA-Research-2012-032.pdf:33.68MB

原子力機構(JAEA)と原子力発電環境整備機構(NUMO)は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて、原子力機構が蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定するとともに、必要な開発課題と今後の計画を明らかにすることを目的として、2011年度に共同研究を実施した。実施テーマと概要は以下の通り。(1)対象母岩の選定に関する検討:母岩特性のうち水理に着目し、母岩特性を評価するための項目、及び地下水移行時間の評価手法について、地質環境の調査・評価と関連付けたうえで整理した。(2)シナリオの構築に関する検討:シナリオ構築手順を具体化するとともに、ガラス固化体の溶解と核種の浸出、オーバーパックの腐食、緩衝材の長期変遷について、現象理解に関する最新の知見を構造的に整理した。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討:緩衝材の分配係数と拡散係数、母岩の分配係数を対象として、パラメータ設定の方法論を検討し、その方法論に従った試行を行った。(4)知識情報の品質確保に関する検討:知識情報の品質を確保するための考え方や手法を、(2)シナリオの構築で検討した状態設定に対する論拠に関する情報を例として検討した。

論文

Long-term corrosion of 2,000-year-old ancient iron sword

三ツ井 誠一郎; 藤井 淳弘*; 樋口 めぐみ*; 西村 公助*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1475, p.545 - 550, 2012/06

1997年1月に大阪府八尾市大竹西遺跡の弥生時代後期初頭(1世紀前半)の遺構面から出土した鉄剣は、鋳造鉄剣としては畿内最古級である。直線的な鎬の形状が明瞭に残存するなど、本鉄剣の遺存状態が極めて良好であったことから、その埋蔵環境と腐食状況に関する調査・分析を実施した。埋蔵環境として、湧水水質,酸化還元電位、溶存酸素濃度等の分析,鉄電極の腐食速度(プローブ腐食速度)等の測定を1997年2月に現地で実施した。鉄剣の腐食状況については、X線CT装置を用いた腐食層厚の計測、ポータブルX線回折・蛍光X線分析装置を用いた鉄剣表面の腐食生成物等の分析を実施した。その結果、鉄剣が酸化還元電位や溶存酸素濃度が低い環境に埋蔵されていたこと、最大腐食速度はプローブ腐食速度に比べ2桁程度小さいこと、腐食生成物として検出した菱鉄鉱が腐食反応を抑制していた可能性があることを確認した。

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