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論文

超重元素の化学; シングルアトムにもとづく極限化学への挑戦

佐藤 哲也; 永目 諭一郎*

日本物理学会誌, 78(2), p.64 - 72, 2023/02

周期表の重い極限領域に位置する超重元素の化学研究は、ここ20年ほどで相当の進展をみており、最近ではさまざまなアイデアに基づいた新しいアプローチが展開されている。超重元素研究の発展には、日本の研究グループも顕著な貢献をしており、最近では原子番号が100を超える重アクチノイドから、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム, 105番元素ドブニウム、および106番元素シーボーギウムについて、特筆すべき成果が報告された。本レビューでは、最近の主な成果を概説し、今後の展望についても触れる。

論文

New $$K$$ isomers in $$^{248}$$Cf

Orlandi, R.; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 洲嵜 ふみ; 永目 諭一郎*; et al.

Physical Review C, 106(6), p.064301_1 - 064301_11, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Physics, Nuclear)

The nuclear structure of $$^{248}$$Cf produced by the $$^{18}$$O+$$^{249}$$Cf multinucleon transfer reaction was investigated using $$gamma$$-ray spectroscopy. Analysis of the $$gamma$$-ray spectrum of $$^{248}$$Cf revealed the presence of multiple long-lived (isomeric) excited states at low excitation energies. The energies and half-lives of the isomers contain information on the proton and neutron orbits in the heavy-element region and the deformation of atomic nuclei, and are important data to predict the properties of nuclei in the "island of stability".

論文

On the adsorption and reactivity of element 114, flerovium

Yakushev, A.*; Lens, L.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Khuyagbaatar, J.*; J$"a$ger, E.*; Krier, J.*; Runke, J.*; Albers, H. M.*; 浅井 雅人; Block, M.*; et al.

Frontiers in Chemistry (Internet), 10, p.976635_1 - 976635_11, 2022/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:81.08(Chemistry, Multidisciplinary)

114番元素フレロビウム(Fl)は現在その化学的性質が研究されている最も重い元素である。Flに関する最初の化学実験では、Flは貴ガス的な性質を持つ元素であると報告された。一方、2番目の研究では、Flは揮発性金属の性質を示すと報告された。より信頼性の高い結論を得るため、我々は更なる実験的研究を行い、二酸化ケイ素と金表面におけるFlの吸着挙動を調べた。その結果、Flは揮発性金属の水銀よりも高い揮発性と低い反応性を示し、一方、貴ガスのラドンよりは反応性が高いことを明らかにした。

論文

Chemistry of the elements at the end of the actinide series using their low-energy ion-beams

佐藤 哲也; 永目 諭一郎*

Radiochimica Acta, 110(6-9), p.441 - 451, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

日本原子力研究開発機構タンデム加速器施設のISOL(Isotope Separator On-Line)および表面電離イオン源を用いて、アクチノイド系列末端の元素であるフェルミウム(Fm), メンデレビウム(Md), ノーベリウム(No)、およびローレンシウム(Lr)の低エネルギーイオンビームを用いた最近の成果を報告する。特に、これらの元素の第一イオン化ポテンシャル(IP$$_1$$)測定結果について概説する。測定されたIP$$_1$$はFm, Mdを経てNoまで増加したが、Lrはアクチノイドの中で最も低かった。重アクチノイドのIP$$_1$$値の原子番号の増加にともなう変化と、ランタノイドとの比較から、Noで5f軌道が完全に満たされ、Lrでアクチノイド系列が終了することが明らかになった。さらに、LrのIP$$_1$$測定結果によって引き起こされた周期表での位置づけに関する議論についても簡単に紹介した。また、ISOLで生成されたイオンビームを用いた化学研究の、さらに重い元素への拡張の可能性についても議論した。

論文

Application of a novel gas phase synthesis approach to carbonyl complexes of accelerator-produced 5d transition metals

G$"o$tz, M.*; Yakushev, A.*; G$"o$tz, S.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Kindler, B.*; Krier, J.*; Lommel, B.*; 永目 諭一郎*; et al.

Radiochimica Acta, 110(2), p.75 - 86, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

揮発性超重元素カルボニル錯体の研究には、原子番号の増加とともに超アクチノイド元素の生成率が低下するためにより効率的な方法が必要となる。新規に開発したダブルチャンバーシステムを用いて、反跳槽と反応槽を分離することにより、カルボニル錯体合成の障害となる入射イオンビームによる反応分子の分解を回避することにより、これを実現する。軽い超アクチノイド元素Sg, Bh, Hs、およびMtの同族元素同位体として5d金属短寿命同位体を原子力機構タンデム加速器で合成し、モデル実験を行うことで、本手法の実現可能性を検証した。

論文

First study on Nihonium (Nh, Element 113) chemistry at TASCA

Yakushev, A.*; Lens, L.*; D$"u$llmann, C. E.*; Block, M.*; 永目 諭一郎*; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史*; 他42名*

Frontiers in Chemistry (Internet), 9, p.753738_1 - 753738_9, 2021/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:65.02(Chemistry, Multidisciplinary)

ニホニウム(Nh, 元素113)とフレロビウム(Fl, 元素114)は、7p軌道が占有されている最初の超重元素である。7p$$_{1/2}$$軌道と7p$$_{3/2}$$軌道の間の大きなスピン軌道分裂に由来する、相対論効果による7p$$_{1/2}$$軌道の安定化によって、Flの高い揮発性と化学的不活性が予測された。Nhのもつ7p$$_{1/2}$$の不対電子は、より高い化学反応性をもたらすと予想される。気相でのNh化学研究のための最初の実験的試みの結果とともに、Nhの化学反応性の理論的予測について説明する。実験結果から、Flと比較してNh原子の化学反応性が高いことがわかった。非常に反応性の高いFr同位体を用いて、新規に開発した検出器miniCOMPACTのテストを行ったところ、Nhの化学研究が可能であることを確認できた。

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.56(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Actinides and transactinides

永目 諭一郎*; 佐藤 哲也; Kratz, J. V.*

Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology (Internet), 52 Pages, 2020/09

本論文では、安定線から遠く離れた重核や新元素の合成、重核の核分裂を含むエキゾチックな核崩壊特性の研究、重アクチニドや超アクチニドの化学的性質の研究など、最近の研究の進展を簡単にまとめた。電磁分離器を用いたin-flight分離後の単一原子検出の実験技術は、新しい重元素の発見に画期的な進展をもたらした。また、一原子ずつ化学反応を行う自動迅速化学分離装置の開発も、超アクチノイドの化学研究の進展に大きく貢献した。最先端の技術を駆使して重アクチノイドや超アクチノイドの製造と化学的特性評価の新境地を開拓する重要な実験を紹介する。これまでのアクチノイド元素と超アクチノイド元素研究と、将来的に重元素の核・化学研究を発展させるためのいくつかの展望を簡単に紹介する。

論文

First online operation of TRIGA-TRAP

Grund, J.*; 浅井 雅人; Blaum, K.*; Block, M.*; Chenmarev, S.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Lohse, S.*; 永目 諭一郎*; Nagy, Sz.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 972, p.164013_1 - 164013_8, 2020/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.54(Instruments & Instrumentation)

ペニングトラップ型質量分析装置TRIGA-TRAPとTRIGA Mainz研究炉との結合に成功した。これにより、炉心近くに設置した$$^{235}$$U標的の中性子核分裂によって生成された短寿命核の高精度質量測定が可能となった。ターゲットチャンバから表面電離イオン源への短寿命核の効率的な輸送のためにエアロゾルガスジェットシステムを使用した。新規イオン光学系および改良型ビームモニタリングシステムを導入するとともに、実験装置のコミッショニングが終了した。表面イオン源の設計、実験装置の効率、および本装置を用いて得られた最初の結果を報告する。

論文

$$alpha$$-decay properties of $$^{200,202}$$Fr

Ghys, L.*; Andreyev, A. N.; Huyse, M.*; Van Duppen, P.*; Antalic, S.*; Barzakh, A.*; Capponi, L.*; Cocolios, T. E.*; Cubiss, J.*; Derkx, X.*; et al.

Physical Review C, 100(5), p.054310_1 - 054310_13, 2019/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:77.66(Physics, Nuclear)

The aim of this work was to investigate the $$alpha$$-decay properties of $$^{200,202}$$Fr and daughter products. Neutron-deficient francium nuclei are produced at ISOLDE-CERN bombarding a UCx target with 1.4 GeV protons. Due to the very high statistics and the high beam purity, improved decay data for $$^{202}$$Fr and its daughters were obtained. The observation of crossover transitions positioned the isomeric high-spin level of $$^{198}$$At at an excitation energy of 265(3) keV. Half-life values of 4.47(5) s and 1.28(10) s were extracted for the ground state and isomeric state of $$^{198}$$At and 52(3) ms for the ground-state decay of $$^{200}$$Fr.

論文

Nuclear and chemical characterization of heavy actinides

永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(9-11), p.803 - 819, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Recent progress in the production of heavy nuclei far from stability and in the studies of nuclear and chemical properties of heavy actinides is briefly reviewed. Exotic nuclear decay properties including nuclear fission of heavy nuclei, measurements of first ionization potentials of heavy actinides, and redox studies of heavy actinides are described. Brief history of discovery of the transuranium elements is also presented.

論文

From SRAFAP to ARCA and AIDA; Developments and implementation of automated aqueous-phase rapid chemistry apparatuses for heavy actinides and transactinides

Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(7), p.561 - 585, 2019/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.21(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The development of automated rapid chemistry techniques and their application for batch-wise and chromatographic separations of heavy elements in the liquid-phase are outlined. This article discusses the successful application of these instruments for (i) the search for super-heavy elements, (ii) cross section measurements of actinide elements produced in multi-nucleon transfer reactions with actinide targets, (iii) chemical separation and characterization of the heavy actinides, and (iv) studies of the transactinide elements rutherfordium, Rf, dubnium, Db, and seaborgium, Sg.

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.41(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Inverse odd-even staggering in nuclear charge radii and possible octupole collectivity in $$^{217,218,219}$$At revealed by in-source laser spectroscopy

Barzakh, A. E.*; Cubiss, J. G.*; Andreyev, A. N.; Seliverstov, M. D.*; Andel, B.*; Antalic, S.*; Ascher, P.*; Atanasov, D.*; Beck, D.*; Biero$'n$, J.*; et al.

Physical Review C, 99(5), p.054317_1 - 054317_9, 2019/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:77.66(Physics, Nuclear)

Hyperfine-structure parameters and isotope shifts for the 795-nm atomic transitions in $$^{217,218,219}$$At have been measured at CERN-ISOLDE, using the in-source resonance-ionization spectroscopy technique. Magnetic dipole and electric quadrupole moments, and changes in the nuclear mean-square charge radii, have been deduced. A large inverse odd-even staggering in radii, which may be associated with the presence of octupole collectivity, has been observed. Namely, the radius of the odd-odd isotope $$^{218}$$At has been found to be larger than the average.

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:18.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

AA2018-0417.pdf:0.99MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:63.44(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:69.82(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

ラザホージウム(Rf), ドブニウム(Db)及びシーボーギウム(Sg)の溶液化学

永目 諭一郎

Radioisotopes, 67(10), p.507 - 526, 2018/10

超アクチノイド元素、ラザホージウム(Rf),ドブニウム(Db)及びシーボーギウム(Sg)の溶液化学に関する最近の成果を紹介する。核反応で合成されるこれらの元素(核種)は、生成率が小さく半減期も短いため、一度に扱うことができるのはわずか1原子(シングルアトム)である。シングルアトム化学の概念とそれに基づく分配法による実験の概要、超アクチノイド元素の特徴的な性質と相対論効果との関わりなども併せて解説する。最後に今後の展望を簡単に述べる。

論文

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ and HF/HCl solutions into toluene with Aliquat336; Sulfate and fluoride complex formation of Mo and W towards chemical studies of seaborgium (Sg)

豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 塚田 和明; 大江 一弘*; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 村上 昌史; 金谷 佑亮*; 佐藤 大輔*; 浅井 雅人; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 317(1), p.421 - 430, 2018/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.6(Chemistry, Analytical)

本研究では6族超重元素シーボーギウム(Sg)のオンライン溶媒抽出実験に適切な実験条件を探索するため、その同族元素MoとWの抽出挙動を調べた。第4級アミンAliquat336を用いたキャリアフリー放射性トレーサー$$^{93m}$$Moならびに$$^{177,179,181}$$Wのトルエンへの抽出実験を0.10 - 8.6M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$と1.0$$times$$10$$^{-4}$$ - 5.0M HF/1.0M HClの条件で行った。-2の電荷を持つMoとWの陰イオン性硫酸錯体が、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ [H$$_{2}$$SO$$_{4}$$] $$>$$ 2Mの濃度範囲で抽出された。HF/1.0M HCl溶液では、-1の電荷を持つMoとWのオキシフッ化物錯体が形成されAliquat336により抽出されると評価された。これらの結果からSgの抽出に好ましい条件を議論する。

論文

Charge radii and electromagnetic moments of $$^{195-211}$$At

Cubiss, J.*; Andreyev, A. N.; 光岡 真一*; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 太田 周也*; 若林 泰生*; 他60名*

Physical Review C, 97(5), p.054327_1 - 054327_19, 2018/05

 被引用回数:30 パーセンタイル:92.76(Physics, Nuclear)

Hyperfine-structure parameters and isotope shifts of $$^{195-211}$$At have been measured for the first time at CERN-ISOLDE, using the in-source resonance-ionization spectroscopy method. The hyperfine structures of isotopes were recorded using a triad of experimental techniques for monitoring the photo-ion current. The Multi-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer, in connection with a high-resolution electron multiplier, was used as an ion-counting setup for isotopes that either were affected by strong isobaric contamination or possessed a long half-life; the ISOLDE Faraday cups were used for cases with high-intensity beams; and the Windmill decay station was used for short-lived, predominantly $$alpha$$-decaying nuclei. The electromagnetic moments and changes in the mean-square charge radii of the astatine nuclei have been extracted from the measured hyperfine-structure constants and isotope shifts. This was only made possible by dedicated state-of-the-art large-scale atomic computations of the electronic factors and the specific mass shift of atomic transitions in astatine that are needed for these extractions. By comparison with systematics, it was possible to assess the reliability of the results of these calculations and their ascribed uncertainties. A strong deviation in the ground-state mean-square charge radii of the lightest astatine isotopes, from the trend of the (spherical) lead isotopes, is interpreted as the result of an onset of deformation. This behavior bears a resemblance to the deviation observed in the isotonic polonium isotopes. Cases for shape coexistence have been identified in $$^{197,199}$$At, for which a significant difference in the charge radii for ground (9/2$$^{-}$$) and isomeric (1/2$$^{+}$$) states has been observed.

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