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論文

イオン液体の特性を利用した金属イオンの高性能溶媒抽出分離系の開発

岡村 浩之

日本イオン交換学会誌, 35(1), p.1 - 8, 2024/01

イオン液体は従来の分子性液体とは大きく異なる特殊な性質を有することから、新たな機能性媒体としてさまざまな分野で注目されている。溶媒抽出における抽出媒体としてイオン液体を用いた場合は、"液状イオン交換体"としても働くため、従来の有機溶媒系よりも優れた抽出分離能を示すことが期待される。著者は、このようなイオン液体の特性に着目し、高性能溶媒抽出系の開発を目指して、イオン液体を抽出媒体とした金属イオンの抽出分離に関する研究を行ってきた。本稿では、金属イオン抽出におけるイオン液体の溶媒特性評価、イオン液体系での協同効果による希土類金属の分離、大環状抽出剤の開発とイオン液体に抽出された金属錯体の構造解析について紹介する。

論文

Vibration test and fatigue test for failure probability evaluation method with integrated energy

木下 貴博*; 岡村 茂樹*; 西野 裕之; 山野 秀将; 栗坂 健一; 二神 敏; 深沢 剛司*

Transactions of 26th International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-26) (Internet), 7 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR)で、原子炉容器のような重要な機器の地震評価は、地震リスク評価(S-PRA)において、原子炉容器のような重要な機器の破損を評価できる評価方法は必要である。疲労破損と機器に累積した振動エネルギーの関係は、過去の研究において確かめられている。また、振動エネルギーによる破損評価は検討されている。本研究では、地震時に機器に累積する振動エネルギーを評価した破損確率評価手法を開発する。

論文

Urea-introduced ionic liquid for the effective extraction of Pt(IV) and Pd(II) ions

上田 祐生; 江口 綾乃; 徳永 紘平; 菊池 圭*; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親

Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(19), p.6640 - 6649, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:13.93(Engineering, Chemical)

近年の世界的なカーボンニュートラルの潮流から廃電子機器などの二次資源からの白金族金属の効果的な分離・精製の向上が求められている。本研究では、Pt(IV)とPd(II)をpH変化のみで分離可能なウレア基を導入したイミダゾリウム型イオン液体(L1)を合成し、その抽出挙動を評価した。従来の有機溶媒-水抽出系におけるウレア型抽出剤では、Pt(IV)とPd(II)を同じpH領域で抽出してしまい、相互分離ができなかった。それに対し、本研究で合成したL1は、低pH領域ではPt(IV)選択性を、高pH領域ではPd(II)選択性を示した。UV-visおよびEXAFSスペクトルによる解析から、L1によるPt(IV)抽出では、外圏錯体を形成し、Pd(II)抽出では内圏錯体を形成していることが示された。さらに、従来の有機抽出系では第三相を生成するような高濃度のPt(IV)抽出後も、L1は第三相を生成することなくPt(IV)を抽出可能であった。

論文

Recent progress in ionic liquid extraction for the separation of rare earth elements

岡村 浩之; 平山 直紀*

Analytical Sciences, 37(1), p.119 - 130, 2021/01

 被引用回数:26 パーセンタイル:77.26(Chemistry, Analytical)

本総説は、抽出溶媒としてイオン液体(IL)を用いた希土類元素(REE)の溶媒抽出における最近の進展をまとめたものである。これらのイオン液体抽出系は、従来の有機溶媒抽出系とは異なり、荷電疎水性種と無電荷疎水性種の両方に対して親和性を有することが大きな利点である。本稿では、イオン液体を用いた希土類元素抽出研究を抽出系の種類に基づいて分類し詳述する。イオン液体抽出系では、有機溶媒系とは異なる抽出錯体が形成されやすく、希土類元素の抽出効率および分離効率が大幅に向上することが多い。イオン液体協同効果抽出は、希土類元素の抽出能および分離能を向上させるための効果的な方法である。イオン液体抽出系に適した新しいTSIL (task-specific ionic liquid)の開発も希土類元素分離に有効である。

論文

A Fluorous phosphate for the effective extraction of Ln$$^{III}$$ from nitrate media; Comparison with a conventional organic phosphate

上田 祐生; 菊池 圭*; 徳永 紘平; 杉田 剛; 青柳 登; 田中 万也; 岡村 浩之

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(5-6), p.491 - 511, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、三価のランタノイドイオン(Ln)に関する新規フルオラス抽出剤(TFP)を開発し、その抽出分離能力を市販リン酸エステル抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)と比較した。興味深いことに、一般的に炭化水素のフルオロ化は抽出能力を低下させる傾向があるにもかかわらず、TFPはTBPよりも遙かに高いLn抽出および分離性能を発揮した。幾つかの分光的手法および抽出相の組成分析に基づいた微視的および巨視的なLnに関する配位環境の比較から、Ln-TFP錯体は水和水をほとんど有しないだけでなくフルオラス相中にはほとんど水分子が含まれていなかった。これらの結果は、フルオラス溶媒の強力な疎水性が、TFPのLnに対する高い抽出および分離性能をもたらしていることを示唆している。

論文

$$omega N$$ scattering length from $$omega$$ photoproduction on the proton near the reaction threshold

石川 貴嗣*; 藤村 寿子*; 深澤 宏司*; 橋本 亮*; He, Q.*; 本多 佑記*; 保坂 淳; 岩田 高広*; 甲斐田 俊*; 笠木 治郎太*; et al.

Physical Review C, 101(5), p.052201_1 - 052201_6, 2020/05

Photoproduction of the omega meson on the proton has been experimentally studied near the threshold. The total cross sections are determined at incident energies ranging from 1.09 to 1.15 GeV. The 1/2 and 3/2 spin-averaged scattering length $$a$$$$_{omega p}$$ and effective range $$r$$$$_{omega p}$$ between the CO meson and proton are estimated from the shape of the total cross section as a function of the incident photon energy: $$a$$$$_{omega p}$$ = (-0.97 $$_{rm -0.16stat-0.00syst}^{rm +0.16stat+0.03syst}$$ + $$i$$(0.07 $$_{rm -0.14stat-0.09syst}^{rm +0.15stat+0.17syst}$$) fm and $$r$$$$_{omega p}$$ = (+2.78 $$_{rm -0.54stat-0.12syst}^{rm +0.67stat+0.11syst}$$) + $$i$$(-0.01 $$_{rm -0.50stat-0.00syst}^{rm +0.46stat+0.06syst}$$) fm, resulting in a repulsive force. The real and imaginary parts for $$a$$$$_{omega p}$$ and $$r$$$$_{omega p}$$ are determined separately for the first time. A small $$P$$-wave contribution does not affect the obtained values.

論文

Synergistic enhancement of the extraction and separation efficiencies of lanthanoid(III) ions by the formation of charged adducts in an ionic liquid

岡村 浩之; 水野 正義*; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Industrial & Engineering Chemistry Research, 59(1), p.329 - 340, 2020/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:58.64(Engineering, Chemical)

本研究では、イオン液体1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N])において2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を用いたランタノイド(III) (Ln(III))イオンのイオン液体協同効果抽出と抽出平衡を検討した。[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]においてHttaとTOPOを併用すると重Ln(III)イオン選択的な協同効果が発現し、Ln(III)イオン間の分離能が向上した。Htta-TOPO系におけるLn(III)の抽出種と抽出定数を三次元抽出平衡解析により求めた。その結果、Htta-TOPO系における重Ln(III)イオン選択的な協同効果は、[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中におけるLn(tta)$$_{2}$$(TOPO)$$_{3}$$$$^{+}$$, Ln(tta)(TOPO)$$_{3}$$$$^{2+}$$などの疎水性の荷電付加物の形成に起因することが示された。

論文

Experimental study of Gamow-Teller transitions via the high-energy-resolution $$^{18}$$O($$^3$$He,$$t$$)$$^{18}$$F reaction; Identification of the low-energy "super" -Gamow-Teller state

藤田 浩彦*; 藤田 佳孝*; 宇都野 穣; 吉田 賢市*; 足立 竜也*; Algora, A.*; Csatl$'o$s, M.*; Deaven, J. M.*; Estevez-Aguado, E.*; Guess, C. J.*; et al.

Physical Review C, 100(3), p.034618_1 - 034618_13, 2019/09

AA2019-0318.pdf:1.1MB

 被引用回数:10 パーセンタイル:77.66(Physics, Nuclear)

大阪大学のリングサイクロトロンにて$$^{18}$$O($$^3$$He,$$t$$)$$^{18}$$F反応実験を行い、その荷電交換反応の断面積から、$$^{18}textrm{O}to^{18}textrm{F}$$のガモフテラー遷移分布$$B(textrm{GT})$$の励起エネルギー分布を測定した。その結果、$$^{18}$$Fの基底状態への$$B(textrm{GT})$$が3.1と非常に大きく、その他の励起状態への遷移強度は小さいことがわかった。この実験結果を大規模殻模型計算や乱雑位相近似計算と比較し、基底状態への強い遷移が理論計算によってよく説明されることがわかった。

論文

Extraction ability of 4-benzoyl-3-phenyl-5-isoxazolone towards 4f-ions into ionic and molecular media

Atanassova, M.*; 岡村 浩之; 江口 綾乃; 上田 祐生; 杉田 剛; 下条 晃司郎

Analytical Sciences, 34(8), p.973 - 978, 2018/08

 被引用回数:17 パーセンタイル:60.08(Chemistry, Analytical)

疎水性イオン液体1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{1}$$C$$_{4}$$im][Tf$$_{2}$$N])と水相間における4-ベンゾイル-3-フェニル-5-イソオキサゾロン(HPBI)および脱プロトン化体(PBI$$^{-}$$)の分配定数とHPBIの酸解離定数を求め、硝酸水溶液から[C$$_{1}$$C$$_{4}$$im][Tf$$_{2}$$N]へのHPBIによる3種類のランタノイドイオン(La$$^{3+}$$, Eu$$^{3+}$$, Lu$$^{3+}$$)の溶媒抽出を研究した。抽出相としてイオン液体を利用することにより、クロロホルム系と比較してランタノイドイオンに対するHPBIの抽出能が大幅に向上した。イオン液体系における軽,中,重ランタノイドイオンの抽出化学種の組成は、アニオン性錯体Ln(PBI)$$_{4}$$$$^{-}$$であることが示された。

論文

溶媒抽出の新技術; エマルションフロー法

岡村 浩之

化学と教育, 66(6), p.286 - 287, 2018/06

エマルションフロー法は、近年開発された液液系を利用した抽出技術である。送液以外の機械的な外力は不要で、簡便・低コストと高性能・高効率を兼ね備えた革新的な手法として注目されている。エマルションフロー法は、カラム分離と同様の簡便さで溶媒抽出を行うことが可能である。本稿では、エマルションフロー法の仕組みを解説し、応用例としてウランの回収・除去について紹介した。

論文

Synergistic extraction equilibrium of lanthanide(III) Ions with benzoylacetone and a neutral ligand in an ionic liquid

畠山 瑞央*; 西山 嘉男*; 永谷 広久*; 岡村 浩之; 井村 久則*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 25(2), p.79 - 89, 2018/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:43.14(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン液体(IL)1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([Bmim][Tf$$_{2}$$N])におけるベンゾイルアセトン(Hba)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を用いた三価ランタノイドイオン(Ln(III))の協同効果抽出を検討した。TOPO存在下において、HbaによるLn(III)の抽出性は著しく向上した。三次元平衡解析により、各Ln(III)の抽出化学種の組成と抽出定数を求めたところ、HbaとTOPOによりすべてのLn(III)は、Ln(ba)$$_{2}$$(TOPO)$$_{2}$$$$^{+}$$やLn(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$といったカチオン性三元錯体として抽出されていることが示された。さらに、イオン液体中におけるカチオン性三元錯体の生成定数を算出し、Lu(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$が最も安定な錯体であることが明らかになった。

論文

大環状およびキレート配位子を有する金属(II, III)錯体のイオン液体抽出

岡村 浩之

分析化学, 66(7), p.531 - 532, 2017/07

本論文は、分析化学に関する著者の博士論文を簡潔にまとめたものである。本研究では、イオン液体抽出の特異性および優位性を調べ、イオン液体の溶媒効果を明らかにすることを目的として、さまざまな大環状およびアニオン性キレート配位子を用いた金属(II, III)のイオン液体抽出を検討した。1-アルキル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N])において、2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)によるEu(III)の抽出平衡解析と時間分解レーザー励起蛍光分光法からEu(tta)$$_{3}$$と[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]間に特異的な溶質-溶媒相互作用があることが明らかになった。また、Httaと${it cis}$-ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6を用いたイオン液体協同効果系では、協同効果により軽希土の抽出性が大幅に向上することが示された。さらに、ジアザ-18-クラウン-6に2つの1-フェニル-3-メチル-4-アシル-5-ピラゾロンを結合した大環状配位子(H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6)を合成し、Sr(II)の抽出に応用した。その結果、分子内での協同作用により、[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]でのみH$$_{2}$$$$beta$$DA18C6の抽出能が劇的に向上することが明らかになった。

論文

A Comprehensive extraction study using a mono-alkylated diglycolamic acid extractant; Comparison between a secondary amide group and a tertiary amide group

杉田 剛; 藤原 伊織*; 岡村 浩之; 大島 達也*; 馬場 由成*; 長縄 弘親; 下条 晃司郎

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.61 - 69, 2017/05

ジグリコールアミド酸型抽出剤を用いた金属イオン抽出におけるアミド基の影響を調べた。本研究では、二級アミドである$$N$$-dodecyldiglycolamic acid (C$$_{12}$$DGAA)と三級アミドである$$N,N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA)の抽出挙動の違いを、56種類の金属イオンを対象とした網羅的抽出によって評価した。C$$_{12}$$DGAAはDODGAAと比較してSc(III)を除くレアアースに対する抽出分離能が低下した。一方で、比較的イオン半径の小さな金属に対して優れた抽出能を示した。さらに、C$$_{12}$$DGAAは二価金属イオン混合液からHg(II)を選択的に分離できることが明らかとなった。

論文

Role of Tf$$_{2}$$N$$^{-}$$ anions in the ionic liquid-water distribution of europium(III) chelates

岡村 浩之; 青柳 登; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

RSC Advances (Internet), 7(13), p.7610 - 7618, 2017/01

 被引用回数:18 パーセンタイル:57.24(Chemistry, Multidisciplinary)

液-液分配および時間分解レーザー励起蛍光分光法(TRLFS)によって、2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)によるEu(III)キレートのイオン液体-水分配系におけるビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(Tf$$_{2}$$N$$^{-}$$)アニオンの役割を研究した。Eu(tta)$$_{3}$$の分配定数に対するイオン液体の効果を正則溶液論に基づいて評価したところ、1-アルキル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N])におけるEu(tta)$$_{3}$$の分配定数は、[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中のEu(tta)$$_{3}$$の溶媒和効果により著しく増加することがわかった。また、合成した[Eu(tta)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$]のTRLFSから、一連の[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中ではEu(tta)$$_{3}$$キレートはほぼ完全に脱水和することが明らかになった。さらに、20Mの水を含む過塩素酸1-エチル-3-メチルイミダゾリウム([C$$_{2}$$mim][ClO$$_{4}$$])中では、2あるいは3分子の水が配位していたのに対して、0.50 MのTf$$_{2}$$N$$^{-}$$と20 Mの水を含む[C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N, ClO$$_{4}$$]中では水和数は約1となった。これらの結果から、[Eu(tta)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$]の配位水がTf$$_{2}$$N$$^{-}$$アニオンに置換されることが示された。実際、[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]存在下におけるエレクトロスプレーイオン化質量分析法により、アニオン性の付加物[Eu(tta)$$_{3}$$(Tf$$_{2}$$N)]$$^{-}$$が観測された。

論文

イオン液体を用いた溶媒抽出法と協同効果

岡村 浩之; 下条 晃司郎

イオン液体研究最前線と社会実装, p.220 - 227, 2016/12

溶媒抽出法は、二液相間における溶質の分配性の違いを利用した分離法である。近年、新たな抽出媒体としてイオン液体が広く研究されている。イオン液体は、カチオンおよびアニオン成分の組み合わせによって溶媒特性を調節することが可能であり、抽出媒体として魅力的な反応場を提供することができる。本稿では、金属イオンのイオン液体抽出系で起こる特異的な抽出現象について紹介した。

論文

Studies of high density baryon matter with high intensity heavy-ion beams at J-PARC

佐甲 博之; 原田 寛之; 坂口 貴男*; 中條 達也*; 江角 晋一*; 郡司 卓*; 長谷川 勝一; Hwang, S.; 市川 裕大; 今井 憲一; et al.

Nuclear Physics A, 956, p.850 - 853, 2016/12

 被引用回数:12 パーセンタイル:65.93(Physics, Nuclear)

We are designing a large acceptance heavy-ion spectrometer at J-PARC based on a Toroidal magnet to measure hadrons, lepton pairs, and event-by-event fluctuations. We are also designing a closed geometry spectrometer to measure hypernuclei to study weak decays and magnetic moments. In this presentation, the preliminary version of the designed acceleration scheme, as well as the spectrometers and their expected performance and physics results are presented.

論文

Extraction behavior of rare-earth elements using a mono-alkylated diglycolamic acid extractant

下条 晃司郎; 藤原 伊織*; 藤澤 清史*; 岡村 浩之; 杉田 剛; 大島 達也*; 馬場 由成*; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 23(2), p.151 - 159, 2016/05

ジグリコールアミド酸型抽出剤(DGAA)を用いたレアアースの溶媒抽出について検討した。本研究では2級アミドである$$N$$-dodecyldiglycolamic acid (C$$_{12}$$DGAA)と3級アミドである$$N,N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA)を用い、両者の比較を行った。その結果、C$$_{12}$$DGAAはDODGAAに比べてレアアースに対する抽出能および分離能が低下し、アミド酸素の塩基性が抽出分離に大きく影響することが明らかとなった。抽出機構はプロトン交換反応であり、1:3錯体を形成することを証明した。また、単結晶X線構造解析によりDGAA骨格は三座配位子としてランタンに配位していることが示された。

論文

Seismic PRA for Japan Sodium-cooled Fast Reactor (JSFR)

鳴戸 健一*; 西野 裕之; 栗坂 健一; 山野 秀将; 岡野 靖; 岡村 茂樹*; 衛藤 将生*

Proceedings of 9th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-9) (CD-ROM), 10 Pages, 2014/11

Seismic Probabilistic Risk Assessment (PRA) is increasingly important in assessing the safety of nuclear power plants after the TEPCO's Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident. In this study, a seismic PRA under a rated power operation was performed for Japan Sodium cooled Fast Reactor (JSFR) developed by Japan Atomic Energy Agency. This PRA was intended to examine seismic impacts on the JSFR by calculating the Core Damage Frequency (CDF) with the identification of all the accident sequences induced by earthquake which may have potential possibility of direct core damage. Seismic hazard data was based on assessment results for existing nuclear site locations in Japan. Seismic fragility needed to quantify the accident sequences was set based on existing assessments for similar equipment. The base-case analysis showed that the total CDF would be approximately 10$$^{-6}$$ /reactor-year and JSFR is robust against the earthquake in the range of this assessment. The dominant contributor (about 80%) to the CDF is direct core damage by the sequence of simultaneous failures of reactor vessel and guard vessel. Sensitivity analysis was performed focusing on the simultaneous failures of reactor vessel and guard vessel. This result suggested that enhancement of failure probability assessment for guard vessels and/or provision of measures for maintaining coolant level following reactor vessel failure would be effective to reduce the CDF.

論文

Intramolecular cooperative effect of a macrocyclic receptor bearing $$beta$$-diketone fragments on the extraction of strontium into an ionic liquid

岡村 浩之; 長縄 弘親; 井村 久則*; 下条 晃司郎

Proceedings of 20th International Solvent Extraction Conference (ISEC 2014), p.1046 - 1051, 2014/09

The macrocyclic receptor (H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6) composed of diaza-18-crown-6 and two molecules of 4-acyl-5-pyrazolone was synthesized for the extraction of Sr(II) into ionic liquids (ILs). The extraction performance of H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6 in 1-alkyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]) was remarkably enhanced by the intramolecular cooperative effect compared with that in chloroform. From the equilibrium analysis, the neutral complex, Sr($$beta$$DA18C6), was extracted into [C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N]. The shortening of the average Sr-O distance in the Sr-$$beta$$DA18C6 complex in the IL was revealed from the extended X-ray absorption fine structure spectroscopy. This is the cause of the intramolecular cooperative effect in the IL.

論文

Comprehensive extraction study using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 岡村 浩之; 斎藤 拓巳*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(4), p.513 - 517, 2014/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.79(Chemistry, Analytical)

We report on the acid dissociation constants ($$K$$$$_{a}$$) of diglycolamic acid-type ligands together with comprehensive data on the extraction performance of $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) for 54 metal ions. The p$$K$$$$_{a}$$ of the diglycolamic acid framework was determined to be 3.54 in water by potentiometric titration, indicating that DODGAA is strongly acidic compared with carboxylic acid. DODGAA can quantitatively transfer various metal ions among the 54 metal ions through a proton-exchange reaction, and provides excellent extraction performance and separation ability for rare-earth metal ions, In(III), Fe(III), Hg(II), and Pb(II) among the 54 metal ions.

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