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acidic solutions横山 明彦*; 北山 雄太*; 福田 芳樹*; 菊永 英寿*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 矢納 慎也*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*
Radiochimica Acta, 107(1), p.27 - 32, 2019/01
被引用回数：1 パーセンタイル：10.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The aim of this study was to identify relevant Rf chemical species by using reversed-phase extraction chromatography with 2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) resin as the stationary phase. Because TTA can be used to extract specific metal ions, the distribution ratios of the system enabled determination of the specific complex formation constant of Rf. We performed several experiments on chemical systems with Zr, Hf, No, and Rf, determined their adsorption coefficients, and deduced the K values for Rf.
大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02
被引用回数：10 パーセンタイル：64(Chemistry, Analytical)超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種
Moならびに
Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。
SO
/HNO mixed solutionLi, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch
del, M.; Pershina, V.*; et al.
Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03
被引用回数：14 パーセンタイル：70.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The cation-exchange behavior of 
Rf (
= 78 s) produced in the 
Cm(
O, 5
) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M HSO/HNO mixed solutions ([H
] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities (
ads) of Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO
], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.
松下 能孝*; 泉 富士夫*; 小林 清*; 井川 直樹; 北澤 英明*; 尾山 由紀子*; 三好 正悟*; 山口 周*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 600(1), p.319 - 321, 2009/02
被引用回数：22 パーセンタイル：80.13(Instruments & Instrumentation)アパタイト型Laシリケート・La
Si
O
について10Kにて粉末中性子回折データを測定し、Rietveld解析を行った。解析の結果、本物質の空間群はP6/mであり、格子定数は
=0.971297(7)nm, 
=0.717950(6)nmであることがわかった。最大エントロピー法解析によって、La2サイトの周りにランダムに格子間酸素位置が存在すること、これがO4サイトによるイオン伝導に対して高い伝導度をもたらすことが明らかになった。
小林 清*; 松下 能孝*; 井川 直樹; 泉 富士夫*; 西村 睦*; 三好 正悟*; 尾山 由紀子*; 山口 周*
Solid State Ionics, 179(38), p.2209 - 2215, 2008/11
被引用回数：24 パーセンタイル：67.67(Chemistry, Physical)アパタイト型ランタンシリケートの新しい合成法を、水溶液を用いたゾルゲル法によって開発した。アパタイト相生成過程をX線回折法とTG-DTAによって調べ、873K以下の温度で二酸化ランタン炭酸塩が生成し、1073K以上の温度でアパタイト型ランタンシリケートが生成することを見いだした。このアパタイト型ランタンシリケートは、粉末X線回折と中性子回折によって空間群が
6/
のオキシアパタイト構造として精密化することができた。
小林 清*; 吉田 晃*; 松下 能孝*; 西村 睦*; 尾山 由紀子*; 三好 正悟*; 泉 富士夫*; 井川 直樹; 山口 周*
no journal, ,
La
(SiO)O
の伝導特性をA.C.法と酸素輸率測定によって、結晶構造をX線回折及び中性子回折法によって調べた。試料の結晶構造は空間群6/の六方晶アパタイト構造モデルで構造精密化できた。広い酸素分率及び温度範囲において酸化物イオン輸率が1である酸化物イオン伝導体であることが明らかになった。
SO/HNO mixed solution ([H] = 1.0 M)Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; Schdel, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; et al.
no journal, ,
本研究では、HSO (0.15-0.69 M)/HNO ([H] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。Cm(O, 5n)反応によりRf (半減期T
= 78 s)を合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。
SO/HNO mixed solution ([H] = 1.0 M)Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; Schdel, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; 笠松 良崇*; et al.
no journal, ,
本研究ではHSO (0.15-0.69)/HNO ([H] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。Cm(O,5n)反応によりRfを合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。
豊嶋 厚史; 宮下 直*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; Schdel, M.; Lerum, H. V.*; et al.
no journal, ,
生成率が低く短寿命のSgに対して連続電解実験行うため、我々はメンブレンデガッサー(MDG)、フロー電解カラム、連続液液抽出、ならびに液体シンチレーション測定システム(SISAK)から成る新しい化学装置を開発している。最近、Sgの同族元素であるMoとWを用いた様々な準備実験を行った。MoとWの短寿命核種を含むキャリアーガスと水溶液をMDGを用いて混合し、水溶液に効率よく溶解することに成功した。また、CV測定や紫外可視吸光測定により、Mo(VI)/Mo(V)とW(VI)/W(V)の酸化還元反応を同定した。さらに、バッチ法を用いたMo(VI)とW(VI)の塩酸水溶液からヒノキチオールへの抽出実験やSISAKならびにMDGを用いたオンライン抽出実験に成功した。発表ではこれらの結果を含む現状について報告する。
豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.
no journal, ,
Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー
Moと
Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。
豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.
no journal, ,
超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素であるMoならびにWを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設においてMoならびにWを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百
Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して
線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。
豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.
no journal, ,
シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。
水溶液中におけるNb, Taの陰イオン交換実験豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 村上 昌史*; 佐藤 大輔*; 本山 李沙*; 大江 一弘*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 塚田 和明; et al.
no journal, ,
本研究の目的は、Dbフッ化物錯体を同定することである。今回、Nbのオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体への形成反応に着目し、Dbに対する同様の反応を検証するためのモデル実験として、1.0-24M HF/2.0M HNO水溶液中におけるNbとTaの陰イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器と理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて生成した
Nbと
Taをイオン交換法により無担体トレーサーとして調製し、バッチ法により陰イオン交換実験を行った。その結果、調べたHF濃度範囲において、Nbの分配係数(
値)は3M HFまでほぼ一定で、6M以上で急激な増加を示した。一方、Taの値はHF濃度の増加に対して単調減少を示した。Nbは6M以上のHFでオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体を形成し、Taはフッ化物錯体として存在していると考えられる。本実験条件でDbの値の変化を調べる事によりその化学種の情報が得られると期待される。
佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 田口 富嗣*; 横山 淳*; 浅井 志保; 蓬田 匠; 半澤 有希子; 中島 信昭*
no journal, ,
放射性廃棄物処分分野での応用を目指し、レーザー誘起光還元法を利用した白金族元素分離法の開発を進めている。本講演ではその基本原理および実証実験について紹介する。基本原理の検証に、白金族とランタノイドイオンを含む14元素を含有した放射性廃棄物模擬試料を用い、レーザー誘起光還元法を適用することで模擬試料からの選択的なパラジウム分離に成功した。さらに、実証実験では使用済核燃料溶解液に適用し、実際の放射性廃棄物からの分離に成功した。また、レーザー誘起光還元法と溶媒抽出法を組み合せた白金族金属の分離手法を開発し、ロジウムイオン水溶液に適用した。その結果、水溶液中のロジウムイオンを微粒子化して有機相へと回収することに成功した。
