Characterization of mineralogical controls on ammonium concentrations in deep groundwaters of the Horonobe area, Hokkaido

笹本 広; 佐藤 久夫*; Arthur, R. C.*

Journal of Geochemical Exploration, 188, p.318 - 325, 2018/05

https://doi.org/10.1016/j.gexplo.2018.01.013

アンモニウムイオンは、還元条件下における深部地下水において重要な成分である。地層中でのセシウムの収着による遅延は、高レベル放射性廃棄物の長期安全性を確保する上で重要な役割を果たす。しかしながら、セシウムの収着は、地下水中に溶存するアンモニウムイオンの様な陽イオンによる収着競合の影響を受ける可能性がある。本研究では、日本における地下水の一例として、幌延で得られた地下水データを対象に、深部地下水におけるアンモニウムイオンの濃度を支配する反応を推定した。鉱物学的調査、地下水データを用いた熱力学的評価および電子線マイクロアナライザを用いた鉱物表面での窒素(N)分布調査により、地下水中のアンモニウムイオンは、カリウム(K)を含む粘土鉱物であるスメクタイト,イライト,イライト/スメクタイト混合層のカリウムと地下水中のアンモニウムイオンのイオン交換反応により濃度が支配されている可能性が示唆された。また、日本における地下水データセットからスクリーニングされた信頼性の高いデータと比較すると、幌延の地下水中のアンモニウムイオン濃度は、ガス田や油田地域の地下水に類似していることも明らかになった。

Mineralogical, physical and chemical investigation of compacted Kunigel V1 bentonite in contact with a steel heater in the ABM test package 1 experiment, sp Laboratory, Sweden

笹本 広; 磯貝 武司*; 菊池 広人*; 佐藤 久夫*; Svensson, D.*

Clay Minerals, 52(1), p.127 - 141, 2017/03

https://doi.org/10.1180/claymin.2017.052.1.09

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の安全な処分のため、多くの国々において、人工バリア材の候補として検討されている。SKBは、スウェーデンのエスポにある硬岩研究所において、鉄製のヒータを用いて温度を上げた条件(最大で130C程度)で、種々のベントナイトの安定性を比較するための原位置試験(ABM試験)を実施した。本報告では、日本のベントナイト(クニゲルV1)の試験結果について述べる。XRDやSEM-EDXを用いた鉱物学的調査の結果、ベントナイトの主成分であるスメクタイトが新たな粘土鉱物に変化する様子は認められなかった。しかしながら、鉄製ヒータ近傍のベントナイトには、スメクタイト層間における陽イオン交換(Na型からFe型へ)が生じていた。透水試験や膨潤試験による物理特性調査の結果、鉄製ヒータ近傍のベントナイトにおいても特性変化は生じていなかった。このような結果は、鉄-ベントナイト相互作用による影響範囲は限定的であり、陽イオン交換の発生も部分的であったことに起因すると考えられた。メチレンブルー吸着量測定、陽イオン交換容量および交換性陽イオン量といった化学特性調査の結果、これらのパラメータの水平方向での分布は一様で濃度勾配は認められなかった

鉄共存下でのベントナイトの変質にかかわる実験的研究

笹本 広; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 九石 正美

JAEA-Research 2010-030, 64 Pages, 2010/09

JAEA-Research-2010-030.pdf:15.41MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、オーバーパック(鉄)と緩衝材(ベントナイト)の相互作用による緩衝材変質への影響を評価することが必要である。本研究では、鉄共存下におけるベントナイト(スメクタイト)の変質にかかわる現象理解の向上を図るため、鉄-ベントナイト反応にかかわる室内試験を行った。試験にあたっては、文献調査により、既往の知見を整理し、変質に影響を与える主要因を抽出し、それらをパラメータとした室内試験を実施した。その結果、懸濁系で顕著な変質が生じる条件,変質生成物として推定される鉱物,懸濁系と圧縮系での変質挙動の違い等が明らかになった。

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用に関する実験的研究

笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 加藤 博康*

no journal, , 

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用を対象に、ベントナイトの変質に影響を及ぼすと考えられる要因(スメクタイト組成,溶液条件,鉄-ベントナイト比)をパラメータとした変質実験を行った。その結果、温度だけでなく、今回考慮したような要因も変質挙動に与える影響が大きいことが示唆された。

Experimental and modeling studies on iron-bentonite interactions

笹本 広; Wilson, J.*; 佐藤 久夫*; 九石 正美

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアでは、鉄製のオーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイトが設置される計画である。鉄-ベントナイトの相互作用に伴い、ベントナイトの主成分である膨潤性を有するスメクタイトが非膨潤性の鉱物に変化する可能性が危惧されている。本研究では、このようなスメクタイトの鉱物学的な変化が生じる条件や要因について、鉄粉とベントナイト粉を用いたバッチ式試験や鉄片を圧縮ベントナイト中に埋め込んだカラム式試験等により、実験的に調査した。また、想定される処分環境において、このような鉄-ベントナイト相互作用に伴う緩衝材の長期的な変質を評価するためのモデルを構築し、変質に影響を与える要因をパラメータとした影響評価解析を行い、長期的な影響評価において影響の大きい要因を推定した。

原位置試験により鉄と長期間接触させたクニゲルV1試料の変質挙動の調査

石寺 孝充; 笹本 広; 佐藤 久夫*

no journal, , 

原位置において鉄と長期間接触させたクニゲルV1試料中の鉱物の変質挙動について調査した。その結果、生成量は微量であるものの、バーチェリン, 鉄クロライト, 鉄サポナイトが生成していることが推定され、また、鉄とクニゲルV1試料の接触界面に、石膏とカルサイトの生成が確認された。

Effects of heterogeneity at fracture surface for tracer migration in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

no journal, , 

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する亀裂表面の不均質性の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化によって調査された。亀裂とマトリクス部におけるトレーサー移行挙動が透過拡散試験や通液試験を含む一連の室内試験により評価された。X線CT及びEPMAによる観察から、亀裂の開口幅や連続性、及び亀裂近傍の鉱物分布の不均質性が定量的に把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される不均質な亀裂表層モデルを適用することによって、トレーサーの破過曲線を解釈することができた。

In situ interactions of concretes with mudstones from Horonobe URL

安楽 総太郎; 佐藤 久夫*; Walker, C.*; 天野 由記; 櫻井 彰孝; 中山 雅; 舘 幸男

no journal, , 

High content Fly ash Silica fume Cement (HFSC) has been developed as an alternative to ordinary Portland cement (OPC) to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume. In situ experiments were conducted at the Horonobe underground research laboratory (Hokkaido, Japan) where HFSC and OPC concretes were aged for 5.5 to 9.5 years in mudstones. Samples of the concrete/mudstone interface were then collected and characterized by EPMA, SEM and micro-XRD to evaluate the mineralogical changes. Similar mineralogical changes were observed across the concrete/mudstone interface for both HFSC and OPC experiments, and were associated with Ca depletion from the concretes and Ca diffusion into the mudstone. Ca depletion from HFSC and OPC was driven by the dissolution of C-A-S-H gel and portlandite, respectively. The higher solubility of portlandite led to greater Ca depletion and the mineralogical changes being more pronounced in the case of the OPC experiment. A crust of calcite formed at the concrete/mudstone interface by the reaction of Ca with the Na-HCO dominant mudstone porewater. Ca diffusion into the mudstone caused the precipitation of secondary C-A-S-H minerals with compositions equivalent to the zeolite minerals clinoptilolite and/or phillipsite. Although the mineralogical changes were similar, they were more pronounced in the OPC experiment. HFSC is therefore considered a better alternative to OPC to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume.

Realistic modeling approach for radionuclide transport in heterogeneous fractured crystalline rocks

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 深津 勇太; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

no journal, , 

To develop a realistic model and reliable parameters for long-term safety assessments of geological disposal, it is necessary to understand and quantify the effects of heterogeneities around the fractures on radionuclide transport in fractured crystalline rocks. This paper presents a comprehensive approach developed for coupling laboratory tests, microscopic observations and modelling in order to understand and quantify tracer transport occurring in natural fracture, using different types of fractured granodiorite sample from the Grimsel Test Site, Switzerland. Realistic model incorporating heterogeneities around the fracture, and their properties such as porosity, sorption and diffusion parameters, provided a much better interpretation for experimental results of several tracers with different transport properties. Mechanistic understanding and detailed modeling considering the effects of heterogeneities around a natural fracture should improve confidence for the safety assessment in fractured crystalline rocks.