東海再処理施設における分析セルラインの設備改良の取り組み

石橋 篤; 舛井 健司; 後藤 雄一; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 石川 知志*; 石川 智哉*

日本保全学会第19回学術講演会要旨集, p.18 - 21, 2023/08

原子力機構東海再処理施設では、高放射性試料の分析のためのインナーボックス型のホットセル(分析セルライン)を1980年に設置以降、約40年の長期にわたり運用してきた。分析セルラインの運用にあたっては、定期的な点検保守により設備を健全な状態に維持するとともに、分析セルライン本体及びその付属設備について、様々な改良、改善を実施することで性能の向上を図ってきた。本稿では、これらの取り組みについて概説する。

核燃料物質を取扱うグローブボックスからの廃棄物等の搬出操作に用いる局所排気装置の開発

石橋 篤; 三枝 祐; 青谷 樹里; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦

日本保全学会第18回学術講演会要旨集, p.241 - 244, 2022/07

核燃料物質を取扱うグローブボックス(GB)から廃棄物等を搬出するバッグアウト操作(搬出物を入れた塩化ビニル製の筒状袋を熱溶着により密閉状態とし、GB外に搬出する操作)において、汚染発生時にその拡大を防止するための局所排気装置を開発した。本排気装置は、バッグアウト操作に使用する既存の作業台と同形状でその内部にHEPAフィルター等による放射性物質の集塵機能を配備し、バッグアウト操作時の汚染拡大リスクを低減した。

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07490-1

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

Spectrochemistry of technetium by liquid electrode plasma optical emission spectrometry and its applicability of quantification for highly active liquid waste

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Spectrochimica Acta, Part B, 155, p.134 - 140, 2019/05

https://doi.org/10.1016/j.sab.2019.03.014

本研究では、発光分光分析装置の小型化に有効な液体電極プラズマに着目し、これに基づく発光分光分析法(LEP-OES)によりテクネチウム(Tc)の発光スペクトルについて調査した。その結果、200-500nmの波長範囲において合計52本のピークを確認し、全てTcの中性原子線とイオン線に帰属された。最も発光強度の高いピークは、254.3nm, 261.0nm, 264.7nmで確認された。模擬試料を用いて、高放射性廃液中に共存する成分による分光干渉の影響を評価した結果、264.7nmのピークでは干渉なく測定できることがわかった。そこで、264.7nmのピークを用いて分析性能を評価した結果、検出限界値は1.9mg/L、Tc標準試料(12.0mg/L)の繰り返し測定時の相対標準偏差は3.8%(N=5, 1)であった。

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceedings of IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

Quantitative determination of total cesium in highly active liquid waste by using liquid electrode plasma optical emission spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 高村 禅*; 駿河谷 直樹; 久野 剛彦

Talanta, 183, p.283 - 289, 2018/06

https://doi.org/10.1016/j.talanta.2018.02.023

本件では、新規の分析法である液体電極プラズマ発光分光分析法による、高レベル放射性廃液中のCs元素濃度の分析技術を開発した。その結果、検出限界値及び定量下限値はそれぞれ0.005mg/L、0.02mg/Lであり、東海再処理施設から採取した高レベル放射性廃液の分析に適用し良好な結果が得られた。

再処理施設におけるグローブボックスのグローブポートの更新技術

堀籠 和志; 田口 茂郎; 西田 直樹; 後藤 雄一; 稲田 聡; 久野 剛彦

日本保全学会第14回学術講演会要旨集, p.381 - 384, 2017/08

東海再処理施設では、プルトニウム等の核燃料物質を安全に取り扱うため、閉じ込め機能(負圧)を有するグローブボックス(GB)が設置されており、各GBには、グローブを取り付けるためのグローブポート(ベークライト製)が取り付けられている。グローブポートには、グローブをグローブポートに直接取り付けるタイプと、インナーリングと呼ばれる塩ビ製の環に取り付けたグローブをグローブポートに挿入して取り付けるタイプ(以下、押し込み式グローブポート)の2種類が使われている。平成28年4月に、押し込み式グローブポートの1基に2ヵ所の割れが東海再処理施設において初めて確認された。なお、割れによるGB内の負圧の異常や、GB外への放射性物質の漏えいは確認されなかった。グローブポートは、ポートとポート押さえでパネルを挟み込む形で、ポートとポート押さえをネジで固定することによりGBパネルに取り付けられている。このため、固定ネジを取外すことでグローブポートは取り外しが可能な構造ではあるが、グローブポートをそのまま取外した場合、閉じ込め機能が破れ、GB内の放射性物質を拡散させる恐れがあるため、拡散防止措置を講じた上で、グローブポートの交換を実施する必要があった。そこで今回、GB内部の汚染をコントロールしながらグローブポートを更新する手法を確立した。本発表では、その交換手法について報告する。

プルトニウム転換技術開発施設における硝酸プルトニウム溶液の安定化処理に係る分析業務報告; 平成27年12月平成28年10月

堀籠 和志; 田口 茂郎; 石橋 篤; 稲田 聡; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-008, 14 Pages, 2017/05

JAEA-Technology-2017-008.pdf:1.15MB

東海再処理施設のプルトニウム転換技術開発施設では、硝酸プルトニウム溶液を安定な形態のウラン・プルトニウム混合酸化物に転換し、硝酸プルトニウム溶液が有する水素発生などの潜在的ハザードを低減するための安定化処理を平成26年4月から開始し、平成28年7月に終了した。本処理を円滑に進めるため、同分析設備では、ウラン・プルトニウム混合酸化物粉末及びその原料となる硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶液等の分析を実施してきた。本報告書は、本処理に係わる平成27年12月から平成28年10月までに実施した約2,200件の分析業務及び分析設備の保守・点検などの関連業務の実績についてまとめたものである。

プルトニウム転換技術開発施設における硝酸プルトニウム溶液の安定化処理に係る分析業務報告; 平成26年4月平成27年12月

堀籠 和志; 鈴木 久規; 鈴木 快昌; 石橋 篤; 田口 茂郎; 稲田 聡; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-026, 21 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-026.pdf:1.14MB

東海再処理施設のプルトニウム転換技術開発施設では、平成26年4月から硝酸プルトニウム溶液を安定な形態のウラン・プルトニウム混合酸化物に転換し、硝酸プルトニウム溶液が有する水素発生などの潜在的ハザードを低減するための安定化処理を実施してきた。本処理を円滑に進めるため、同分析設備では、ウラン・プルトニウム混合酸化物粉末及びその原料となる硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶液を試料とした各種の分析業務を実施してきた。本報告書は、平成26年4月から平成27年12月までに実施した約3,500件の分析及び分析設備の保守・点検などの関連する業務の実績についてまとめたものである。

高レベル放射性廃液から発生する水素の測定及びその定量的評価

山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 森 英人; 田口 茂郎; 佐藤 宗一

JAEA-Research 2015-013, 27 Pages, 2015/10

JAEA-Research-2015-013.pdf:2.84MB

再処理施設の高レベル放射性廃液及び高レベル放射性廃液を希釈した試料から発生する水素濃度を、換気及び掃気を考慮しない密閉系において測定した。水素濃度は、試験開始から徐々に増加するが、その後、時間の経過に伴い、試料中に含まれるPdによる水素消費に係る反応により、一定値を示し、平衡状態へ到達することが分かった。また、23C, 28Cの温度条件で実施した試験の結果、水素濃度は最も高い場合でも約1200ppm(0.1%)であり、水素の燃焼下限界である4%よりも一桁以上低い濃度で平衡になっていることが明らかとなり、高レベル放射性廃液貯槽において、水素掃気用の空気供給が停止した場合でも水素爆発が起こる可能性は極めて低いことが分かった。また、試料中に含まれる水の放射線分解とPdによる水素消費に係る反応を考慮したモデルを構築し、水素濃度の経時変化及び平衡時の水素濃度の評価を試みた。その結果、モデルにより求めた水素濃度の計算値は、実験値と概ね良い一致を示し、本モデルを用いて、密閉系において高レベル放射性廃液から発生する水素の挙動を定量的に評価できることが分かった。