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口頭

蛍光分光測定と多変量解析を用いた深部地下水天然有機物と金属イオンの相互作用評価とその起源の整理

西 柊作*; 宮川 和也; 戸田 賀奈子*; 斉藤 拓巳*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中に存在する天然有機物(NOM)は、放射性核種と錯生成することで、その移行挙動を大きく変える。特に、表層環境のNOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のNOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のNOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。2021年春の年会では、NOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、NOMを含む堆積岩系の深部地下水に、ユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して、多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysisを用いて、結合反応に寄与するNOMの蛍光成分を特定し、その物理・化学的性質や起源、ユーロピウムとの反応性を議論した。本発表では、新たな試料を追加して、より網羅的な議論を行う。

口頭

DGTを用いた福島県河川におけるCs-137置換活性成分の評価, 2; 河川流域における検討

田中 琢朗*; 斉藤 拓巳*; 戸田 賀奈子*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 中西 貴宏; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって放出され、現在も森林環境中に残存するCs-137が、河川を通じて海洋に放出され、動植物によって吸収されることが懸念されている。この河川中のCs-137の大部分は、水中に懸濁する粘土鉱物などに固定されているが、容易に脱離する置換活性成分と呼ばれるCsも存在する。この置換活性を持つCs-137は生物学的利用能に影響することがわかっている。本研究では、DGTと呼ばれるパッシングサンプラーを用いて、福島県の複数河川の上流から下流にかけて、Cs-137の置換活性成分をその場サンプリングした。既往研究と異なる時期により多くの地点で実施することで、サンプリング時期や河川流域の違いが置換活性成分に与える影響を議論する。

口頭

蛍光分光測定と多変量解析を用いた深部地下水中の天然有機物の分類と錯生成能の解明

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 戸田 賀奈子*; 宮川 和也; 天野 由記

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、ガラス固化体から地下水に溶出した放射性核種は、さまざまな相互作用を行いながら拡散によって周辺母岩に移行する。日本原子力研究開発機構は、令和2年度以降の幌延深地層研究計画に基づく研究課題の中で、有機物やコロイド・微生物が放射性核種の移行に与える影響を確認するための物質移行試験に取り組んでいる。地下水中に存在する天然有機物(NOM)は、放射性核種と錯生成することで、その移行挙動を大きく変える。表層環境のNOMについては、金属イオンとの結合モデルが提案されているが、地層処分の安全評価においては、深部地下環境のNOMと核種との結合反応を評価し、表層環境のNOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、NOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、堆積岩系の深部地下水中のNOMを対象として、3価アクチノイドのアナログ元素であるEuを添加する消光実験を行った。得られた励起蛍光マトリクスに対して、多変量解析により結合反応に寄与するNOMの蛍光成分を特定し、その物理・化学的性質や起源を明らかにするとともに、Euとの錯生成能を評価した。

口頭

DGTを用いた福島県河川における$$^{137}$$Cs置換活性成分の評価,3; 地球化学パラメータを用いた検討

田中 琢朗*; 斉藤 拓巳*; 戸田 賀奈子*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 中西 貴宏; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*; 加藤 弘亮*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって放出され、現在も森林環境中に残存する$$^{137}$$Csが、河川を通じて海洋に放出され、動植物によって吸収されることが懸念されている。この河川中の$$^{137}$$Csの大部分は、水中に懸濁する粘土鉱物などに固定されているが、容易に脱離する置換活性成分と呼ばれるCsも存在する。この置換活性を持つ$$^{137}$$Csは生物学的利用能に影響することがわかっている。本研究では、DGTと呼ばれるパッシングサンプラーを用いて、福島県の複数河川の上流から下流にかけて、$$^{137}$$Csの置換活性成分をその場サンプリングした。懸濁態$$^{137}$$Csや河川水中の地球化学パラメータとの関係を調べることにより、置換活性成分の脱離挙動やそれに影響を与える要因について議論する。

口頭

高分解能質量分析を用いた金属イオンと結合する深部地下の溶存有機物の分子的特徴の評価

佐藤 颯人*; 戸田 賀奈子*; 別部 光里*; 天野 由記; 宮川 和也; 斉藤 拓巳*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の最終処分として、地層処分が技術的実現性の点から妥当であると考えられている。地層処分の安全評価には、地下環境下での放射性核種の移行速度や地質媒体との反応を知る必要がある。中でも、地下水中に普遍的に存在する溶存有機物(DOM)は、放射性核種と錯体を形成することでその電荷やサイズを変化させ、核種の移動性や岩石表面との相互作用を変化させうる。本発表では、3価アクチニド元素の模擬元素としてEu(III)を用い、蛍光分析で得られるDOMとEu(III)の結合性を高分解能質量分析の結果と関連づけることで、Eu(III)と結合するDOM成分の分子的特徴を評価した。消光実験の結果得られた三次元蛍光分析のPARAFAC解析から4個の蛍光成分が抽出できた。これらの成分の寄与は、地下水の採水場所によって異なり、また、各成分はEu(III)に対して異なる結合性を示すことが確認でき、DOMの分子的特徴によって錯生成挙動が異なることが明らかになった。

口頭

Diffusion of Cs, I, and HDO in a pre-Neogene sedimentary rock

Hou, L.*; 戸田 賀奈子*; 深津 勇太; 石寺 孝充; 斉藤 拓巳*

no journal, , 

To investigate the barrier performance of a pre-Neogene sedimentary rock for deep geological disposal of high-level radioactive waste, the heterogeneity of the rock matrices and the diffusion behaviors of cesium, iodine, and HDO were examined. The structures of the rock samples examined by X-ray Computed Tomography are used to interpret the diffusion behaviors of the ions and HDO. The research reveals that the rock's heterogeneity significantly influences radionuclide diffusion, challenging traditional models and underscoring the need for advanced modeling.

口頭

Influence of heterogeneity on ions and HDO diffusion in pre-Neogene sedimentary rocks

Hou, L.*; 岡本 駿一*; 戸田 賀奈子*; 深津 勇太; 石寺 孝充; 斉藤 拓巳*

no journal, , 

This study examines pre-Neogene sedimentary rocks, prevalent in the Japanese basement and considered potential host rocks for high-level radioactive waste (HLW) repositories. These rocks, characterized by their block-in matrix structures, present unique challenges in understanding the diffusion behaviors of radionuclides. Given their lithofacies, vein patterns, and fracture characteristics, an approach is required to clarify diffusion behaviors, based on their structural characteristics. The research employs through-diffusion experiments with Cs$$^{+}$$, I$$^{-}$$, and HDO to address this. The obtained breakthrough curves are modeled with the help of X-ray Computed Tomography (X-ray CT) scanning data. These investigations are pivotal in assessing the barrier performance of pre-Neogene sedimentary rocks for effective long-term containment of HLW.

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