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論文

Crystal-liquid duality driven ultralow two-channel thermal conductivity in $$alpha$$-MgAgSb

Li, J.*; Li, X.*; Zhang, Y.*; Zhu, J.*; Zhao, E.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Avdeev, M.*; Liu, P.-F.*; Sui, J.*; et al.

Applied Physics Reviews (Internet), 11(1), p.011406_1 - 011406_8, 2024/03

https://doi.org/10.1063/5.0173680
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Physics, Applied)

The desire for intrinsically low lattice thermal conductivity ($$kappa_L$$) in thermoelectrics motivates numerous efforts on understanding the microscopic mechanisms of heat transport in solids. Here, based on theoretical calculations, we demonstrate that $$alpha$$-MgAgSb hosts low-energy localized phonon bands and avoided crossing of the rattler modes, which coincides with the inelastic neutron scattering result. Using the two-channel lattice dynamical approach, we find, besides the conventional contribution ($$sim$$70% at 300 K) from particlelike phonons propagating, the coherence contribution dominated by the wavelike tunneling of phonons accounts for $$sim$$30% of total $$kappa_L$$ at 300 K. By considering dual contributions, our calculated room-temperature $$kappa_L$$ of 0.64 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$ well agrees with the experimental value of 0.63 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$. More importantly, our computations give a nonstandard $$kappa_L propto T^{-0.61}$$ dependence, perfectly explaining the abnormal temperature-trend of $$sim T^{-0.57}$$ in experiment for $$alpha$$-MgAgSb. By molecular dynamics simulation, we reveal that the structure simultaneously has soft crystalline sublattices with the metavalent bonding and fluctuating liquid-like sublattices with thermally induced large amplitude vibrations. These diverse forms of chemical bonding arouse mixed part-crystal part-liquid state, scatter strongly heat-carrying phonons, and finally produce extremely low $$kappa_L$$. The fundamental research from this study will accelerate the design of ultralow-$$kappa_L$$ materials for energy-conversion applications.

論文

Extreme phonon anharmonicity underpins superionic diffusion and ultralow thermal conductivity in argyrodite Ag$$_{8}$$SnSe$$_{6}$$

Ren, Q.*; Gupta, M. K.*; Jin, M.*; Ding, J.*; Wu, J.*; Chen, Z.*; Lin, S.*; Fabelo, O.*; Rodriguez-Velamazan, J. A.*; 古府 麻衣子; et al.

Nature Materials, 22, p.999 - 1006, 2023/05

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01560-x
 被引用回数：26 パーセンタイル：99.21(Chemistry, Physical)

Ultralow thermal conductivity and fast ionic diffusion endow superionic materials with excellent performance both as thermoelectric converters and as solid-state electrolytes. Yet the correlation and interdependence between these two features remain unclear owing to a limited understanding of their complex atomic dynamics. Here we investigate ionic diffusion and lattice dynamics in argyrodite Ag$$_{8}$$SnSe$$_{6}$$ using synchrotron X-ray and neutron scattering techniques along with machine-learned molecular dynamics. We identify a critical interplay of the vibrational dynamics of mobile Ag and a host framework that controls the overdamping of low-energy Ag-dominated phonons into a quasi-elastic response, enabling superionicity. Concomitantly, the persistence of long-wavelength transverse acoustic phonons across the superionic transition challenges a proposed 'liquid-like thermal conduction' picture. Rather, a striking thermal broadening of low-energy phonons, starting even below 50 K, reveals extreme phonon anharmonicity and weak bonding as underlying features of the potential energy surface responsible for the ultralow thermal conductivity ($$<$$ 0.5 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$) and fast diffusion. Our results provide fundamental insights into the complex atomic dynamics in superionic materials for energy conversion and storage.

論文

$$beta^-$$ decay of exotic P and S isotopes with neutron number near 28

Tripathi, V.*; Bhattacharya, S.*; Rubino, E.*; Benetti, C.*; Perello, J. F.*; Tabor, S. L.*; Liddick, S. N.*; Bender, P. C.*; Carpenter, M. P.*; Carroll, J. J.*; et al.

Physical Review C, 106(6), p.064314_1 - 064314_14, 2022/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.106.064314
 被引用回数：2 パーセンタイル：49.92(Physics, Nuclear)

ミシガン州立大学の国立超伝導サイクロトロン研究所にて、中性子過剰なリン、硫黄同位体を生成し、そこからのベータ崩壊半減期および娘核の励起準位を測定した。$$^{42}$$Pの崩壊によって得られるエネルギー準位から、この原子核の基底状態は$$2^-$$あるいは$$3^-$$であることが示唆された。中性子数が偶数の硫黄同位体からの崩壊様式を系統的に調べた結果、中性子数が増えるにつれてガモフテラー遷移強度の大きな準位の励起エネルギーが高くなることがわかった。これは、大規模殻模型計算によって予言されている現象に一致する。

論文

Structure of an aqueous RbCl solution in the gigapascal pressure range by neutron diffraction combined with empirical potential structure refinement modeling

Zhang, W. Q.*; 山口 敏男*; Fang, C. H.*; 吉田 亨次*; Zhou, Y. Q.*; Zhu, F. Y.*; 町田 真一*; 服部 高典; Li, W.*

Journal of Molecular Liquids, 348, p.118080_1 - 118080_11, 2022/02

https://doi.org/10.1016/j.molliq.2021.118080
 被引用回数：2 パーセンタイル：32.24(Chemistry, Physical)

3mol/kgのRbCl水溶液におけるイオンの水和・会合と水素結合した水の構造を、298K/0.1MPa, 298K/1GPa, 523K/1GPa, 523K/4GPaにおける中性子回折と経験的ポテンシャル構造精密化モデリングにより調べた。その結果、構造パラメータは温度と圧力に依存していることがわかった。高圧・高温条件では、Rb$$^+$$とCl$$^-$$の第二水和層がより明確になる。第一水和層におけるRb$$^+$$の平均酸素配位数は、配位距離を0.290nmから0.288nmに縮めながら、常圧では6.3だったのが、4GPaでは8.9に増加した。第一水和シェルのCl$$^-$$の平均酸素配位数は、常圧で5.9、4GPaで9.1と圧力により増加し、対応する配位距離は0.322nmから0.314nmへと減少した。Rb$$^+$$と中心の水分子の第一溶媒和シェルにおける水双極子の配向は圧力に敏感であるが、Cl$$^-$$の第一溶媒和シェルにおける水双極子の配向は温度圧力によらずあまり変化しなかった。Rb$$^+$$-Cl$$^-$$の隣接イオンペアの数は、温度が高くなると減少し、圧力が高くなると増加する。水分子は密に詰まっており、極限状態では水分子の四面体水素結合ネットワークはもはや存在しない。

論文

Ultra-fine CeO$$_{2}$$ particles triggered strong interaction with LaFeO$$_{3}$$ framework for total and preferential CO oxidation

Zheng, Y.*; Xiao, H.*; Li, K.*; Wang, Y.*; Li, Y.*; Wei, Y.*; Zhu, X.*; Li, H.-W.*; 松村 大樹; Guo, B.*; et al.

ACS Applied Materials & Interfaces, 12(37), p.42274 - 42284, 2020/09

https://doi.org/10.1021/acsami.0c10271
 被引用回数：22 パーセンタイル：74.29(Nanoscience & Nanotechnology)

Interactions between the active components with the support are one of the fundamentally factors in determining the catalytic performance of a catalyst. In this study, we investigated the interaction between CeO$$_{2}$$ and LaFeO$$_{3}$$, the two important oxygen storage materials in catalysis area, by tuning the sizes of CeO$$_{2}$$ particles and highlight a two-fold effect of the strong oxide-oxide interaction in determining the catalytic activity and selectivity for preferential CO oxidation in hydrogen feeds. It is found that the anchoring of ultra-fine CeO$$_{2}$$ particles at the framework of three-dimensional-ordered macroporous LaFeO$$_{3}$$ surface results in a strong interaction between the two oxides that induces the formation of abundant uncoordinated cations and oxygen vacancy at the interface. This discovery demonstrates that in hybrid oxide-based catalysts, tuning the interaction among different components is essential for balancing the catalytic activity and selectivity.

論文

Carrier-mediated ferromagnetism in the magnetic topological insulator Cr-doped (Sb,Bi)$$_{2}$$Te$$_{3}$$

Ye, M.*; Li, W.*; Zhu, S.-Y.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; Wang, J.*; Pan, H.*; Nurmamat, M.*; 角田 一樹*; Ji, F.*; et al.

Nature Communications (Internet), 6, p.8913_1 - 8913_7, 2015/11

AA2015-0647.pdf:0.64MB

https://doi.org/10.1038/ncomms9913
 被引用回数：52 パーセンタイル：89.84(Multidisciplinary Sciences)

磁性元素を添加したトポロジカル絶縁体は、量子異常ホール効果や無散逸伝導などの魅力的な現象の発現が予言され、低消費電力スピンデバイスの開発につながっていくものと期待されている。既に、いくつかの磁性添加トポロジカル絶縁体で長距離磁気秩序が確認されている。しかし、量子異常ホール効果の発現は、極低温におけるCrを添加した(Sb,Bi)$$_{2}$$Te$$_{3}$$系に限られており、強磁性の微視的な起源はほとんど分かっていない。そこで、今回、X線磁気円二色性実験による元素選択的研究を行うことにより、本物質系の強磁性は、母体の正孔キャリアーを媒介としたものであり、Crの3d電子とSbやTeのp電子の相互作用が極めて重要であることを明らかにした。この結果は、異常量子ホール素子の実現に向けても重要である。

論文

Diluted ferromagnetic semiconductor Li(Zn,Mn)P with decoupled charge and spin doping

Deng, Z.*; Zhao, K.*; Gu, B.; Han, W.*; Zhu, J. L.*; Wang, X. C.*; Li, X.*; Liu, Q. Q.*; Yu, R. C.*; 後神 達郎*; et al.

Physical Review B, 88(8), p.081203_1 - 081203_5, 2013/08

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.88.081203
 被引用回数：74 パーセンタイル：92.05(Materials Science, Multidisciplinary)

We report the discovery of a diluted magnetic semiconductor, Li(Zn,Mn)P, in which charge and spin are introduced independently via lithium off-stoichiometry and the isovalent substitution of Mn$$^{2+}$$ for Zn$$^{2+}$$, respectively. Isostructural to (Ga,Mn)As, Li(Zn,Mn)P was found to be a ${it p}$-type ferromagnetic semiconductor with excess lithium providing charge doping. First-principles calculations indicate that excess Li is favored to partially occupy the Zn site, leading to hole doping. Ferromagnetism with Curie temperature up to 34 K is achieved while the system still shows semiconducting transport behavior.

論文

ITER test blanket module error field simulation experiments at DIII-D

Schaffer, M. J.*; Snipes, J. A.*; Gohil, P.*; de Vries, P.*; Evans, T. E.*; Fenstermacher, M. E.*; Gao, X.*; Garofalo, A. M.*; Gates, D. A.*; Greenfield, C. M.*; et al.

Nuclear Fusion, 51(10), p.103028_1 - 103028_11, 2011/10

https://doi.org/10.1088/0029-5515/51/10/103028
 被引用回数：35 パーセンタイル：80.49(Physics, Fluids & Plasmas)

ITERのテストブランケットモジュールが作ると思われる誤差磁場の影響を調べる実験をDIII-Dにおいて実施した。プラズマ回転とモードロッキング,閉じ込め,LH遷移,ELM安定化,ELMとHモードペデスタル特性,高エネルギー粒子損失等を調べた。実験では、ITERの1つの赤道面ポートを模擬する3つ組のコイルを1セット使用した。その結果、ITERのTBMが作る誤差磁場のためにITERの運転が妨げられるような結果は得られなかった。一番大きな変化はプラズマ回転を減速させるものであり、非共鳴ブレーキング効果によってプラズマ全体の回転が50%程度減少した。密度や閉じ込めへの影響は、回転の影響の1/3程度である。これらの影響は、プラズマ圧力の高いプラズマや回転の低いプラズマで顕著である。それ以外の影響は軽微であった。

論文

Li(Zn,Mn)As as a new generation ferromagnet based on a I-II-V semiconductor

Deng, Z.*; Jin, C. Q.*; Liu, Q. Q.*; Wang, X. C.*; Zhu, J. L.*; Feng, S. M.*; Chen, L. C.*; Yu, R. C.*; Arguello, C.*; 後神 達郎*; et al.

Nature Communications (Internet), 2, p.1425_1 - 1425_5, 2011/08

https://doi.org/10.1038/ncomms1425
 被引用回数：160 パーセンタイル：93.76(Multidisciplinary Sciences)

(Ga,Mn)Asは典型的な強磁性III-V族半導体として知られている。これは3価のGa原子を2価のMnで置き換えたものであるが、化学的溶解度が限られているため準安定であり、薄膜でしか製作できないものであった。また電子ドープも行うことができなかった。この困難な条件を超えるため、Masekらは理論的にI-II-V族半導体LiZnAsを提案した。この物質では原子価が等しい(Zn,Mn)の置き換えによる磁性の発現とLi濃度を過剰あるいは不足させることによるキャリアードープを独立に制御可能である。本研究では世界で初めてバルクな状態でのLi$$_{1+y}$$(Zn$$_{1-x}$$Mn$$_x$$)Asの合成に成功した。わずかにLiを過剰にすることで、50Kまでの温度で強磁性が現れること、またp型のキャリアーを持つことが観測され、これらの結果を報告した。

論文

Intruder excitations in $$^{35}$$P

Wiedeking, M.*; Rodriguez-Vieitez, E.*; Fallon, P.*; Carpenter, M. P.*; Clark, R. M.*; Cline, D.*; Cromaz, M.*; Descovich, M.*; Janssens, R. V. F.*; Lee, I.-Y.*; et al.

Physical Review C, 78(3), p.037302_1 - 037302_4, 2008/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.78.037302
 被引用回数：14 パーセンタイル：64.84(Physics, Nuclear)

アルゴンヌ国立研究所タンデム加速器施設(ATLAS)で、$$^{208}$$Pb($$^{36}$$S, $$Xgamma$$)反応により、$$^{35}$$Pの励起状態を生成し、そこから脱励起する$$gamma$$線を観測することによって、$$^{35}$$Pのエネルギー準位を構築した。その結果、約5MeVの励起エネルギーに多数の新しい状態を発見した。殻模型計算と比較した結果、魔法数20を仮定した$$sd$$殻模型計算ではこれらの多くの状態は出てこないため、これらは中性子数20の殻ギャップから中性子が1個励起する状態、もしくは2個励起する状態であると考えられる。発表者らが行ったモンテカルロ殻模型計算では、実験で観測された多数の状態が存在することが示された。これらの励起エネルギーは$$^{35}$$Pにおける中性子数20の殻ギャップを敏感に反映するものであるため、モンテカルロ殻模型計算で使われた有効相互作用が妥当であり、$$^{35}$$Pでは大きな殻ギャップが存在することが確かめられた。

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