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論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:55.95(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, and $$^{244}$$Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

論文

Doppler-free ablation fluorescence spectroscopy of Ca for high-resolution remote isotopic analysis

宮部 昌文; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(2), p.347 - 358, 2023/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:55.95(Chemistry, Analytical)

同位体シフトの小さい核種の遠隔核種分析法を開発するために、レーザーアブレーションプルームを用いてCaのドップラーフリー蛍光分光を行った。2台の外部共振器半導体レーザーから対向伝搬するレーザー光をコンクリートのアブレーションプルームに照射し、$$^{1}$$S$$_{0}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$P$$_{1}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$D$$_{2}$$の2段階共鳴励起スキームにより、基底状態のCa原子を$$^{1}$$D$$_{2}$$状態まで励起させた。その後、$$^{1}$$D$$_{2}$$状態から$$^{1}$$P$$_{1}$$状態への緩和を伴う蛍光スペクトルを測定した。ヘリウムガス圧70Paでアブレーション後1msの遅延で測定したスペクトルの線幅は70MHz以下であり、ドップラー広がりのある蛍光スペクトルの線幅の約1/30であることがわかった。また、アブレーションから観測までの時間間隔が600マイクロ秒以下の場合には、蛍光スペクトルに幅の広いガウス型のペデスタルが観測され、これは衝突により速度が変化した原子に起因することがわかった。さらに、様々なガス圧で測定したスペクトルから、2段目の$$^{1}$$P$$_{1}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$D$$_{2}$$遷移の圧力拡がり係数を46.0MHz/torrと決定した。天然に存在する3種類のCa同位体($$^{40}$$Ca, $$^{42}$$Ca, $$^{44}$$Ca)の蛍光信号を用いて、検量線の直線性,検出限界,測定精度などの分析性能を評価し、同位体存在比の検出限界が、バックグラウンドの3$$sigma$$基準から0.09%と推定された。これらの結果は、この分光法が同位体シフトの小さな核種の遠隔核種分析に有望であることを示唆している。

論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:53.2(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

論文

Non-destructive analysis of samples with a complex geometry by NRTA

Ma, F.; Kopecky, S.*; Alaerts, G.*; 原田 秀郎; Heyse, J.*; 北谷 文人; Noguere, G.*; Paradela, C.*; $v{S}$alamon, L.*; Schillebeeckx, P.*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 35(3), p.478 - 488, 2020/03

AA2019-0356.pdf:2.54MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.55(Chemistry, Analytical)

The use of Neutron Resonance Transmission Analysis to characterize homogeneous samples not fulfilling good transmission geometry conditions is discussed. Analytical expressions for such samples have been derived and implemented in the resonance shape analysis code REFIT. They were validated by experiments at the time-of-flight facility GELINA using a set of metallic natural copper samples. The expressions were used to derive sample characteristics by a least squares adjustment to experimental transmission data. In addition, the resonance parameters of Cu for energies below 6 keV, which are reported in the literature and recommended in evaluated data libraries, were verified. This research was implemented under the subsidiary for nuclear security promotion of MEXT.

論文

High spectral resolution of diode laser absorption spectroscopy for isotope analysis using a supersonic plasma jet

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 山崎 信哉*; 南川 卓也; 松井 信*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(7), p.1150 - 1153, 2018/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.07(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物等の分析において、試料の化学的な前処理を省略できる手法として、レーザーアブレーション等の高温プラズマを用いる手法が開発されてきた。しかしながら、高温プラズマ中では各同位体のドップラー広がりにより、スペクトルが干渉し、微量同位体を検出することができない。本研究においては、超音速プラズマ風洞の断熱膨張を用いてプラズマを低温まで冷却することにより、スペクトル分解能を向上する手法を開発した。結果として、キセノン安定同位体のデモンストレーションにおいて、180Kまで冷却できることを明らかにし、従来の分解能に比して10分の1程度まで向上できる手法を開発した。

論文

Development of an isotope analysis method based on diode laser absorption spectroscopy using an arc-jet plasma wind tunnel

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 南川 卓也; 松井 信*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(5), p.893 - 896, 2018/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.61(Chemistry, Analytical)

原子力施設の安全な運転及び保守管理において、核燃料または放射性廃棄物の同位体組成は、把握しなければならない重要な要素である。本研究においては、試料の前処理及びメンテナンスを要しない迅速分析を目的として、アークプラズマ風洞と半導体レーザー吸収分光法を基盤とした同位体分析法を開発した。主流として用いたアルゴンの吸収ライン(826.45nm)を用いて、超音速ノズル上流及び下流の温度を計測した。また、キセノンガスを分析試料として、キセノン原子の準安定状態からの吸収ライン(823.16nm)を用いて、開発した分析法の精度及び検出感度を明らかにした。

論文

Comparative study of granitic and sedimentary groundwater colloids by flow-field flow fractionation coupled with ICP-MS

斉藤 拓巳; 浜本 貴史*; 水野 崇; 岩月 輝希; 田中 知*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 30(6), p.1229 - 1236, 2015/06

 被引用回数:13 パーセンタイル:60.4(Chemistry, Analytical)

流動場分画法とICP-MSを組み合わせることで、花崗岩系地下水および堆積岩系地下水に含まれるコロイドの連続的なサイズ分布と元素組成を評価した。花崗岩系地下水には、10nm以下と140nm以上の領域に、有機物コロイドや無機元素が存在していた。10nm以下に存在する有機物コロイドは発色団と蛍光団の分布の点で異なる複数の成分からなり、蛍光団に富む有機物コロイドと大部分の無機元素のサイズ分布が対応していた。堆積岩系地下水では、5nm以下のサイズ領域に、有機物コロイドと無機コロイドが存在し、より大きなサイズ領域に、無機コロイドが存在した。有機物コロイドはサイズと発色団と蛍光団の分布の点で均質であった。無機微量元素のサイズ分布は、元素によって異なり、異なるホスト相の存在が示唆された。

論文

The Use of solution nebulization ICP-MS combined with particle screening and micro-sampling for analysis of individual uranium-bearing particles

江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 28(5), p.682 - 688, 2013/05

 被引用回数:10 パーセンタイル:50.12(Chemistry, Analytical)

本研究では、誘導結合プラズマ質量分析(ICPMS)を単一ウラン粒子の同位体比分析に用いる方法を開発した。ここで、フィッショントラック(FT)法と自動粒子測定(APM)を粒子スクリーニング法として用い、ICP-MSと組合せた。FT法を用いた場合、粒径1.2-2.4$$mu$$mの標準ウラン粒子に対して認証値とよく一致した結果が得られた。また、実際の環境試料の分析を行った結果、$$^{235}$$U/$$^{238}$$U同位体比は0.0246-0.0376であった。一方、APMを用いた場合は、$$^{235}$$U/$$^{238}$$U同位体比は0.0259-0.0432であった。この結果から、高い濃縮度を有するウラン粒子の選択的分析には、APM-ICP-MS法が優れていることが示された。

論文

Effect of alkali metals on the accuracy of isotope ratio measurement of uranium by ICP-MS

間柄 正明; 榊原 孝明; 黒沢 節身; 高橋 正人; 桜井 聡; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 渡部 和男; 臼田 重和

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 17(9), p.1157 - 1160, 2002/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:44.11(Chemistry, Analytical)

国際原子力機関によって導入された保障措置環境試料分析は、主にスミヤ試料中の核物質の同位体比を測定し分析することによって、未申告施設や未申告の核物質を検知しようとするものである。現在、同位体組成の分析には、表面電離型質量分析装置を使うのが主流であるが、試料作成が煩雑であるなどの問題点がある。最近、試料作成の容易な誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)が使われてきている。しかし、質量弁別効果の補正などの課題があり、今回は質量弁別効果の共存元素依存性を検討したので報告する。

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