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論文

Supercritical CO$$_{2}$$ fluid leaching (SFL) of uranium from solid wastes using HNO$$_{3}$$-TBP complex as a reactant

富岡 修*; 目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1143 - 1147, 2002/00

ウラン酸化物で汚染した固体廃棄物からウランを除去するための新しい方法を開発した(超臨界CO$$_{2}$$リーチング(SFL)法と称する)。本法は硝酸-TBP錯体を含む超臨界CO$$_{2}$$中へのウラン酸化物の溶解反応を原理とする。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の粉末がともに60$$^{circ}C$$,20MPaの条件で超臨界CO$$_{2}$$中に完全に溶解することを明らかにした。固体廃棄物中のウランの除染法としてのSFL法の適用性を、模擬試料(海砂約50gとUO$$_{2}$$またはU$$_{3}$$O$$_{8}$$約120mgの混合物)を用いて実証した。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の除染係数としてそれぞれ100及び10000を得た。

論文

Effect of U(VI) concentration on equilibrium and kinetics in flow-extraction of U(VI) in HNO$$_{3}$$/supercritical CO$$_{2}$$+TBP system

目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1131 - 1136, 2002/00

10$$^{-3}$$M-10$$^{-1}$$M U(VI)を含む硝酸溶液と0.1-0.5M TBPを含む超臨界CO$$_{2}$$を用いて60$$^{circ}C$$,15MPaにおける両相間のU(VI)の分配比$$D$$を求めた。超臨界CO$$_{2}$$相中のフリーTBPの平衡濃度が減少するため、$$D$$はU(VI)濃度の増加とともにわずかに減少したが、検討した濃度領域では抽出化学種はU(VI)濃度に依存しなかった。$$D$$測定の結果から、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$の超臨界CO$$_{2}$$中への溶解度が7$$times$$10$$^{-2}$$M以上であること、本実験条件下では、抽出錯体の超臨界CO$$_{2}$$中への飽和溶解は、U(VI)の超臨界CO$$_{2}$$相中への分配を制限する因子とならないことを確認した。フロー抽出系においてU(VI)の抽出効率(E%)と時間(t)の関係曲線を求め、この曲線からフロー抽出におけるU(VI)の分配比$$D_{flow}$$を計算した。$$D_{flow}$$は$$D$$とよく一致し、このことはフロー抽出系においてもU(VI)の二相間分配が平衡に達していることを示唆した。

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