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論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

https://doi.org/10.1038/s41598-017-00639-1
 被引用回数：19 パーセンタイル：48.9(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

口頭

The Interface between platinum nanoparticle catalysts and an Ar$$^{+}$$-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 田口 富嗣*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*; et al.

no journal, , 

これまでに、予めAr$$^{+}$$を照射した炭素担体上の白金ナノ粒子(Pt NPs)触媒が高い酸素還元反応(ORR)活性を示すことを見出している。この結果は担体に形成した照射欠陥がPt NPsに影響を及ぼしていることを示唆するが、その詳細は明らかになっていない。そこで本研究では、照射欠陥がPt NPsの形状、化学状態に及ぼす影響をそれぞれ透過型電子顕微鏡観察、X線吸収端近傍構造(XANES)測定により調べることで、Pt NPs高活性化をもたらす界面効果の解明を目指した。380keV Ar$$^{+}$$照射のグラッシーカーボン基板にスパッタ蒸着によりPt NPsを作製したところ、その平均粒径は5.1nmで非照射の場合よりも1.3nm大きかった。一方、Pt M$$_{3}$$端およびL$$_{3}$$端におけるXANESスペクトルでは、ピーク強度が非照射の場合に比べて低く、Pt NPsの酸化抑制傾向が見出された。したがって、照射による高活性化は、Pt NPsの粒径変化では説明できないが、酸化抑制効果によるORR律速段階(酸素種のPtからの脱離)の促進と関連していることがわかった。

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