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論文

Revaporization behavior of cesium and iodine compounds from their deposits in the steam-boron atmosphere

Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*

ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.7(Chemistry, Multidisciplinary)

This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (Cr$$_{2}$$O$$_{2}$$ layer) to form Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$ on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (Cs$$_{2}$$B$$_{4}$$O$$_{7}$$$$cdot$$5H$$_{2}$$O and CsB$$_{5}$$O$$_{8}$$$$cdot$$4H$$_{2}$$O) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT ($$<$$ 400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.

論文

Chemical forms of uranium evaluated by thermodynamic calculation associated with distribution of core materials in the damaged reactor pressure vessel

池内 宏知; 矢野 公彦; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(6), p.704 - 718, 2020/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.07(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所から取り出された燃料デブリへの効果的な処置方策を提案する上では、燃料デブリ中でUがとりうる化学形についての詳細な調査が不可欠である。特に、アクセス性に乏しい圧力容器内に残留する燃料デブリに関する情報が重要である。本研究では、圧力容器内燃料デブリ中、特にマイナー相におけるUの化学形を評価することを目的とし、1F-2号機の事故進展での材料のリロケーション及び環境変化を考慮した熱力学計算を実施した。組成,温度,酸素量といった計算条件は、既存の事故進展解析の結果から設定した。計算の結果、Uの化学形はFeとOの量によって変化し、Feの少ない領域で$$alpha$$-(Zr,U)(O)、Feの多い領域でFe$$_{2}$$(Zr,U) (Laves相)の生成が顕著であった。還元性条件で生成するこれらの金属相中には数パーセントのUが移行しており、燃料デブリの処置において核物質の化学分離を考慮する場合はこれらの相の生成に留意すべきと考えられる。

論文

Thermodynamic evaluation of the solidification phase of molten core-concrete under estimated Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident conditions

北垣 徹; 矢野 公彦; 荻野 英樹; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Materials, 486, p.206 - 215, 2017/04

AA2016-0278.pdf:0.74MB

 被引用回数:30 パーセンタイル:94.8(Materials Science, Multidisciplinary)

The solidification phases of molten core-concrete under the estimated molten core-concrete interaction (MCCI) conditions in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Unit 1 were predicted using the thermodynamic equilibrium calculation tool in order to contribute toward the 1F decommissioning work and to understand the accident progression via the analytical results for the 1F MCCI products. We showed that most of the U and Zr in the molten core-concrete forms (U,Zr)O$$_{2}$$ and (Zr,U)SiO$$_{4}$$, and the formation of other phases with these elements is limited. However, the formation of (Zr,U)SiO$$_{4}$$ requires a relatively long time. Therefore, the formation of (Zr,U)SiO$$_{4}$$ is limited under quenching conditions. The solidification phenomenon of the crust under quenching conditions and that of the molten pool under thermodynamic equilibrium conditions in the 1F MCCI progression are discussed.

報告書

RI・研究所等廃棄物の処理処分研究; 燃料サイクル安全工学部における研究の現状

燃料サイクル安全工学部

JAERI-Review 2001-019, 108 Pages, 2001/07

JAERI-Review-2001-019.pdf:6.04MB

日本原子力研究所燃料サイクル安全工学部では、医療機関や研究機関などから発生する放射性廃棄物(RI・研究所等廃棄物)を安全かつ合理的に処理処分するための研究を進めている。具体的には、溶融固化体の性能に関する研究、我が国の浅地中環境の調査、統合化処分システムの検討、安全評価に必要なデータの取得及び整備、処分システムに応じた安全解析等を実施している。本レポートでは、これまで進めてきたRI・研究所等廃棄物の処理処分に関する研究の現状及び今後の取り組み等について示した。

論文

Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer

湊 和生; 福田 幸朔; 関野 甫; 石川 明義; 大枝 悦郎

Journal of Nuclear Materials, 252, p.13 - 21, 1998/00

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補のひとつである。ZrC被覆燃料粒子の1800から2000$$^{circ}$$Cにおける挙動を明らかにするために、照射後加熱試験を行ったZrC被覆燃料粒子の断面組織観察及びEPMA分析を実施するとともに、Zr-C-U-O系の熱力学的解析を行った。これらの観察、分析及び解析の結果に基づき、ZrC被覆燃料粒子の性能劣化の機構を提案した。1800から2000$$^{circ}$$Cにおいて見られたZrC被覆燃料粒子の性能劣化は、ZrC層の内側の熱分解炭素層が破損したために生じたものであることを明らかにした。

論文

Thermodynamic analysis of behavior of HTGR fuel and fission products under accidental air or water ingress conditions

湊 和生; 福田 幸朔

IAEA-TECDOC-784, 0, p.86 - 91, 1995/01

高温ガス炉の炉心を構成する黒鉛、SiC被覆層、ZrC被覆層、およびB$$_{4}$$C制御材の空気または水との反応性について、熱力学的解析を行った。SiC、ZrC、及びB$$_{4}$$Cは、反応条件により、それぞれ、重量減少をともなう酸化反応及び重量増加をともなう酸化反応の2種類があり、事故条件においては、後者の反応がほぼ支配的であることが明らかになった。また、核分裂生成物の主要元素であるCsの挙動について、Bとの反応を考慮に入れて熱力学的解析を実施した。その結果、事故条件において、CsがBと出会う機会があれば、CsはBと反応することが明らかになった。このことは、Csの環境への放出を考える際に重要な知見となる。

論文

Fission product behavior in Triso-coated UO$$_{2}$$ fuel particles

湊 和生; 小川 徹; 福田 幸朔; 清水 道雄; 田山 義伸; 高橋 五志生

Journal of Nuclear Materials, 208, p.266 - 281, 1994/00

 被引用回数:43 パーセンタイル:94.55(Materials Science, Multidisciplinary)

照射済Triso被覆UO$$_{2}$$燃料における核分裂生成物の挙動を電子線プローブマイクロスコープにより調べるとともに、核分裂生成物-UO$$_{2}$$-C系の熱力学的解析を行なった。UO$$_{2}$$核においては、Mo-Tc-Ru-Rh-Pd合金の他に、Mo,Pd-Te、およびPd-Mo-Snの析出物が観察された。被覆層においては、パラジウム、テルル、セリウムおよびバリウムがしばしば観察された。バリウムおよびセリウムは酸化物であり、テルルはおそらく単体であろう。CeO$$_{2}$$の蒸気圧計算結果は、希土類元素を含む化学種の中で最も大きかった。バリウムを含む主要なガス化学種は、BaOであった。高温においては、層間化合物であるC$$_{n}$$Csが、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$に代わって、セシウムの主要な化学種であることが熱力学的解析により示された。

論文

Thermodynamic analysis of cesium and iodine behavior in severe light water reactor accidents

湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 185, p.154 - 158, 1991/00

 被引用回数:26 パーセンタイル:91.1(Materials Science, Multidisciplinary)

軽水炉シビアアクシデント時のセシウムおよびヨウ素の放出・輸送挙動を理解するために、水蒸気-水素混合ガス中におけるセシウムおよびヨウ素の化学形について、熱力学解析を行なった。解析においては、ボロンとセシウムの反応を考慮に入れた。解析の結果、ボロンは、セシウムの化学形を決定する上で重要な役割を果たしていることが明らかになった。主要なセシウムの化学形は、温度により、CsBO$$_{2}$$(g)およびCsBO$$_{2}$$(l)であった。CsOH(g)の寄与は小さかった。主要なヨウ素の化学形は、HI(g)およびCsI(g)であった。スリーマイルアイランド2号炉の事故時の条件を用いた解析も行なった。

論文

Chemical vapor deposition of silicon carbide for coated fuel particles

湊 和生; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Materials, 149, p.233 - 246, 1987/00

 被引用回数:57 パーセンタイル:97.06(Materials Science, Multidisciplinary)

被覆燃料粒子にSiCを化学蒸着させる実験を、流動床を用いて行なった。原料および流動ガスとして、メチルトリクロロシラン、水素、およびアルゴンを用いた。種々の条件において蒸着を行ない、蒸着物をX線回折法により調べた。蒸着物生成は、蒸着条件により、$$beta$$-SiC、$$beta$$-Sic+Si、または$$beta$$-SiC+Cであった。また、化学蒸着の機構を理解するために、熱力学解析を行なった。ここでの実験条件では、熱力学的に平衡な蒸着物組成は、$$beta$$-SiCまたは$$beta$$-SiC+Cであった。これらの実験および解析の結果から、SiCの化学蒸着の機構に関するモデルを提案した。

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