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CNguyen, B. V. C.*; 村上 健太*; Chena, L.*; Phongsakorn, P. T.*; Chen, X.*; 橋本 貴司; Hwang, T.*; 古澤 彰憲; 鈴木 達也*
Nuclear Materials and Energy (Internet), 39, p.101639_1 - 101639_9, 2024/06
In reactor pressure vessel materials, the formation of Mn- and Ni-rich nanoclusters is a major cause of neutron irradiation embrittlement. The segregation of these solute atoms into dislocation loops has attracted attention as a mechanism to accelerate solute clustering. In this study, the behaviors of solute Mn and Ni atoms in Fe-0.6wt.%Ni, Fe-1.4wt.%Mn, and Fe-1.4wt.%Mn-0.6wt.%Ni alloys irradiated at 400 C up to 3 dpa were analyzed using three-dimensional atom probe tomography. Solute atom clusters were observed in all materials, and their shapes were spherical, flat, and torus in FeNi, FeMn, and FeMnNi, respectively. In ternary alloy FeMnNi, Mn and Ni atoms were concentrated in the sample in the form of arcs, and the orientation of the plane containing the arcs was estimated by comparing field desorption images. The size, number density, and orientation of this structure were found to be in good agreement with those of both types of dislocation loops, namely, b = 1/2 
111
and b = 100, identified in a previous study using the same material. The positions of Ni and Mn enrichment did not fully overlap. Ni atoms tended to be concentrated more in the inner part of the loop than the Mn atoms. Mn atoms were enriched only in the vicinity of the dislocation loops, whereas Ni atoms showed a higher concentration inside the dislocation loops than in the bulk.
Mo hot atoms made by a neutron capture method from 
-MoO
to waterQuach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)テクネチウム-99m(
Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99(Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法によるMo生成は核分裂由来のMoの代替法として注目を集めているが、Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス-MoOワイヤーを準備した。ポーラス-MoOワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス-MoOワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定からMoのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス-MoOワイヤーと市販の-MoO粉末でのMo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。
-MoO whiskers in Mo/
Tc radioisotope production and Mo/Tc extraction using hot atomsNgo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*
Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)テクネチウム-99m(Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。TcはMoの娘核種であり、Mo/Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n, 
)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n, )法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した-MoOウィスカーと-MoO粒子を中性子照射してMo/Tcを生成し、水に分散させることでMo/Tcを抽出した。その結果、-MoOと比較して、-MoOウィスカーでは高いMo抽出率が得られた。また、水に溶解した
Mo濃度を比較した結果、サンプルからMoが水に移動するホットアトム効果を-MoOウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして-MoOの使用を初めて実証したものであり、-MoOは、中性子捕捉によってMo/Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。
川堀 龍*; 渡部 雅; 今井 良行; 植田 祥平; Yan, X.; 溝尻 瑞枝*
Applied Physics A, 129(7), p.498_1 - 498_9, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では空気中におけるナノ粒子を使用した炭化ケイ素(SiC)のフェムト秒レーザー焼結の可能性を調査した。ポリビニルピロリドンとエチレングリコールを含むSiCナノ粒子インクは、780nmの波長でナノ粒子による強い吸収を示した。走査速度1mm/sでは焼結フィルムパターンの表面から底部まで全体が酸化しており、過剰なエネルギー照射により酸化ケイ素が生成したと考えられる。対照的に、走査速度5mm/s及び30
mのラスターピッチのレーザー走査で作製されたパターンでは焼結領域が観察され、表面から1.72mを除き、原料のSiCナノ粒子の酸化に有意な差は見られなかった。これらの結果からフェムト秒レーザーパルスの照射は熱の蓄積が少ないため、原料の大気酸化を受けることなく焼結SiCパターンが生成できることが示された。また、X線光電子分光法によって分散剤であるポリビニルピロリドン及びエチレングリコールは焼結に影響を及ぼさないことがわかった。したがって、この真空フリー直接描画技術は積層造形に適用できる可能性がある。
Tc separation/concentration technology from Mo by (n, ) method藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史
KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07
ウランを使用しないテクネチウム-99m(Tc)の国産化を目的に、(n,)法によるモリブデン-99(Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成されるMo比放射能は低いことからMoの娘核種であるTcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によってTcを抽出し、アルミナカラムによってTcを濃縮する技術に着目した。還元されたTcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによるTc還元を試み、Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへのTc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへのTc吸着を阻害する可能性が示された。また、Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収したTc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm
あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 4藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAlO試料から得られるTc溶液の品質を評価してきたが、溶液中へのMo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAlO試料を充填し、Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施してTc溶液の品質を評価した。以前実施した、AlO試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAlOカラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減によりMo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
Mo adsorption and Tc elution with alumina columns藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 3藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成されるMoの比放射能は極めて低いことから、娘核種であるTcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoOペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoOが還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoOを溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無がTc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへのTc抽出率を低下させる可能性が示唆された。
Mo-adsorption/Tc-elution properties of alumina with different surface structures藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数：3 パーセンタイル：45.99(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlOを準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[Mo]MoOを用いて、Mo吸着/Tc溶離特性を調べた。Moを含むpHの異なる溶液中でAlOにモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAlOのMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAlOのTc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、Mo吸着及びMo脱離特性はAlOの比表面積に影響され、Tc溶離特性はAlOの結晶構造に影響されることが示唆された。
for production of Tc radioactive isotope末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 新原 晧一*; 南口 誠*; 土谷 邦彦
Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 8(4), p.1154 - 1161, 2020/12
被引用回数：3 パーセンタイル：17(Materials Science, Ceramics)MoとTc核医学の製造として、照射ターゲットを製造するために三酸化モリブデン(MoO)ペレットが、一段および二段の加圧法によりパルス電流焼結で行われた。二段加圧法による550Cでの相対密度は93.1%、一段加圧法による相対密度は76.9%であった。試料の温度は、パンチに熱電対を挿入することで直接測定した。二段加圧法により、ほぼ同じ金型でも試料温度は一段加圧法よりも高くなった。これは、電圧波形と電流波形から、2段階加圧法により試料の導電率が増加し、試料温度と相対密度が上昇すると考えられた。二段加圧法により、リサイクルされた粗粒Mo濃縮MoO粉末から低温でも高密度ターゲットを製作できる見通しを得た。
Li, Y.; 廣田 貴俊*; 板橋 遊*; 山本 真人*; 関東 康祐*; 鈴木 雅秀*; 宮本 裕平*
JAEA-Review 2020-011, 130 Pages, 2020/09
JAEA-Review-2020-011.pdf:9.31MB
日本原子力研究開発機構(以下「原子力機構」という。)では、原子炉圧力容器(Reactor Pressure Vessel、以下「RPV」という。)の構造健全性評価手法の高度化を目的として、加圧熱衝撃等の過渡事象が発生した場合のRPVの破損確率や破損頻度を評価する確率論的破壊力学解析コードPASCALを開発し、最新知見に基づきその機能の高度化を進めてきた。RPVの構造健全性評価において確率論的手法の活用が期待される中で、RPVの健全性評価に係る取組みを促進するためには、複数の機関によりPASCALの機能確認を実施し、その確認過程や確認結果を取りまとめておくことにより、コードの信頼性を向上させることが不可欠である。こうした背景を踏まえ、原子力機構では開発機関以外の当該分野に関する専門家の下で、本コードの信頼性を向上させることを目的として、PASCAL信頼性向上ワーキンググループを設立し、PASCALのソースコードレベルの確認を含む機能確認を行ってきた。本報は、PASCAL信頼性向上ワーキンググループの平成28及び29年度における活動内容及び活動結果についてまとめたものである。
Mo/Tc generator by (n,) method, 2藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoOペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)によるMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAlO試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べてTc溶離効率の向上、Mo脱離量の減少が確認された。これは、AlO試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速によるTc溶離およびMo脱離に与える影響を調べる。
Lu, K.; 勝山 仁哉; Li, Y.; 宮本 裕平*; 廣田 貴俊*; 板橋 遊*; 永井 政貴*; 鈴木 雅秀*; 関東 康祐*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00573_1 - 19-00573_14, 2020/06
Probabilistic fracture mechanics (PFM) is considered a promising methodology in assessing the integrity of structural components in nuclear power plants because it can rationally represent the influence parameters in their probabilistic distributions without over-conservativeness. In Japan, Japan Atomic Energy Agency has developed a PFM analysis code PASCAL4 (PFM Analysis of Structural Components in Aging LWRs Version 4) which enables the probabilistic integrity assessment of reactor pressure vessels (RPVs) considering neutron irradiation embrittlement and pressurized thermal shock events. Several efforts have been made to verify PASCAL4 to ensure that this code can provide reliable analysis results. In particular, a Japanese working group, which consists of different participants from the industry and from universities and institutes, has been established to conduct the verification studies. This paper summarizes verification activities of the working group in the past two years. Based on those verification activities, the reliability and applicability of PASCAL4 for structural integrity assessments of Japanese RPVs have been confirmed with great confidence.
Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.
Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03
被引用回数：16 パーセンタイル：64.8(Chemistry, Physical)Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm
(777.3 J L per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.
鈴木 雅秀*; 村上 健太*; 鈴木 峻史*; 岡山 龍太*; 勝山 仁哉; Li, Y.
E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(4), p.172 - 178, 2020/02
原子炉圧力容器の健全性は、中性子照射脆化や加圧熱衝撃事象を考慮して、想定欠陥に対する破壊力学的評価により確認することとなっている。現在の原子力プラントで使用されている決定論的評価による安全裕度(温度裕度)と、確率論的破壊力学コードPASCAL3及びPASCAL4.0を用いて求めた条件付き亀裂進展・破壊確率の関係について、様々な熱過渡を考慮して検討した。その結果、温度裕度と条件付き亀裂進展確率には一定の相関があることが分かった。一方、条件付き破壊確率については、過渡中の亀裂伝播停止の影響や再加圧の影響等から、温度裕度とのよい相関はみられなかった。このことから、特に弁の開固着に関する再加圧を伴う過渡を考慮する場合に、確率論的手法が有用であると考えられる。
Nancekievill, M.*; Espinosa, J.*; Watson, S.*; Lennox, B.*; Jones, A.*; Joyce, M. J.*; 片倉 純一*; 奥村 啓介; 鎌田 創*; 加藤 道男*; et al.
Sensors (Internet), 19(20), p.4602_1 - 4602_16, 2019/10
被引用回数：7 パーセンタイル：38.52(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所における燃料デブリ探査に資するため、水中ロボット(ROV)にソナーを搭載し、水没している燃料デブリを探査するためのシステム開発を行った。本システムは、測位システム, 深度センサー, 収集されるソナーデータを用いることで、燃料デブリの3D画像をリアルタイムに取得することができる。実証試験として、模擬デブリを楢葉遠隔技術開発センターの水槽施設の底に設置し、3D画像を取得することに成功した。
Mo/Tc generator by (n,) method藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料を準備し、照射済MoOペレットを用いてMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、Mo濃縮率の異なる3種類のMoOペレットを照射して、生成されるMo比放射能を比較した。その結果、Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られるTc溶離量が最も多いことを明らかにした。Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。
大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*
E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05
Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.
Riyana, E. S.*; 須田 翔哉*; 石橋 健二*; 松浦 秀明*; 片倉 純一*; Sun, G. M.*; 片野 好章
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(5), p.369 - 375, 2019/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)原子炉は主に核分裂片のベータ崩壊チェインから多数の反電子ニュートリノを生成し、それらのニュートリノは主にMeV程度のエネルギーを有することが知られている。一方、エネルギーkeV程度の低エネルギーニュートリノは燃料の燃焼の情報を含むと考えられ、その低エネルギーニュートリノは計測技術の進歩により将来的に測定可能になる可能性がある。そこで、著者らはkeV領域の低エネルギーニュートリノの生成に注目した。本研究では、典型的なPWRとその他の型の原子炉について低エネルギーニュートリノスペクトルを示し、それらは燃料の燃焼に従って低Q値をもつ核種が蓄積されるにつれて生成が増えることを示した。
奥村 啓介; Riyana, E. S.; 佐藤 若英*; 前田 裕文*; 片倉 純一*; 鎌田 創*; Joyce, M. J.*; Lennox, B.*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 6, p.108 - 112, 2019/01
福島第一原子力発電所(1F)の原子炉格納容器(PCV)内における線量率分布の予測手法を確立するため、以下の一連の計算を行った。(1)事故時の燃料組成を得るための燃焼計算、(2)不純物を含む炉内構造物の放射化計算、(3) IRIDによる事故解析の結果に基づくPCV中のCs汚染分布の推定、(4) PCV内の放射性核種の崩壊計算、(5)線量率を得るための光子輸送計算。これらの計算の後、ドライウェル周辺のCs濃度を、IRIDによるPCV調査で測定された局所線量率の結果と一致するように修正した。
