2003年度

Applied Surface Science

310916
Real-time monitoring of oxidation on the Ti(0001) surface by synchrotron radiation photoelectron spectroscopy and RHEED-AES
高桑雄二* ; 石塚眞治* ; 吉越章隆 ; 寺岡有殿 ; 山内康弘* ; 水野善之* ; 頓田英樹* ; 本間禎一*
Applied Surface Science 216(1-4), p.395-401(2003) ; (JAERI-J 20399)

　SPring-8の原研軟Ｘ線ビームラインBL23SUに設置した「表面反応分析装置」を用いてTi(0001)表面のO₂分子による酸化素過程を放射光による光電子分光法で実時間その場観察した．また，東北大学において反射高速電子線回折（RHEED）とオージェ電子分光（AES）によっても実時間その場観察を行った．酸素分圧を2×10^-7Torrから8×10^-8Torrの範囲とし，表面温度を473Kまたは673Kとした．光電子分光観察ではTi-2pとO-1s光電子スペクトルの時間発展を観察することで，清浄Ti表面がTiO₂変化する様子が観察された．また，RHEED-AES測定においては反射電子線強度とO-KLLオージェ電子強度が時間に依存した振動構造を示した．これらの実験結果から酸化されたTi(0001)表面の粗さの変化は表面の金属層の消失ばかりでなく，酸化結合状態の変化にも関係していることが明らかとなった．

311013
Real time observation of initial thermal oxidation using O₂ gas on Si(0 0 1) surface by means of synchrotron radiation Si-2p photoemission spectroscopy
吉越章隆 ; 盛谷浩右* ; 寺岡有殿
Applied Surface Science 216(1-4), p.388-394(2003) ; (JAERI-J 20464)

　O₂ガスによるSi(0 0 1)表面の熱酸化は，MOSFETトランジスターのゲート酸化膜形成に主要な反応系の一つであり，近年のULSIの微細化により，ますます原子・分子レベルでの反応制御が求められている．反応初期過程の理解は，必要不可欠である．今回，われわれは，SPring-8の原研専用軟X線ビームライン（BL23SU）に設置した表面反応分析装置において，熱酸化過程のリアルタイム放射光Si2p光電子分光観察を行い反応初期における酸素分子の解離吸着過程（シリコンと酸素の化学結合状態）を調べた．放射光光電子分光法を用いたこれまでの研究は，固定されたエネルギーの光電子のみを観察しているため，ケミカルシフトを利用した化学結合状態に関する情報は十分とは言えなかった．今回，高分解能かつ高輝度という表面反応分析装置の特徴を最大に利用して上記の情報を得ることができた．表面反応の基礎的理解は，ナノテクノロジーの進展に貢献すると期待できる．

310822
Coexistence of passive and active oxidation for O₂/Si(001) system observed by SiO mass spectrometry and synchrotron radiation photoemission spectroscopy
寺岡有殿 ; 盛谷浩右* ; 吉越章隆
Applied Surface Science 216(1-4), p.8-14(2003) ; (JAERI-J 20315)

　SPring-8のビームラインBL23SUに設置された表面反応分析装置を用いて，O₂/Si(001)表面反応系における表面酸化とSiO脱離が900Kから1000Kの表面温度範囲で共存することが見いだされた．SiOはおおむね1000K以上の温度で著しく大きな脱離収率を示す．脱離収率はO₂分子の運動エネルギーが大きいほど大きい．ところが，1000K以下では逆の傾向を示した．すなわち，運動エネルギーが小さいほどSiO脱離収率は大きい．Si(001)表面の酸素の吸着曲線をO-1s光電子強度で測定した結果，SiO脱離収率の結果と整合した．これらの事実から900Kから1000Kの表面温度範囲ではSi(001)表面の酸化とSiOの脱離が共存することが明らかとなった．

310353
Improvement of the electrostatic positron beam apparatus and observation system for RHEPD experiment
石本貴幸* ; 河裾厚男 ; 伊藤久義
Applied Surface Science 194(1-4), p.43-46(2002) ; (JAERI-J 19931)

　表面分析技術として極めて有用な反射高速陽電子回折(RHEPD)の検出感度とS/N比向上を目指し，本システムの改造を行なった．陽電子ビームの品質向上のため，既存のビームラインに45°静電偏向器を取り付け，2段のアインツェルレンズでビームを輸送後，コリメータでビーム中心軸成分を切り出した．この結果，陽電子ビームのエネルギー分散0.1keV以下，角度分散0.1°以下，ビーム径1mmを達成した．また，陽電子検出器に入射するγ線量も減少し，ノイズ低減につながった．回折スポット検出のダイナミックレンジ広幅化のために検出系に画像キャプチャボードを取りつけ，積算画像を32bitで保存できるデータ処理プログラムを作成した．本改造により水素終端処理シリコン(111)基板を試料として，これまで観測されたゼロ次ラウエパターンに加え，微弱な一次ラウエパターンの実測に初めて成功した．

310439
Si 2p and O 1s photoemission from oxidized Si(001) surfaces depending on translational kinetic energy of incident O₂ molecules
寺岡有殿 ; 吉越章隆
Applied Surface Science 190(1-4), p.75-79(2002) ; (JAERI-J 20005)

　Si表面の酸化を原子レベルで精密に制御することは，MOSFETのゲート酸化膜の製作にとって重要である．本研究では超音速分子線と放射光光電子分光を用いてO₂分子の並進運動エネルギーがSi(001)表面の初期酸化に与える影響を研究している．これまでに第一原理分子動力学計算で予測されていたO₂分子がSi(001)面上で解離吸着するときのエネルギー障壁を実験的に初めて検証した．1.0eVと2.6eVを境にしてSiの化学結合状態がO₂分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが高分解能光電子分光で確かめられた．さらにO-1sの光電子ピークが2つの成分から構成され，その成分強度比がO₂分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが新たに見いだされた．この事実はO原子の電子状態がその吸着サイトによって異なることを意味している．

310915
Real time observation on oxygen chemisorption states on Si(001)-2×1 during supersonic oxygen molecular beam irradiation
吉越章隆 ; 寺岡有殿
Applied Surface Science 190(1-4), p.60-65(2002) ; (JAERI-J 20398)

　放射光光電子分光法による「実時間」その場観察技術を開発し，その手法を用いて超音速酸素分子線照射下で起こるSi(001)表面の酸素化学吸着過程を調べたので上記国際会議にて報告する．超音速分子線は，反応分子の並進運動エネルギーが制御された分子線であるため，表面化学反応の動的過程を明らかにできるとともに，化学反応制御における新しいパラメータを探索することができる．本研究は，SPring-8の原研軟X線ビームライン（BL23SU）に設置した表面反応分析装置にて行った．BL23Uにて得られる高分解能放射光を用いた光電子分光法によって，初めて「実時間」で酸化状態を区別しながら，しかも並進運動エネルギーによる違いをその場観察できた．本研究の進展は，原子レベルで表面化学反応解析を可能とし，半導体微細加工あるいは量子効果デバイス開発に大きく貢献すると期待できる．