イオン駆動透過法によるニッケル中のトリチウムと重水素の拡散及び表面再結合に関する同位体効果の測定と評価(協力研究)

Measurement and evaluation of isotope effect between tritium and deuterium on diffusion and surface recombination in/on nickel using ion driven permeation method (Cooperative research)

中村 博文; 西 正孝; 杉崎 昌和*

Nakamura, Hirofumi; Nishi, Masataka; Sugisaki, Masayasu*

核融合炉の安全評価上必要な材料中のトリチウム輸送挙動の評価は、トリチウム輸送物性値、もしくは、軽水素,重水素輸送特性の同位体効果理論によるトリチウムへの外挿値により評価される。しかしながら、トリチウム輸送物性値の測定例は稀少であり、また、同位体効果理論の外挿性についてもトリチウムデータの稀少さゆえに完全に確証されておらず、材料中トリチウム挙動予測に不確実性が存在する。そこで本研究では、この材料中におけるトリチウムの輸送特性を評価するために、イオン駆動透過法を用いて、水素透過挙動がよく知られたニッケルに対するトリチウムの拡散係数及び表面再結合係数を測定し、全く同じ条件で実施した重水素の結果との比較により拡散と表面再結合のトリチウム-重水素間の同位体効果を評価した。その結果、拡散係数の同位体間効果に関しては、古典拡散理論から予測される同位体効果を示さず、トリチウムが重水素よりも大きな拡散係数を持つこと及び拡散の活性化エネルギーがトリチウムの方が小さいという傾向を得た。これらの結果は、振動温度を従来報告値より若干高く仮定することにより、既存の修正拡散モデルで説明可能であることを明らかにした。さらに、表面再結合に関する同位体効果に関しても、修正溶解モデルにより同様に説明可能なことを示した。

Tritium transport behavior in materials, which is essential for the safety evaluation of the fusion reactor, has to be evaluated by either tritium properties or extrapolated value from protium or deuterium (D) to tritium (T) using the isotope effect theory. However, there are still some uncertainties on estimation of T behavior in materials, because there are only a few T transport properties data in materials, and it is not completely proven the application of the isotope effect theory to T due to the lack of T data. Therefore, in order to understand the tritium transport properties in materials, isotope effects on diffusion and surface recombination between T and D in/on nickel, whose hydrogen transport properties were well known, were investigated by comparing the obtained properties of T with those of D measured under the same conditions with the ion driven permeation method. Though obtained diffusion coefficient of T was larger than that of D, and activation energy of diffusion of T was smaller than that of D as the contrary to the classical diffusion theory, those were shown to be explained with a modified diffusion theory by introducing higher vibration temperatures in nickel than previous reported values. In addition, the isotope effect on surface recombination coefficient between D and T was shown to be explained using a modified solution model as well as diffusion.