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XPS study of Pb(II) adsorption on $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ surface at high pH conditions

高pH条件下における$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$へのPb(II)吸着のXPS研究

吉田 崇宏; 山口 徹治 ; 飯田 芳久 ; 中山 真一 

Yoshida, Takahiro; Yamaguchi, Tetsuji; Iida, Yoshihisa; Nakayama, Shinichi

高pH条件下において、負電位のアルミナ表面へのPb(II)イオンのバッチ吸着実験、及びX線光電子分光法(XPS)による表面分析と分子軌道法による吸着質の化学計算を行った。バッチ法による吸着実験の結果から、Pb(II)の$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$への吸着はpHが11から13に増加するにつれて減少した。また吸着に対するNa濃度依存性はほとんどみられなかった。XPS分析により、高pH条件下においてアルミナに吸着したPbの化学状態は、中性pHの場合と同等であり、二座配位の表面錯体構造による吸着が示唆された。またアルミナ及びPbの電荷状態から、Pbの吸着は内圏型表面錯体であるにもかかわらず共有結合性の性格が弱いことが示唆された。分子軌道法によりPb(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$はPb(OH)$$_{2}$$に比べて最低空軌道(LUMO)が約6eV高く、負に帯電したアルミナ表面には吸着しずらくなることが示唆された。

Pb(II) adsorption on $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ at high pH condition (11 $$<$$ pH $$<$$ 13) was studied in NaNO$$_{3}$$ solutions. With increasing pH from 11, Pb(II) uptake by $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ was decreased regardless to sodium concentration (0.1 and 1.0 M). XPS spectra showed binding energy of adsorbed Pb (4f) had no dependence on pH and adsorption density and was higher than that of orthorhombic yellow PbO and Pb(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$. Molecular orbital (MO) calculation revealed lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) energy of Pb(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$ was about 6 eV higher than that of Pb(OH)$$_{2}$$, and suggested chemical reactivity of Pb(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$ with deprotonated surface hydroxyl ligand [$$equiv$$AlO$$^{-}$$] was expected to be less than that of Pb(OH)$$_{2}$$. Although Pb(II) is adsorbed on $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ as inner-sphere surface complex, bonding between Pb(II) and $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ shows less covalent nature.

使用言語

 :

English

掲載資料名

 :

Journal of Nuclear Science and Technology

巻

 :

40

号

 :

9

ページ数

 :

p.672 - 678

発行年月

 :

2003/09

発表会議名

 :

開催年月

 :

開催都市

 :

開催国

 :

キーワード

 :

XPS; Lead; Adsorption

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.3327/jnst.40.672

研究データの公開先DOI

 :

使用施設

 :

広報プレスリリース

 :

論文解説記事
(成果普及情報誌)

 :

受委託・共同研究相手機関

 :

Access

 :

- Accesses

InCites™

 :

パーセンタイル：91.52

分野：Nuclear Science & Technology

Altmetrics

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