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Simulation of chemical and electrochemical behavior of actinides and fission products in pyrochemical reprocessing

乾式再処理におけるアクチノイド及び核分裂生成物の化学的及び電気化学的挙動のシミュレーション

湊 和生 ; 林 博和 ; 水口 浩司*; 佐藤 岳之*; 天野 治*; 宮本 智司*

Minato, Kazuo; Hayashi, Hirokazu; Mizuguchi, Koji*; Sato, Takeyuki*; Amano, Osamu*; Miyamoto, Satoshi*

酸化物燃料の乾式再処理におけるアクチノイド及び核分裂生成物の挙動をシミュレーションする技術を開発した。このシミュレーション技術は、化学平衡計算と電気化学反応計算を基礎としたものであり、実験データの解析,実験データの予測,最適プロセス条件の提案等に活用できる。UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の電解共析の実験について、シミュレーションを行った。公開されている実験データが限られており、実験を定量的に再現することは困難であったが、計算結果は定性的に実験結果と一致した。、不純物として混入した鉄のFe$$^{3+}$$とFe$$^{2+}$$との間の酸化還元反応が、UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の析出を妨害し、電流効率を悪くした原因ではないかということを理論的に解析して示した。

The simulation technology for the pyrochemical reprocessing of oxide fuels was developed to analyze experimental data, to predict experimental results, and to propose adequate conditions and processes. The simulation method was based on calculations of chemical equilibrium and electrochemical reactions. Some model calculations to simulate the experimental results were made on the process of electro-codeposition of UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$. Although it was difficult to trace the experiments and compare the calculated results with the experimental results quantitatively due to the limitation of available data on the experimental conditions, the calculated results were consistent with the experimental results. The phenomena of the repeated oxidation-reduction reactions between Pu$$^{4+}$$ and Pu$$^{3+}$$ ions and those between Fe$$^{3+}$$ and Fe$$^{2+}$$ ions were theoretically analyzed,which caused the low current efficiency in the electro-codeposition process.

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