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時間分解型CARS法による固体内分子振動緩和の研究

Time-resolved CARS study of molecular vibrational dissipation and dephasing in solid phase

熊田 高之   ; Karavitis, M.*; Goldschleger, I. U.*; Apkarian, V. A.*

Kumada, Takayuki; Karavitis, M.*; Goldschleger, I. U.*; Apkarian, V. A.*

放射線化学過程を理解するうえにおいて、放射線により物質に付されたエネルギーがどのくらいの速度でどのような緩和過程を経るのか理解することは必須である。本研究はCARS(コヒーレント反ストークスラマン分光)法を用いて固体クリプトン中におけるヨウ素分子の振動緩和の研究を行ったものである。10K以下では分子振動のエネルギー緩和が、それ以上では位相緩和が分子コヒーレンスを破壊する主要因であることが判明した。また温度依存性の実験とシュミレーションから、位相緩和には40K付近のエネルギーを持つ局在フォノンが関与していることが判明した。

We should know how the high energy deposited by irradiation dissipates in materials in order to understand radiation chemical processes. In this study, we carried out TR-CARS (Time-Resolved Coherent Anti-Stokes Raman Scattering) study of molecular iodine in solid krypton to understand the mechanism of vibrational relaxation in solid phase. Decoherence of the vibrational state is due to energy dissipation below 10 K whereas pure dephasing plays an important role above. We also found that the dephasing is due to the scattering with local phonon mode with the energy of 40 K.

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