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溶解度制限固相の変遷に関する研究(成果報告書)

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本研究では、ウランの非晶質固相(UO/SUB2・xH/SUB2/O)の結晶性固相(UO/SUB2(cr))への変化を実験的に観察するとともに、得られた結果を解析し、メカニズムの推定に基づく沈澱/溶解の速度式、速度定数の推定を行った。 以下に得られた結果を示す。(1)濃塩酸により金属ウランを溶解して得たU(IV)の溶液にアルカリを添加し、ウランの沈澱固相を得た。X線回折によりこの固相はウランの非結晶固相であること、TG/DTAにより1モルの結晶水が結合した状態であることがわかった。(2)初期の非結晶固相は素早く結晶化され、25度C、30日後では結晶化度として約40%の値が得られた。これに対し、ウランの溶解度はほとんど変化なく、$$sim$$10/SUP-10mol/lであることがわかった。(3)平衡論モデルにより10/SUP-10/mol/lとなるための支配固相は、UO/SUB2(cr)であることが推定された。また、速度論モデルにより溶液中のウラン濃度の変化を解析した結果、UO/SUB2(cr)の沈澱速度定数が1x10/SUP-9/mol/cm/SUP2-secの場合、約5時間でUO/SUB2(cr)の溶解度に近づくことがわかった。

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