溶解度制限固相の変遷に関する研究(2)研究内容報告書

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本研究では、ウランの非晶質固相(UO/SUB2・xH/SUB2/O)の結晶性固相(UO/SUB2(cr))への変遷過程を短期的ウラン液相濃度変化試験および加速試験により実験的に求めるとともに、得られた結果を解析し、メカニズムの推定に基づく速度式、速度定数の取得を行った。以下に得られた結果を示す。(1)短期的変化試験でウラン液相濃度は、ウラン非晶質生成直後では、2x10/SUP-5mol/lとなり、試験開始24時間では5x10/SUP-93x10/SUP-8mol/lとなった。(2)加速試験より、加熱保持により結晶化が進行したが、著しい結晶化の進行で沈澱固相にイオン交換反応由来と見られるpH減少が生じた。結晶化度約50%の試験系では、液相ウラン濃度が短期的変化試験と同等となった。(3)8種類の固相変遷のモデルの検討を行い、このうち汎用性が高いと考えられる2種類のモデル(U(OH)SUB4(aq)を考慮したUO/SUP2(am)UO/SUB2(cr),UO/SUB2(am)UO/SUB2(s,cr)UO/SUB2(cr)のモデル)を作成した。(4)速度式、速度定数の算出手順の検討を行い、作成したモデルに基づき実験データ解析(短期および長期試験)を行なった。UO/SUB2(am)UO/SUB2(s,cr)UO/SUB2(cr)のモデルを用いた場合は、測定された固相の変遷及びウラン濃度の挙動を再現することができた。(5)固相の変遷に及ぼす放射線の影響度に関する調査を行った結果、分子動力学法によるモデル解析が候補として考えられることが分かった。

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