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深部地下環境下におけるSnの収着メカニズムに関する研究(3)和文 研究概要

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高レベル放射性廃棄物の地層処分の性能評価の上で、放射性核種の人工バリア材料及び地層中の物質への収着メカニズムを解明することは、極めて重要である。しかしながら深部地下環境の多様さと研究対象期間の長大さが、その完全かつ早急な解明を困難にしている。本研究は重要核種の中でも比較的未解決部分が多いと考えられるSnを取り上げ、深部地下環境下を模擬した雰囲気制御下でその基本的な収着挙動を解明するべく、平成4年度に第1歩を踏み出した。初年度は地層中にも鉱物表面等に広く分布すると考えられるゲーサイトを取り上げ、試験・解析の両面からSnを追った。収着試験では分配係数の確定を試みたが、予想以上に収着割合が高く、またテフロン容器へのSn吸着量が多かったこともあり、数千ml/g以上という下限値表示に止まった。と当時に溶液中のSn濃度が測定限界値以下であったことから、Snの溶解度の正確な把握が必要となった。一方、試験とは独立的に実施された解析においては、Snの収着として表面錯体生成によるゲーサイト固相表面への固定というメカニズムが想定され、Diffuse Layer ModelによりBalistrieri等のデータセットを適用して平衡定数を導出した。また、ゲーサイトのサイト濃度及びイオン強度によるSn吸着割合の変化、表面電位及び表面電荷密度のpH感度の解析も行った。平成5年度では溶解度試験、その結果から解析による液中支配化学種の推定、ゲーサイトに収着したSnの段階的抽出試験が3本柱として実施され、いずれもその有用性において前年を上回る結果が得られ、前2者においては試験と解析の有機的な結合を見た。

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