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電解還元のPurexプロセスへの応用

Application of electro-reduction to Purex process

権田 浩三; 松田 照夫*

Gonda, Kozo; Matsuda, Teruo*

既往文献の実験データ及び小規模、実規模の回分式実験データを基に、ウラン、プルトニウムの電解還元速度式を確立し、これを既存のMIXSET計算コードに組込み、KFKレポートに記載される実験データを検証した。その結果、同レポートのミキサ・セトラによる分配工程およびプルトニウム精製工程実験の濃度プロフィルは、十分な精度でシミュレートできることが確認できた。UO$$_2^{2+}$$がPu$$^{4+}$$に対し約10%以上の濃度で共存する場合には、UO$$_2^{2+}$$の電解還元が優先し、U$$^{4+}$$によるPu$$^{4+}$$の化学的還元が支配的となることが明らかとなり、プルトニウム精製工程におけるUO$$_2^{2+}$$共存の速度論的優位性が立証された。同レポートのパルスカラムによるU$$^{4+}$$生成データに対しては、パルスカラム理論段1段をミキサ・セトラ1段と等価であるとし、塔内においてU$$^{4+}$$の空気酸化が起こらないと仮定することにより、ほぼ満足できるシミュレートができた。しかし、Pu$$^{4+}$$が共存する電解パルスカラムデータの評価は、電解条件の記載が不充分でありシミュレーション計算ができていない。電解効率の装置依存性につき考察した結果、ミキサ・セトラにおいて電極に与えられる平均電流密度が一定ならば、電極の構造が電解還元効率に及ぼす影響は小さいが、パルスカラムにおいては電極上の電流密度分布がかなり大きな影響を及ぼすことが解析的にほぼ明らかとなった。

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