CMPOを用いた溶媒抽出による三価のアクチニドとランタニドの分離(1)-湿式分離研究成果報告-

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駒 義和  ; 坂井 敏幸*; 根本 慎一; 小沢 正基; 富樫 昭夫

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核燃料サイクルにおいてマイナーアクチニドと呼ばれるAmやCmのリサイクルや炉内での消滅を実現するために、AmやCm等の三価のアクチニド(An(III))とランタニド(Ln)を分離する必要性があると認識されている。硝酸溶液中のこれらの化学的挙動が非常に似ているため、これらの分離は単純な硝酸溶液系では困難であり、高濃度の塩を含む溶液系の利用や、両者に選択性を有する錯化剤の使用等が必要となる。錯化剤を利用する方法としては、ジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)とAn(III)との優先的な錯化を利用した溶媒抽出プロセスが過去に報告されている。主に、酸性有機リン抽出剤であるHDEHPを利用するTalspeakプロセス、TBPを利用した方法が知られている。TRUEXプロセスにより高レベル廃液からAn(III)を抽出、回収することを前提とすると、CMPO混合溶媒を利用する分離法の開発が望まれる。DTPAのAn(III)に対する選択性はCMPO抽出系においても適用可能であると思われるが、これまでにこの系で利用したという報告例はない。そこで、CMPO混合溶媒を用いたAn(III)とLnの分離プロセスに関して予備的な検討を行った。バッチ法により装荷溶媒から逆抽出する際のCe、Nd、Euの分配比を測定した。塩析剤にはNaNO/SUB3、緩衝剤にはギ酸を用いた。試験の結果は次のとおりである。(1)pH領域で抽出・分離を行うためには塩析剤の添加が必要である。(2)pHが2から3の付近でLnの分配比に有意な差が生じた。(3)向流抽出操作においては、分離工程のpHを安定させるために、あらかじめ有機相中の硝酸濃度を下げておく必要がある。また、緩衝剤の添加も考慮しなければならない。塩析剤や緩衝剤を用いる必要はあるが、CMPO混合溶媒系での分離の可能性を見いだすことができた。今後は、分離に最適なpH、塩析剤等の条件を求め、緩衝剤の選定等も進めていく。

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