溶媒と硝酸との発熱反応の解析・評価モデルおよび解析手法の検討

The Examination of analysis and evaluation model and analysis method of the exothermic reaction between solvent and nitric acid

佐藤 嘉彦; 蛭町 秀; 小山 和也*; 三木 順一*

Sato, Yoshihiko; not registered; not registered; not registered

先進的核燃料リサイクル技術の研究開発では、高レベル廃液から超ウラン元素を分離回収し、高速炉を用いて燃焼させる高速炉燃料サイクルの高度化研究が行われており、そこで使用が検討されている新抽出剤であるCMPOおよびその混合溶媒であるTRUEX溶媒(0.2MCMPO-1.0MTBP-nドデカン)について、将来使用する研究施設における蒸発缶内での溶媒と硝酸との発熱反応の発熱挙動およびガス発生挙動を的確に評価することを目的として、蒸発缶内での溶媒と硝酸との発熱反応の解析・評価例を調査するとともに、解析・評価モデルおよび解析評価に必要な物性値の調査、検討を行い、試計算を実施した。蒸発缶内での有機溶媒と硝酸との発熱反応について、これまでに実施された解析・評価例を調査し、自己加速反応温度を定常的な熱均衡式から導出する方法と、有機溶媒と硝酸との発熱反応による温度上昇を過渡解析する方法、すなわち有機溶媒と硝酸との発熱反応の反応速度を種々な条件に応じて決定することができる方法があることが分かった。また、上記の方法の中で、有機溶媒と硝酸との発熱反応による温度上昇を過渡解析する方法の方が、最も安全側かつ現実的な評価方法であることが確認された。上記の検討をふまえて、蒸発缶内での有機溶媒と硝酸との発熱反応の解析・評価モデルの作成および解析手法の検討を行い、発熱反応の挙動を現実的に取り扱うことが可能となった。作成した評価コードは以下の取り扱いができるコードである。(1)濃縮缶、蒸発缶の異常時の温度、圧力の推移を評価できる。(2)TBPだけでなく、nドデカンの異常反応についても評価できる。(3)蒸発潜熱による緩和および沸点上昇を考慮している。(4)TBPだけでなく、nドデカン化合物の分解に伴う硝酸の酸化反応による大きな反応熱を考慮している。また、上記の評価コードを用いて、Pu濃縮缶をモデルとして通常運転時および異常時の試計算を行った。通常運転時のモデルでの試計算ではコード内での計算により、通常運転時の状態の初期値から状態が初期値から逸脱しない結果を得た。異常時モデルの試計算では混入するTBPの量などをパラメータとした解析を行い、全ケースとも物理的に推測される結果が得られ、通常運転時モデルでの試計算とともに妥当な結果が得られたと考えられる。

In advanced nuclear fuel recycling technological R&D, The upgrading research in the fast reactor fuel cycle which the transuranics is separated and collected from the high-level activity liquid waste and is made to burn using fast reactor is carried out. In CMPO which is new extracting agent that the use is examined and TRUEX solvent which is the CMPO mixed solvent, for the purpose of evaluating accurately exothermic reaction behavior and gas generation behavior of the exothermic reaction between solvent and nitric acid in the evaporator in research installation in the future, analysis and evaluation model and investigation and examination of the physical property necessary for the analysis evaluation were carried out, while analysis and evaluation example of the exothermic reaction between solvent and nitric acid in the evaporator are investigated, and the test calculation was carried out. On the exothermic reaction between organic solvent and nitric acid in the evaporator, analysis evaluation example carried out until now was investigated. It was proven that there are method for deducing self accelerated reaction temperature from the steady heat balance style and the method for doing the transient analysis of temperature rise by exothermic reaction with nitric acid organic solvent nitric acid, of that the method for deciding the reaction rate of exothermic reaction in proportion to various conditions. And, it was confirmed that the method for doing the tansient analysis of temperature rise by exothermic reaction between organic solvent and nitric acid is most safe side and most realistic evaluation technique in the method of the superscription. Based on the examination of the superscription, it carried out preparation of analysis and evaluation model of the exothermic reaction between organic solvent and nitric acid in the evaporator and examination of the analysis method, and it became possible that it realistically handles the behavior of the exothermic ...